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基于MXene纳米片可控组装的高性能电子皮肤电极及活性层研究
一、研究概况与背景
本研究题为《Controlled Assembly of MXene Nanosheets as an Electrode and Active Layer for High-Performance Electronic Skin》，由吉林大学物理学院及未来科学国际中心的Xiyao Fu、Lili Wang（王丽丽）、Zeyu Yuan、Yupu Zhang、Dongdong Li、Valerii Shulga、Wei Han（韩炜）等，与中国科学院半导体研究所超晶格与微结构国家重点实验室的Lianjia Zhao、Dongyi Wang、Depeng Wang、Guozhen Shen（沈国震）等，以及南开大学化学学院的Junzhi Li等多位学者合作完成。该研究成果发表于材料科学领域顶级期刊《Advanced Functional Materials》上，文章编号为2010533，于2021年2月22日在线发表。
本研究属于柔性电子学与二维材料应用的交叉领域。电子皮肤（electronic skins）因其在人工智能、人机交互、健康监测和软体机器人等领域的巨大潜力而备受关注。一个典型的柔性压力传感器（flexible pressure sensor）由柔性基底、活性层（active layer）和导电电极（conductive electrode）构成。研发此类设备的关键在于实现高灵敏度、高弯曲应变、低驱动电压、快速响应时间和卓越的稳定性。其中，活性层的结构和形态是提升器件压力敏感响应的关键因素。然而，除了传感材料的设计，覆盖在传感薄膜两侧的电极同样是决定柔性设备寿命的核心组件。理想的电极必须在反复弯折循环中与传感薄膜保持兼容，并维持高导电性。传统电极材料如氧化铟锡（ITO）存在固有的脆性，而银纳米线、石墨烯等材料也存在工艺复杂或导电性需提升等局限。因此，开发一种兼具高导电性、制备简便且能良好适应器件形变的柔性电极，成为新一代柔性电子设备不可或缺的一环。
MXenes作为一种新兴的二维（2D）过渡金属碳化物和氮化物，以其通式M_{n+1}X_nT_x表示，因其优异的导电性、机械柔韧性和水分散性而被广泛应用于柔性电子领域。本研究旨在利用MXene材料，特别是Ti₃C₂T_x，同时作为柔性压力传感器的电极和活性层的一部分，构建一种高性能的电子皮肤。研究的目标是验证MXene作为电极的优越性，并通过构建MXene与聚丙烯腈（PAN）的三维多孔复合网络，实现传感器在灵敏度、响应速度、检测极限和机械稳定性等方面的整体性能突破，最终探索其在人体生理信号监测等可穿戴设备领域的实际应用前景。
二、研究的详细工作流程
本研究的实验流程主要分为以下几个步骤：材料的合成与制备、器件的组装与表征、传感性能测试以及人体生理活动监测与应用展示。
首先，材料的合成与制备。该阶段是研究的基础，核心在于制备少层MXene（Ti₃C₂T_x）纳米片和聚丙烯腈（PAN）三维纳米纤维网络。在MXene的合成中，研究者采用了经典的刻蚀与插层方法。他们将1.5克Ti₃AlC₂（钛碳化铝）MAX相前驱体粉末缓慢加入到由去离子水、盐酸（12 M）和氢氟酸（49%）按体积比4.5:4.5:1配制的30毫升酸性溶液中，在室温下搅拌24小时，以选择性刻蚀掉铝原子层。随后，通过反复水洗至中性，获得多层Ti₃C₂T_x。为了实现少层化，研究者将多层产物转移至氯化锂（LiCl）溶液中进行插层搅拌4小时，再经过去离子水离心清洗（转速6000 rpm，每次5分钟）和2小时超声处理，最终得到浓度约为2 mg/mL的少层Ti₃C₂T_x溶液。与此同时，研究者通过静电纺丝技术制备PAN纤维膜。他们将PAN粉末溶于N,N-二甲基甲酰胺（DMF）溶剂中，配制成质量分数为8%的前驱体溶液，在室温下搅拌5小时后进行静电纺丝。纺丝参数为：流速1 mL/h，施加电压19 kV，接收距离12厘米，以铝箔为接收基底。所得产物在60℃烘箱中干燥，最终形成平均直径为200纳米的纤维所组成的PAN三维层次多孔网络。
其次，器件的组装。这是本研究方法创新的一个关键环节。研究者采用真空过滤（vacuum filtration）技术，将制备好的少层MXene溶液直接抽滤到干燥的PAN三维多孔膜上。这一步骤至关重要，它使得MXene纳米片不仅能在PAN膜的上表面和下表面形成连续的薄膜，作为顶层和底层的导电电极，还能渗透进入PAN网络的内部，与纤维交织，形成MXene/PAN的复合活性层（active layer）。这种一体化构建方式，增强了MXene作为电极与敏感膜之间的结合力，形成了稳定的“PET(柔性基底)/MXene(电极)/MXene/PAN(复合活性层)/MXene(电极)/PET”的三明治结构。作为对照，研究者还利用相同技术制备了基于镍带（Ni-tape）、铜带（Cu-tape）、金浆（Au-paste）和银丝（Ag-wire）等其他电极的MXene/PAN传感器，以及纯MXene薄膜传感器。
然后，材料的表征与传感性能测试。在获得复合薄膜后，研究者使用扫描电子显微镜（SEM）观察其微观形貌；利用X射线粉末衍射（XRD）、能量色散光谱（EDS）和傅里叶变换红外光谱（FTIR）分析其物相组成和化学成分；并通过拉曼光谱（Raman spectroscopy）进一步确认MXene的存在。通过压缩应力-应变曲线测试，评估了纯PAN膜和MXene/PAN复合膜的机械性能。传感性能测试是评估器件优劣的核心。研究者利用电化学工作站（CHI760E）收集压力传感器的电信号变化。具体测试内容包括：对比不同电极材料传感器在4 kPa压力下的灵敏度响应；测量传感器在0.2至7.7 kPa压力范围内的电流-电压（I-V）特性曲线和动态压力响应-恢复曲线；精确测定响应时间和恢复时间；计算并拟合灵敏度（S = δ(ΔI/I₀)/δP），其中I₀为无载荷电流，ΔI为电流变化量，δP为施加的压力变化；测定低压力范围（0-61 Pa）内的响应，并确定最低检测极限（limit of detection）。此外，还通过超过10,000次的循环压缩/释放测试来验证器件的长期耐久性和循环稳定性。
最后，机械稳定性测试、人体生理活动监测与功能展示。研究者测试了柔性传感器在不同弯曲角度（15°至90°）下的电流变化，并在约15°的弯曲角度下进行了240次弯曲循环，以评估其抗机械疲劳性能。为了展示器件的应用潜力，研究者将其贴附于人体不同部位，实时监测各种生理活动信号。例如，贴于喉咙监测说话时微小肌肉运动，贴于手指监测快速和慢速按压、不同角度的弯曲，贴于手腕和颈部监测脉搏信号。此外，研究者还构建了一个基于折纸（origami）概念的六通道压力传感器阵列，展示了器件从二维（2D）结构向三维（3D）结构转换的能力，并测试了单个器件和集成折叠器件的可重复性。最后，通过一个与LED串联的简单电路，直观展示传感器在不同压力下因阻值改变而对LED亮度的调控效果。
三、研究的主要结果
本研究在材料、器件性能和应用三个层面均取得了显著成果。
在材料表征方面，SEM图像清晰地显示了MXene纳米片穿插在PAN纳米纤维之间，成功构建了独特的三维（3D）纤维网络结构。XRD图谱中，代表Ti₃C₂T_x（002）晶面的特征峰（2θ ≈ 6.86°）和PAN的特征峰（2θ ≈ 17°）同时存在于复合膜中，证实了两种物质的共存。EDS面扫分析证实了钛（Ti）、碳（C）、氧（O）、氮（N）和氟（F）元素在器件各层的均匀分布。FTIR和拉曼光谱的进一步分析，均佐证了MXene/PAN复合膜的成功制备。压缩应力-应变测试表明，MXene纳米片的引入并没有破坏PAN原有的三维多孔结构和机械性能。纯PAN膜和复合膜的弹性模量（compressive elastic modulus）分别为0.98 MPa和0.87 MPa，在20%应变下的应力（stress）分别为23.7 kPa和22.5 kPa，数据波动很小。更为重要的是，复合薄膜在22 kPa压力下的机械迟滞率（hysteresis rate）仅为7.9%，远低于传统导电泡沫，证明了传感器在低压环境下工作的有效性。
在压力敏感性能方面，研究结果证明了MXene作为电极的巨大优势。在4 kPa压力下，以MXene为电极的器件表现出远超镍带、铜带、金浆和银丝电极的灵敏度响应。随着施加压力从0.2 kPa增加至7.7 kPa，器件电流变化显著，表明其具备宽范围的辨别能力。动态测试曲线也显示出良好的响应和恢复行为。器件的响应时间（response time）仅为30毫秒，恢复时间（recovery time）为20毫秒，性能优于许多已报道的MXene基压力传感器。在灵敏度上，拟合曲线结果显示，在0.2至7.7 kPa的压力范围内，该器件的灵敏度高达104.0 kPa⁻¹，这一数值大约是同类器件的2至20倍，并且远超纯MXene薄膜（其灵敏度可见于支持信息）及多数先前报道的MXene基传感器。此外，该传感器能够精准区分钟以下级别的压力变化，检测极限低至1.5帕斯卡。在约0.2 kPa的峰值压力下进行的10,000次循环压缩/释放测试中，器件的电信号值大小和波形几乎没有变化，未观察到任何信号漂移或波动，这充分证明了其优异的循环稳定性和长久的工作寿命。
在机械稳定性及生理活动监测方面，器件同样表现出色。弯曲测试表明，电流变化与弯曲角度（15°至90°）正相关，且在240次弯曲循环后仍保持信号稳定，显示出强大的机械稳健性。在人体生理活动检测中，该柔性压力传感器成功捕捉并区分了如“fiber”、“film”、“sensor”等不同单词发音时喉部肌肉的独特信号模式。对于手指的快速和慢速按压、不同角度弯曲，传感器均能输出清晰、稳定的响应曲线。在脉搏监测中，它精确地记录到了一位26岁女性志愿者72次/分钟的桡动脉和颈动脉脉搏频率，并清晰捕捉到脉搏波的特征峰，即冲击波（P-wave）、潮汐波（T-wave）和舒张期波（D-wave），展示了其在健康监测和疾病预警方面的潜力。在功能展示上，基于折纸理念的集成折叠传感器对压力响应更快更强，并能稳定地监测手腕和肘部的弯曲-伸直运动。串联LED电路则直观地展现了传感器电阻随压力增加而减小的特性。
四、结论与研究价值
研究团队成功开发了一种以MXene同时作为电极和活性层关键组分的高性能MXene/PAN基柔性压力传感器。该工作不仅显著提升了压力敏感响应，还兼具超过10,000次的优异循环稳定性、30毫秒的快速响应时间、1.5帕斯卡的超低检测极限和高度稳定可靠的性能。
本研究的科学价值在于，它提出并验证了利用二维MXene材料独特性质，通过简单的真空过滤一体化构建电极与三维网络活性层的策略。该策略解决了传统柔性电极与传感层之间兼容性差、工艺复杂的问题，为高性能柔性压力传感器的设计提供了新思路。应用价值则体现在，该高性能传感器能够精准、快速地监测包括语音识别、脉搏波形在内的多种人体生理活动，在柔性智能系统（如软体机器人、仿生机器人）、触觉反馈系统以及生物医学设备等领域展现出广阔的应用前景。此外，受折纸启发的可折叠压力传感器阵列设计，实现了设备从二维到三维的转换，在保持高性能的同时，大大提升了可穿戴设备的多样性和便携性，为特殊场景下的应用（如智能运动场）提供了可能。
五、研究亮点
本研究的主要亮点可以归纳为以下几点：首先，创新的电极与活性层一体化策略。该研究率先在MXene/PAN体系中，利用真空过滤技术在构建三维多孔活性层的同时，直接在其上下表面形成同质的MXene薄膜电极，极大地简化了器件结构并增强了界面结合力。其次，全面的性能优越性。所制备的传感器在关键性能指标上实现了协同突破，尤其是在柔性压力传感器领域，同时具备了104.0 kPa⁻¹的超高灵敏度、30/20毫秒的快速响应/恢复时间和1.5帕斯卡的超低检测限，综合性能十分突出。最后，多模式的实际应用验证。研究不仅限于基础的传感性能测试，还通过精确识别发音、捕获脉搏波特征峰等精细生理信号，以及构建可折叠集成阵列等宏观功能展示，全面而有力地论证了该电子皮肤在下一代可穿戴健康监测和人机交互系统中的实际应用潜力。该研究为MXenes与聚合物纤维复合结构作为传感材料提升可穿戴电子设备性能提供了新的应用前景。