本研究由沙特阿卜杜拉国王科技大学(King Abdullah University of Science and Technology, KAUST)的Maolin Chen、Yinchang Ma、Xixiang Zhang等人联合浙江大学、新加坡国立大学、曼彻斯特大学等多个研究机构共同完成,发表于Nature Nanotechnology(2025年在线发表)。研究团队开发了一种基于晶圆级六方氮化硼(hexagonal boron nitride, hBN)/硅(Si)异质结构的光子忆阻器(photonic memristor)阵列,实现了从紫外到近红外波段的超宽带光电响应,并可通过光强调制在非阻变、易失性和非易失性三种工作模式之间可逆切换。
研究背景
随着摩尔定律逐渐逼近物理极限和冯·诺依曼瓶颈日益突出,光子神经形态计算被视为突破计算能效与速度限制的革命性技术方向。忆阻器作为构建人工神经网络的核心元件,既能够以非易失性阻变行为模拟突触的长时程记忆,也能以易失性阻变行为模拟短时程记忆。然而,传统忆阻器主要依靠电场调控,难以实现对导电细丝形成与湮灭的精确光学控制。已有基于二维材料的光子忆阻器虽初步展示了光控阻变的潜力,但普遍存在光谱响应范围窄、工作模式单一(多为非易失性)、器件面积小、均匀性差以及制备温度高等问题,严重限制了其在复杂计算场景和硅基互补金属氧化物半导体(CMOS)工艺中的集成应用。
为此,该研究旨在利用低温原位生长技术,在硅衬底上直接合成大面积均匀的hBN薄膜,构建hBN/Si异质结构光子忆阻器,以同时实现超宽带光谱响应、多模式光可重构阻变行为以及晶圆级可扩展性。Si层作为光活性材料吸收光并产生光生载流子,hBN层作为阻变介质提供离子迁移通道,二者协同实现光控导电细丝形成与擦除。
研究流程与实验设计
研究首先进行了晶圆级hBN/Si异质结构的制备。研究团队采用等离子体增强化学气相沉积(plasma-enhanced chemical vapour deposition, PECVD)系统,在250 °C的低温条件下于4英寸Si基衬底上原位生长hBN薄膜。通过优化合成温度、等离子体功率、气体流量比和压强等参数,获得了具有可控晶粒尺寸和优异均匀性的纳米晶hBN薄膜。拉曼光谱在1367 cm⁻¹处显示hBN特征E₂g振动峰,证明薄膜质量良好;原子力显微镜测得表面粗糙度均方根值为0.24 nm。截面透射电子显微镜显示hBN/Si界面清晰,层间距为0.34 nm,同时观察到约1.7 nm厚的SiOₓNy界面层,该层由自然氧化和PECVD预清洗过程形成,能够阻止硼和氮原子向Si衬底扩散,并调控电荷输运,对阻变行为至关重要。
器件制备流程包括多个步骤:在p型Si衬底上热氧化生长100 nm SiO₂层,通过光刻和缓冲氧化物刻蚀液选择性刻蚀SiO₂形成窗口,随后进行界面钝化处理,再通过PECVD在暴露的Si表面沉积hBN,最后通过电子束蒸发沉积Ti/Au(10 nm/80 nm)顶电极。最终形成的垂直hBN/Si异质结构活性区域直径最小可至500 nm。
在电学表征方面,研究者将顶电极施加电压扫描,Si底电极接地,同时以白光LED(功率密度34.38 mW cm⁻²)照射器件。通过调节限流(compliance current, CC)值,实现了两种不同的阻变模式:当CC为100 µA时,器件在约9 V发生置位(SET)从高阻态(HRS)切换至低阻态(LRS),在约−3 V发生复位(RESET)回到HRS,呈现典型的非易失性阻变;当CC为100 nA时,器件在电压回扫过程中自发回到HRS,表现为易失性阈值开关行为。无光照条件下,器件始终保持HRS,表明光对阻变行为具有激活作用。
为阐明导电细丝形成机制,研究团队开展了一系列对照实验。在不同环境(大气、手套箱、高真空、Al₂O₃封装)下的测试表明,阻变行为仅在大气条件下显著发生,说明空气中的水分子在离子迁移和载流子生成过程中发挥关键作用。顶电极材料替换实验(Ti、Au、Pt)显示电极种类对开关行为影响甚微,排除了金属原子扩散主导阻变的可能性。湿度控制实验发现,低湿度(≤21%)下细丝形成微弱,而湿度升高(31–85%)促进离子迁移并降低置位电压。理论计算进一步支持了机制假说:密度泛函理论计算表明质子沿hBN晶界的迁移活化能低于在完整hBN晶格中的迁移活化能;从头算分子动力学模拟显示,在外加电场作用下,水分子在双层BN体系中发生解离,质子沿晶界迁移并最终在晶界处达到较低能态。
基于上述结果,研究者提出了光控导电细丝形成机制:在正偏压作用下,吸附在表面的水分子电离产生氢离子,氢离子沿hBN晶界积累;光照时,Si层产生的光生电子隧穿通过SiOₓNy势垒进入hBN,与迁移中的氢离子相互作用,稳定导电细丝,使器件切换至LRS。负偏压则促使氢离子返回顶电极,细丝溶解,器件复位至HRS。
在超宽带光电响应验证中,研究者在375 nm、490 nm、595 nm、850 nm和1064 nm五种波长激光照射下测试了器件的I–V特性。结果表明,在整个紫外至近红外光谱范围内,器件均展现稳定的非易失性阻变窗口,且置位和复位电压的统计分布在不同波长间无显著差异,证明Si光活性层在整个波段内均能有效产生光生载流子。此外,通过调节入射激光功率密度,可在单一波长(375 nm)下实现三种可区分的工作模式:无光照时器件无阻变行为;低功率(5%)激光照射下呈现易失性阈值开关;高功率(100%)激光照射下呈现非易失性阻变。在光脉冲编程实验中,低功率脉冲诱导的LRS-1在激光移除后迅速衰减至HRS,而高功率脉冲诱导的LRS-2在激光移除后仍保持LRS,进一步证实了光功率对存储模式的可逆调控能力。
主要实验结果
在非易失性模式下,器件开关比超过10⁹,保持时间超过40000 s,阻变窗口超过10⁶。在脉冲模式耐久性测试中,器件在室温和125 °C下均能稳定循环超过10⁶次。晶圆级均匀性测试对约1000个器件进行统计,置位电压和复位电压的变异系数分别为14.5%和25.0%,表明hBN/Si异质结构具有高度均匀性。热稳定性测试显示,器件在300 °C下仍能保持稳定的阻变行为。易失性模式下,器件在1200次循环中表现出良好的重复性。
此外,研究者利用5×5忆阻器阵列展示了光编程能力,通过光激活阻变在阵列中写入“KAUST”字母图案,验证了器件的可编程性和阵列可扩展性。为评估器件在神经形态计算中的应用潜力,研究团队使用L-Edit软件模拟了卷积神经网络电路,构建了3×3卷积核,并利用该忆阻器实现了图像边缘检测等运算,展示了其在图像处理和感存算一体化系统中的适用性。
结论与展望
该研究成功设计并制备了晶圆级hBN/Si异质结构光子忆阻器,通过低温PECVD原位生长技术解决了hBN与Si基工艺的兼容性和晶圆级生产难题。器件实现了从紫外到近红外的超宽带光响应,能够在非阻变、易失性阻变和非易失性阻变三种模式之间通过光强调制进行可逆切换,开关比达10⁹,保持时间超过40000 s,耐久性超过10⁶次循环,热稳定性达300 °C。光诱导阻变的物理机制源于Si层光生电子与hBN晶界处氢离子迁移的协同作用,形成并稳定导电细丝。
该研究为发展集成传感-存储-计算功能的人工视觉系统提供了可扩展的解决方案,与成熟硅基半导体技术完全兼容。通过光强调制实现短时程和长时程记忆的动态调控,有望推动光电神经形态计算、可重构存储器和感内计算等领域的进一步发展。然而,研究也指出,器件工作电压较高、面积均匀性有待进一步提升,这是未来实现工业级集成需要解决的关键问题。
研究亮点
本研究的突出创新之处在于:首次在晶圆级尺度上实现了基于hBN/Si异质结构的光子忆阻器阵列,突破了以往二维材料光子忆阻器在面积、均匀性和制备温度方面的限制;通过低温PECVD原位生长技术直接在Si衬底上合成高质量hBN,完全兼容现有CMOS后道工艺;利用单一器件在同一波长光照下通过调节光功率实现非阻变、易失性和非易失性三种工作模式的可逆切换,模拟了人类视觉神经元在不同强度刺激下的记忆训练行为;揭示了光子-离子协同调控导电细丝形成的新机制,为光控阻变器件的理性设计提供了理论基础。