上海交通大学微米纳米加工技术国家级重点实验室、电子信息与电气工程学院的孙云娜、吴永进、谢东东、蔡涵、王艳、丁桂甫等研究人员于2022年在《Journal of Electrochemistry》期刊（2022, 28(7): 2213001）上发表了一篇关于硅通孔（Through Silicon Via, TSV）内铜电沉积填充机理研究进展的综述性论文。该论文系统性地回顾和总结了该团队在TSV铜电镀填充领域的数值模拟、机理分析、工艺优化以及材料性能表征等方面的系列研究成果，旨在深入揭示TSV填充的内在机理，并为高效、可靠的3D集成互连技术发展提供理论指导和技术支撑。

学术背景与研究意义 随着半导体产业的持续发展，芯片与元器件的体积不断缩小，但传统封装技术限制了封装密度的进一步提升。三维（3D）封装技术，特别是基于硅通孔（TSV）的3D集成技术，通过在垂直（Z方向）实现芯片间的互连，能够极大提高封装密度，满足电子产品多功能化和小型化的需求。TSV技术被认为是延续和扩展摩尔定律的重要方向之一，其核心步骤之一是在高深宽比的硅通孔内无缺陷地填充导电材料（如铜）。然而，TSV技术尚未完全成熟，目前仅应用于少数高端产品。开发高效可靠的TSV电镀填充工艺是推动该技术广泛应用的关键。其中，铜电镀填充因其广泛的应用而尤为重要。对填充过程进行数值模拟有助于揭示其底层机理，从而优化TSV设计、提高可靠性并降低成本。此外，在微米尺度（直径1-100微米，深度10-400微米）下，材料的性能受到尺寸效应和制造工艺的双重影响，掌握TSV-Cu的电、热、机械性能是确保其互连可靠性的基础。因此，研究TSV-Cu的电沉积填充机理、力学性能及其热机械可靠性具有重要的科学价值和工程意义。

论文主要观点与论据阐述

1. 基于任意拉格朗日-欧拉算法的TSV填充数值模拟与机理分析 该团队的核心创新之一是应用有限元方法结合任意拉格朗日-欧拉（Arbitrary Lagrange Euler, ALE）算法，实现了TSV铜电沉积填充过程的数值模拟。ALE算法兼具界面精度（或流体分辨率）和追踪大变形能力，能够在不使用移动网格的情况下描述阴极表面的运动，从而精确模拟复杂的电化学沉积界面演化过程。

• 盲孔填充模式分析： 研究团队针对盲孔（Blind Via）的填充，详细分析了两种典型的缺陷填充模式——“∩形”和“∧形”空洞的形成机理。模拟结果表明，“∩形”空洞是由于孔口电流密度过高，导致铜在孔口过早沉积封顶，阻碍了添加剂和铜离子向孔底传输所致。而“∧形”空洞则是在引入抑制剂抑制孔口沉积后，孔中部沉积速率反而高于孔底，导致中部过早闭合而形成。为了避免这些缺陷，研究提出了通过协同调节加速剂和抑制剂的比例，实现“V形”填充模式。在这种模式下，抑制剂主要吸附在孔口区域抑制其沉积，而扩散系数更大的加速剂则能快速扩散至孔中下部并吸附，使得电流密度沿孔深方向逐渐增加，从而实现自下而上的无空洞填充。研究进一步指出，当抑制剂比例极高时，可实现完全的“自底向上”（Bottom-up）填充模式，这对于填充极高深宽比或极细的TSV具有重要意义。这些模拟结果与相应的电镀实验样品（展示了∩形、∧形、V形和自底向上形四种填充模式的截面图）吻合良好，验证了ALE模拟方法的合理性与可靠性。
• 通孔填充模式分析： 对于通孔（Through Via），研究团队成功模拟并分析了“蝴蝶形”（Butterfly）填充模式。这种模式通过双向并行填充可以节省电镀时间。模拟显示，通过控制加速剂和抑制剂的浓度（如0.2 ppm加速剂和20 ppm抑制剂），可以使加速剂优先扩散并吸附在通孔中心区域，而抑制剂在孔口的吸附则抑制了该处的沉积，同时为铜离子向中心扩散提供了条件。最终，孔中心的电流密度远高于两端孔口，形成了中心沉积最快、向两端扩展的“蝴蝶形”填充轮廓。
• 不同深宽比TSV的同时填充： 在实际的3D TSV封装系统中，往往存在不同深宽比的通孔需要同时填充。研究指出，对于不同深宽比的TSV，其最适宜的电镀电流、加速剂和抑制剂比例存在极大差异。为了解决这一难题，团队提出了多步直接电流密度法，并通过实验验证了该方法能够实现深宽比3至6的TSV的同时无空洞填充，其中一种优化方案（M2）相比另一种方案（M1）节省了更多时间。

2. TSV-Cu力学性能及其影响因素研究 掌握微米尺度TSV-Cu的力学性能是评估其互连可靠性的关键。论文详细阐述了电镀工艺参数（电流密度）和后处理条件（热处理温度）对TSV-Cu力学性能的影响。

• 电流密度的影响： 通过自主搭建的原位压缩测试装置，研究了电镀电流密度（1-9 mA/cm²）对TSV-Cu微圆柱样品屈服强度和微观结构的影响。研究结果显示，屈服强度在电流密度为3 mA/cm²时达到峰值（约177.6 MPa）。微观结构分析表明，随着电流密度从1 mA/cm²增加至3 mA/cm²，晶粒细化导致屈服强度上升。同时，对材料强化有益的Σ3孪晶界比例在电流密度升至6 mA/cm²时持续增加，但在9 mA/cm²时下降，而贡献较小的Σ1晶界比例增加，这可能是导致在9 mA/cm²时屈服强度下降的原因之一。此外，高电流密度下镀液中碳元素的共沉积增加也可能是材料力学性能下降的因素。
• 热处理温度的影响： 通过单轴薄膜拉伸试验，分析了不同退火温度（室温至400°C）对电镀铜薄膜样品力学性能的影响。结果表明，随着热处理温度的升高，TSV-Cu的断裂强度和屈服强度显著下降，而杨氏模量则呈缓慢的波纹状变化。X射线衍射（XRD）分析表明，随着热处理温度升高，铜样品的（220）晶面择优取向逐渐减弱并在200°C时消失，而（311）晶面择优取向在100°C后出现并逐渐增强。基于不同晶向的弹性模量计算值变化趋势与实验测得的杨氏模量最小值变化趋势基本一致，且各晶向模量最大值与最小值的差值随温度升高而减小，说明热处理使杨氏模量趋于稳定。

3. TSV互连结构的热变形机制研究 基于对TSV核心材料（铜与硅）热膨胀系数差异大的认识，研究团队通过自主搭建的原位测试系统，实时观测了TSV-Cu样品在温度载荷下的变形行为。测量了TSV样品在不同温度下的相对热变形和有效塑性变形。研究将TSV-Cu的热变形过程划分为三个阶段：发生在27-104°C之间的弹性变形阶段（阶段I）；发生在104-226°C之间的类塑性强化阶段（临界阶段，阶段II）；以及后续的塑性变形阶段（阶段III）。在室内冷却阶段，则只观察到弹性变形和弹塑性变形两个阶段。这项工作为了解TSV互连在热循环中的可靠性提供了直接的实验依据。

4. 面向应用的工艺创新：硅转接板与聚合物转接板 除了基础机理研究，论文还介绍了团队在TSV应用工艺方面的创新。

• 低成本硅转接板（Silicon Interposer）工艺： 提出了一种结合通孔电镀填充和干膜光刻胶的新工艺来制造硅转接板。该工艺简化了流程，无需化学机械抛光（CMP）即可形成均匀的阻挡层和绝缘介质层。制备的TSV表现出稳定的电阻和电绝缘性，且对于220微米间距的TSV，其漏电流值低至约1.43×10⁻¹³ A，远优于传统工艺水平（10⁻¹² ~ 10⁻⁹ A）。
• 增强型聚合物转接板（Polymer Interposer）： 针对硅转接板成本高、良率低以及热-电-机械可靠性方面的挑战，探索了聚合物转接板。研究提出了铜增强聚合物转接板和复杂增强转接板的概念并通过电镀工艺制备。当复合材料中铜含量为40%时，其杨氏模量和热导率分别比纯电泳聚合物提高约4倍和6倍，热膨胀系数降低50%，从而大幅减弱了热失配。对于复杂增强结构（结合有序镍网格和无序SiC晶须/聚酰亚胺复合材料），其杨氏模量和热导率分别比传统聚合物转接板提高约1.2倍和1.5倍，同时保持了约90%的热膨胀系数，表明这是一种有前景的创新路径。

论文的意义与价值 该综述论文系统整合了上海交通大学团队在TSV铜电沉积领域的多年研究成果，具有重要的学术价值和工程指导意义： 1. 理论方法创新： 成功将ALE算法与有限元法结合应用于TSV电镀填充这一复杂多物理场过程的数值模拟，为深入理解填充机理提供了强大的理论工具，并能有效预测填充结果、指导工艺参数优化。 2. 机理深入揭示： 详细阐明了盲孔中∩形、∧形缺陷的形成原因，以及实现V形、自底向上无空洞填充的添加剂作用机制；揭示了通孔蝴蝶形填充的动态过程；明确了电流密度和热处理温度影响TSV-Cu力学性能的微观结构根源（晶粒尺寸、孪晶界比例、织构演变）。 3. 实验技术自主开发： 自主搭建了用于微尺度样品测试的原位压缩系统和热变形原位观测系统，为微互连材料的力学性能和可靠性评估提供了关键实验手段。 4. 工艺与应用导向： 研究成果直接服务于工艺优化，如多步电流法用于不同深宽比TSV的同时填充，以及新型低成本硅转接板和增强型聚合物转接板的开发，推动了TSV技术向更高效、更可靠、更低成本的方向发展。 5. 系统性总结： 该论文是对一个研究团队在特定重要方向上系列工作的集中展示，涵盖了从数值模拟、机理分析、性能表征到工艺创新的完整链条，为学术界和工业界的研究人员提供了全面而深入的参考。

这篇论文不仅是一篇研究进展综述，更是一份展示了从基础理论模拟到实际工艺应用全链条创新研究的综合性报告，对于推动三维集成封装技术的发展具有显著的贡献。