本文档是一篇发表在 Journal of Physical Chemistry Letters 上的原创科学研究论文，标题为“Toward Interpreting the Thermally Activated β Dynamics in Metallic Glass Using the Structural Constraint Neural Network”，作者包括 Xiao Jiang, Zean Tian, Kenli Li 和 Wangyu Hu，来自湖南大学计算机与电子工程学院和材料科学与工程学院。论文的接收时间为2024年1月28日，修订时间为2024年3月11日，并在2024年3月12日正式接受发表，研究聚焦于金属玻璃 (metallic glasses, MGs) 的热激活β动力学，并引入了一种全新的基于机器学习的可解释结构约束神经网络模型 (SCNN，Structural Constraint Neural Network)。
金属玻璃作为一种无序材料具有独特的物理特性和潜在应用。然而，与晶体结构不同，金属玻璃由于缺乏原子周期性排列，难以通过传统方法识别和解释其结构缺陷。而这些结构缺陷在很大程度上决定了其动力学行为，例如热激活动力学性质。然而，由于金属玻璃的复杂性，仅依赖传统材料科学方法很难揭示其微观结构与宏观动力学之间的内在关系。
近年来，随着高性能计算和人工智能的发展，逻辑回归、支持向量机 (SVM)、梯度提升树 (GBDT) 和图神经网络 (GNN) 等机器学习方法在预测金属玻璃动态特性方面获得了重要进展。然而，复杂机器学习模型的透明性仍是限制研究进展的关键障碍。本研究的目标是通过建立一个新的可解释机器学习框架，识别金属玻璃中不同激活能原子的代表性结构模式 (structural motifs)，并揭示其与动力学行为的相关性，以进一步理解非晶态合金材料的结构异质性起源。
研究的核心是开发并验证一种名为“结构约束神经网络 (SCNN)”的新型机器学习模型，与传统方法不同，本模型专注于从结构中自主提取并解释动态特性。研究主要分为以下几个步骤：
本文抵用了文献中已有的六种 Cu-Zr 金属玻璃样本（冷却速率与成分不同），具体样本包括 Cu50Zr50、Cu80Zr20 和 Cu64Zr36，冷却速率从10^9到10^12 K/s不等，共包含24000个原子。采用分子动力学 (MD) 模拟制备样本，并利用 Activation-Relaxation Technique Nouveau (ARTn) 技术计算单个原子的激活能。激活能用作动态标签以区分固态和液态原子，统计数据显示样本中激活能分布呈高斯分布。
每个原子的结构序列基于人工设计的旋转不变特征，包括：
1. 局部密度特征：通过径向密度函数使用 Bessel 基函数编码原子邻近结构。
2. 局部取向序特征：基于球谐函数耦合径向基函数，量化壳层内角分布（l-fold symmetry）。
特征参数结合壳平均 (shell averaging) 技术，扩展到长程结构。最终每个原子被分配264维结构参数。
SCNN 模型架构主要包括三部分：
(1) 特征嵌入层：使用多层感知机 (MLP) 将264维特征降维至32维；
(2) 结构模式提取层：自动学习两类原子（固态与液态）的4种代表性结构模式；
(3) 分类层：通过计算原子嵌入特征和代表性模式的余弦相似度得出分类结果。
模型的训练包括四个阶段：初始化模式，优化特征嵌入层和结构模式提取层，更新代表性结构模式，以相似性为指导完成分类层的权重优化。模型特别设计了约束损失函数，用于保证学到的结构模式的物理意义。
研究首先测试了 SCNN 对固态与液态原子分类的性能。与直接使用多层感知机分类相比，SCNN 仅基于4维相似度输入，取得了0.869的高 AUC-ROC，与传统方法(0.882)相当，证明其在保证预测性能的同时显著提高了解释性。
通过主成分分析 (PCA)，SCNN 学到的结构模式被压缩到二维空间。结果表明高激活能原子和低激活能原子在特征分布上形成清晰聚类，且学到的模式处于聚类中心，准确反映了原子的主要结构特征。进一步分析表明，这些模式内部具有显著的对称性区别。
学到的4种结构模式通过局部原子结构可视化和最大标准簇分析 (Largest Standard Cluster Analysis, LASCA) 方法进一步解析发现：
- 低激活能的液态模式 (s0, s1) 存在更多的低对称性拓扑特征 (如s444, s666)，表明其内部结构缺陷显著；
- 高激活能的固态模式 (s2, s3) 展示了典型的五重对称性结构 (s555)，尤其是s2代表了稳定的二十面体局部结构 (z12)。
局部五重对称性被确认是动力学差异的重要来源。
通过测量振动均方位移 (vibrational mean square displacement, VMSD)，研究进一步确认：
- 拥有液态模式的原子更可能在短时间尺度上表现出更高的原子振动活性，而固态模式则显示稳定动力学特征。
本文基于可解释机器学习方法，首次定量构建了金属玻璃结构与其动力学行为 (如激活能) 的关联。SCNN 提供了一个自主学习复杂结构模式并从中提炼动力学特性关系的创新解决方案，特别是在暴露结构异质性起源方面贡献显著。这种方法既能够准确预测原子动力学，也能够通过聚焦于少量结构模式显著简化复杂无序系统的理解。
此外，这项工作为进一步研究非晶态合金的中程结构和动力学异质性提供了基础。未来工作可通过引入更复杂的结构描述符或基于图神经网络构建端到端框架，进一步提升预测的准确性及模型本身解释的深度。
可以预期，本研究对金属玻璃及其他非晶材料的理解与应用将产生深远影响，其方法学也能推广到更广泛的复杂材料体系的研究中。