类型a：

该研究由Weijie Xu（美国德克萨斯大学达拉斯分校材料科学与工程系）、Zhe Liu（中国西北工业大学材料科学与工程学院）、Robert T. Piper和Julia W.P. Hsu（均为德克萨斯大学达拉斯分校）共同完成，发表于《Solar Energy Materials & Solar Cells》期刊2023年第249卷，论文于2022年10月20日在线发表。

学术背景
本研究属于钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cells, PSCs）制造工艺优化领域。随着钙钛矿太阳能电池实验室效率突破25.9%，产业化需要解决高通量制造问题。传统热退火工艺耗时10分钟以上，而光子固化（photonic curing）技术能在20毫秒内完成钙钛矿薄膜结晶，具有显著效率优势。但该技术涉及脉冲电压、脉冲长度、前驱体浓度和添加剂用量等多变量调控，传统单变量优化（OVAT）方法效率低下，且难以获得全局最优解。为此，研究团队引入贝叶斯优化（Bayesian Optimization, BO）这一机器学习框架，旨在通过有限实验次数（48组条件）实现柔性钙钛矿器件光电转换效率（PCE）的最大化。

研究流程
1. 实验设计
- 输入变量：MAPbI3前驱体浓度（1.3-1.6 M）、CH2I2添加剂体积（0-250 μL）、脉冲电压（200-440 V）、脉冲长度（1-100 ms）
- 优化目标：最大化器件PCE
- 采用拉丁超立方采样（LHS）初始化16组实验条件，后续通过贝叶斯优化的上置信界（UCB）采集函数动态调整参数范围

1. 器件制备

   • 基底：ITO-coated Willow Glass®柔性衬底
     
   • 器件结构：ITO/NiO/MAPbI3/PC61BM/BCP/Al
     
   • 关键工艺：
     
     • NiO空穴传输层通过旋涂硝酸镍前驱体并经250℃退火制成
       
     • MAPbI3层在氮气手套箱中旋涂，采用二碘甲烷（CH2I2）添加剂
       
     • 光子固化使用PulseForge® Invent系统，单脉冲处理（脉宽1-100 ms）
       

2. 表征与测试

   • J-V特性测试：AAA级太阳光模拟器（AM 1.5G, 100 mW/cm²），扫描速度70 mV/s
     
   • 每组条件制备3-6个重复样本，取最高PCE作为优化目标
     

3. 机器学习流程

   • 回归模型：高斯过程（GP）回归，采用Matérn核函数（平滑参数ν=5/2）
     
   • 动态参数调整：根据首轮实验结果将脉冲长度上限从20 ms扩展至100 ms
     
   • 虚拟基准测试：对比BO、OVAT和LHS方法的优化效率
     

主要结果
1. 优化性能
- 在48组实验内获得冠军PCE 11.42%，预测出14组PCE>10%的工艺条件
- BO方法发现高效条件（PCE>10%）的成功率（11/24）显著高于LHS（3/24）
- 虚拟实验显示：BO在100次实验内找到50组PCE>90%标准值的条件，远超OVAT（28组）

1. 变量关系解析

   • SHAP分析揭示：
     
     • 脉冲电压对PCE影响最大（平均SHAP值0.38），存在最优中间值（275-350 V）
       
     • 脉冲长度>20 ms时PCE趋于稳定，与氙灯辐射能量饱和特性一致
       
     • 最佳CH2I2体积（150-200 μL）和MAPbI3浓度（1.4-1.5 M）
       

2. 物理机制发现

   • 光子固化优化的MAPbI3膜厚约300 nm，比热退火工艺（400-500 nm）更薄，表明不同加工方法需要差异化的前驱体配方
     

结论与价值
1. 方法论创新
- 首次将动态参数范围的BO应用于钙钛矿光子固化工艺，突破传统DOE方法的数据量限制
- 开发”人类-机器协作”模式：根据中间结果调整CH2I2体积步长（50→10 μL）和浓度间隔（0.1→0.05 M）

1. 产业意义
   
   • 为卷对卷（roll-to-roll）量产提供工艺优化范式，单脉冲处理兼容环境气氛操作
     
   • 通过SHAP可解释性分析指导设备改进（如升级长脉冲驱动电源）
     

研究亮点
1. 采用随机森林集成模型解决高斯过程对脉冲长度的过拟合问题，预测最优参数（1.4 M, 172 μL, 291 V, 21.8 ms）与实验误差<0.3%
2. 建立光子固化工艺数据库（含325组数据），显示冠军PCE与中位PCE的Spearman相关系数达0.97
3. 发现CH2I2添加剂通过调控前驱体溶解度影响膜厚，这一发现被后续研究引用验证（ACS Appl. Energy Mater. 2022）

其他价值
研究代码已在GitHub开源（https://github.com/utd-hsu-lab/bo-pc-perovskite），为其他材料体系优化提供可迁移框架。德克萨斯仪器公司通过捐赠教席支持该研究，中国国家自然科学基金（52103286）参与资助。