本文介绍了一项关于在低温条件下于水中生长CsPbBr3钙钛矿单晶的研究，并探讨了其在X射线探测中的应用。该研究由Jiali Peng、Chelsea Q. Xia、Yalun Xu、Ruiming Li、Lihao Cui、Jack K. Clegg、Laura M. Herz、Michael B. Johnston和Qianqian Lin等作者共同完成，发表于2021年的《Nature Communications》期刊。

研究背景

金属卤化物钙钛矿（Metal Halide Perovskites, MHPs）在过去十年中引起了广泛关注，尤其是在光电子学领域表现出色。钙钛矿单晶因其优异的光电特性，成为电离辐射探测的有力候选材料。然而，大多数报道的钙钛矿单晶生长方法依赖于有机溶剂和高温条件。本研究提出了一种在低温条件下于水中生长CsPbBr3钙钛矿单晶的新策略，并系统研究了其结构和光电特性，与在二甲基亚砜（DMSO）中生长的晶体进行了对比。

研究流程

1. 晶体生长：研究团队首先测试了CsPbBr3在不同温度下在水中的溶解度，并通过调节温度精确控制晶体生长速率。为了抑制微晶的生成，研究者在晶体生长过程中引入了单晶种子。最终，通过逐步降温的方法，成功在水中生长出高质量的CsPbBr3单晶。

2. 晶体表征：研究团队对水中生长的CsPbBr3单晶进行了结构表征，包括X射线衍射（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）分析。结果表明，水中生长的晶体具有更光滑的表面和不同的晶体习性，且表现出更好的空气稳定性。

3. 光电性能测试：通过光致发光（PL）光谱和时间分辨PL衰减测试，研究者发现水中生长的晶体具有更高的电荷载流子寿命和更低的缺陷密度。此外，空间电荷限制电流（SCLC）测试表明，水中生长的晶体具有更高的电荷迁移率。

4. 器件性能评估：研究团队基于水中生长的CsPbBr3单晶制备了X射线探测器，并系统评估了其性能。结果表明，水中生长的晶体在X射线探测中表现出更高的灵敏度和更低的噪声。

主要结果

1. 晶体生长：水中生长的CsPbBr3单晶表现出独特的晶体习性，且具有更高的电荷传输性能和更好的空气稳定性。

2. 光电性能：水中生长的晶体具有更高的电荷载流子迁移率（空穴迁移率为128 cm² V⁻¹ s⁻¹，电子迁移率为160 cm² V⁻¹ s⁻¹），且缺陷密度显著降低。

3. 器件性能：基于水中生长的CsPbBr3单晶的X射线探测器表现出极高的灵敏度（4086 μC Gyair⁻¹ cm⁻²），是商用α-Se探测器的200倍。此外，该探测器在X射线成像中也表现出优异的性能。

结论

本研究提出了一种在低温条件下于水中生长CsPbBr3钙钛矿单晶的新方法，显著提高了晶体的质量和光电性能。水中生长的晶体在X射线探测中表现出极高的灵敏度和稳定性，展示了其在医学成像等领域的巨大应用潜力。

研究亮点

1. 新颖的生长方法：本研究首次在低温条件下于水中成功生长出高质量的CsPbBr3单晶，避免了传统方法中高温和有机溶剂的使用。

2. 优异的光电性能：水中生长的晶体具有更高的电荷迁移率和更低的缺陷密度，显著提升了器件性能。

3. 高灵敏度X射线探测器：基于水中生长的CsPbBr3单晶的X射线探测器表现出极高的灵敏度，远超现有商用探测器。

研究意义

本研究不仅为钙钛矿单晶的生长提供了新的思路，还展示了其在X射线探测和成像中的巨大应用潜力。这一成果有望推动钙钛矿材料在医学成像、安全检查等领域的广泛应用。