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一种高弹性、导电、透明的生物粘附水凝胶作为柔性传感器用于增强实时人体健康监测

期刊:Adv MaterDOI:10.1002/adma.202404225

基于β-环糊精的伪滑动环水凝胶:用于实时健康监测的多功能可穿戴传感器

作者及机构
本研究由美国加州大学洛杉矶分校(UCLA)化学与生物分子工程系的Arpita Roy、Shea Zenker、Saumya Jain等团队完成,通讯作者为Nasim Annabi教授。研究成果发表于*Advanced Materials*期刊,2024年8月刊,DOI: 10.1002/adma.202404225。

学术背景
慢性疾病的早期诊断依赖于对非认知标志物(如运动功能障碍)的实时连续监测,但现有临床检测方法存在侵入性强、成本高、依赖专业设备等问题。柔性水凝胶传感器因其生物相容性和可穿戴性成为潜在解决方案,但传统水凝胶面临导电性低(10⁻⁵–10⁻¹ S cm⁻¹)、机械性能差、粘附力不足等挑战。本研究旨在开发一种兼具高拉伸性(~3000%)、导电性(~0.29 S m⁻¹)、组织粘附性(~27 kPa)和生物降解性的多功能水凝胶传感器,用于帕金森病(Parkinson’s disease, PD)等运动障碍的实时监测。

研究流程与方法
1. 水凝胶设计与合成
- 材料选择:以丙烯酰胺(AAM)提供机械强度,2-丙烯酰氧基乙基三甲基氯化铵(AETAC)作为生物离子液体(Bio-IL)增强导电性,β-环糊精(β-CD)通过主客体相互作用形成伪滑动环结构。
- 一锅法合成:通过自由基聚合将AAM和AETAC接枝到β-CD骨架上,无需化学交联剂,避免细胞毒性。通过核磁共振(¹H NMR)和紫外光谱(UV-Vis)验证了β-CD与AETAC的包合作用(峰值290 nm)。

  1. 力学与粘附性能测试

    • 流变学分析:振幅扫描显示水凝胶的储能模量(G’)高于损耗模量(G”),3:1 AAM/AETAC比例的样品屈服应力最高(6.47±0.38 kPa)。
    • 拉伸与压缩测试:3:1比例的样品拉伸强度达109.7±13.3 kPa,断裂伸长率5443±610%;压缩模量为19.7±3.1 kPa。
    • 粘附性评估:通过搭接剪切试验(ASTM-F2255标准)测得1:3比例的粘附强度为38.4±0.6 kPa,优于商业粘合剂Evicel®(15–25 kPa)。
  2. 电学与传感性能

    • 导电性:1:3比例的离子电导率达0.44±0.02 S m⁻¹,比石墨烯/聚丙烯酰胺水凝胶高5个数量级。
    • 压力响应:通过循环伏安法(CV)证实压缩应变增加时电流响应增强,灵敏度(Gauge Factor)在834%应变下为3.74。
    • 运动监测:传感器可区分手指弯曲角度(0°–90°)、手腕运动方向及书写轨迹(如字母“A”的重复信号一致性)。
  3. 生物相容性与降解性

    • 体外实验:NIH/3T3细胞在水凝胶表面培养5天后存活率100%,活性氧(ROS)水平与对照组无差异。
    • 体内实验:大鼠皮下植入28天后,炎症反应轻微,降解率为40±3%,CD68染色显示巨噬细胞浸润较少。

主要结果与逻辑关联
- 伪滑动环结构通过β-CD的“滑轮效应”均匀分散应力,赋予水凝胶高拉伸性和自修复能力(96%稳定性经200次CV循环)。
- AETAC的季铵基团与组织羧基的偶极相互作用增强粘附性,同时提供导电通路。
- 3D打印性能允许定制化传感器设计,如UCLA标志的精确成型(图S4)。

结论与价值
该研究首创的β-CD-g-(PAAM/PAETAC)水凝胶解决了传统传感器的性能矛盾,其科学价值在于:
1. 方法学创新:通过超分子工程实现力学-电学性能解耦,避免金属填料的使用。
2. 应用潜力:成功监测PD患者的震颤和步态异常(图7),并具备UV屏蔽、被动降温(降温15°C)等实用功能。
3. 环保意义:生物可降解性减少电子废弃物(e-waste)。

研究亮点
1. 多功能集成:单一平台同时实现运动传感、手写识别和摩尔斯电码通信(图6)。
2. 性能平衡:拉伸性(3000%)与导电性(0.29 S m⁻¹)远超同类材料(如PEDOT:PSS水凝胶仅35%拉伸性)。
3. 临床验证:首次报道水凝胶传感器对PD运动症状的实时监测能力(图7b–h)。

其他价值
- 抗氧化活性:水凝胶清除DPPH自由基的EC50为1.53 mg mL⁻¹(图5i)。
- 环境稳定性:在pH 2–9和湿度50–80%条件下传感性能无衰减(图S1–S2)。

本研究为慢性病管理提供了非侵入性监测工具,并为下一代柔性电子器件设计树立了新范式。

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