该研究发表于《Water Research》期刊,发表时间为2016年7月26日,文章标题为“An innovative approach for sequential extraction of phosphorus in sediments: ferrous iron P as an independent P fraction”。本文的主要作者为Sen Gu、Yiguang Qian、Yang Jiao、Qingman Li(通讯作者)、Gilles Pinay和Gerard Gruau,研究分别来自中国科学院水生生物研究所(Institute of Hydrobiology, Chinese Academy of Sciences)、法国雷恩大学(OSUR, CNRS, University of Rennes 1)以及中国科学院研究生院。
磷(P)是水体富营养化的主要成因之一,对水体生态系统有着至关重要的影响。磷源通常包括外源输入(如工业和生活污水)以及内源释放(如沉积物中的磷)。而沉积物通常被视为磷的储存库和源头,沉积物中磷的释放能够在多年内维持水体富营养化,尤其是在贫氧或厌氧条件下。为了了解沉积物中磷的地球化学循环,准确鉴定沉积物中磷的存在形式至关重要。然而,现有的磷形态提取方法(如Sedex方法)通常忽略了沉积物中铁(Fe)还原磷(Fe(II)-P)的存在,Fe(II)-P在沉积物中的地位及其对磷循环的影响尚未被充分研究。因此,本文提出了一种创新的Sedex方法,通过引入Fe(II)-P作为独立的磷形态,为磷在沉积物中的分布和转化提供了新的见解。
本研究的主要流程包括以下几个步骤:
样本采集与处理
研究团队从中国武汉东湖的三个代表性采样点(S1、S2、S3)收集了沉积物样本。S1点位于污染较重的区域,S2点位于旅游景区附近,S3点则位于污染较低的区域。每个采样点的沉积物深度为30 cm,采样后沉积物被切割为不同层次进行分析。
Fe(II)-P的提取方法优化
传统的Sedex方法并未专门考虑Fe(II)-P的提取。为此,研究者开发了一种新的Fe(II)-P提取方法。该方法使用0.2%的2,2’-联吡啶(bipyridine)和0.1 M氯化钾(KCl)溶液提取Fe(II)-P,并在50°C的温度下进行24小时的摇晃提取。通过优化提取条件(如固液比、温度和摇晃频率),研究者成功地提取了Fe(II)-P,并对其回收率进行了验证。
磷形态的提取和分离
在优化Fe(II)-P提取的基础上,研究者采用了标准的Sedex方法对沉积物中的其他磷形态(如松散结合磷、铁铝结合磷、钙结合磷和有机磷)进行了提取。最终,沉积物中的磷被分为五个主要的形态:松散结合磷(loosely-bound P)、Fe(II)-P、铁铝结合磷(CDB-P)、钙结合磷(Ca-P)和有机磷(O-P)。
结果分析与数据处理
提取的磷样品通过比色法测定其磷含量,并对Fe(II)和Fe(II)-P的浓度进行了定量分析。所有实验均进行了三次重复,以保证结果的可靠性。同时,研究者对Fe(II)-P的回收率进行了标准物质添加实验,并通过比较新旧方法的结果验证了创新方法的有效性。
Fe(II)-P的分布
本研究发现,在东湖沉积物中,Fe(II)-P是一个重要的磷形态,占总磷(TP)的15.7%至49.9%,平均为31.6%。而钙结合磷(Ca-P)和有机磷(O-P)的比例相对较低,分别占28.4%和22.7%。
Fe(II)-P提取的可靠性
通过对标准物质(如维维安石(Vivianite))的回收实验,研究者发现,Fe(II)-P的提取方法具有较高的回收率(88.7%至100.6%),且Fe(II)-P的提取对其他磷形态(如Ca-P和O-P)的影响较小。
Fe(II)-P在沉积物中的重要性
Fe(II)-P与沉积物中的总磷(TP)之间存在高度相关性(r² = 0.93),表明Fe(II)-P是沉积物中磷的一个重要形态。相反,Ca-P与TP的相关性较低,表明Ca-P在沉积物中的磷形态贡献相对较小。
Fe(II)-P的氧化与变化
本研究还探讨了Fe(II)-P在沉积物暴露于空气后氧化的变化。氧化过程会导致Fe(II)-P的显著下降,而CDB-P的含量则有所增加。这一结果表明,暴露于空气中的沉积物可能会经历磷形态的转化,Fe(II)-P转变为Fe(III)-P。
本研究提出了一种创新的Sedex方法,能够有效提取Fe(II)-P并将其作为磷形态的独立分数。这一方法不仅可以准确区分沉积物中不同磷形态的贡献,还能够帮助研究磷在沉积物中的转化过程,尤其是在不同氧化还原条件下的变化。Fe(II)-P作为沉积物中磷的一个重要“汇”,其地球化学过程的研究对理解水体富营养化、磷循环及其生态影响具有重要意义。
创新的Fe(II)-P提取方法
研究通过优化传统Sedex方法,提出了一种创新的Fe(II)-P提取方法,该方法能够有效提取Fe(II)-P并保持较高的回收率。这一方法弥补了传统磷提取方法的不足,拓展了磷形态研究的深度。
Fe(II)-P在磷循环中的重要性
研究发现Fe(II)-P是沉积物中一个重要的磷形态,其占比高达31.6%,这一结果为理解磷在沉积物中的存储和转化提供了新的视角。Fe(II)-P的存在可能在水体富营养化和沉积物磷释放过程中扮演着重要角色。
沉积物磷形态的转化
研究还揭示了沉积物在暴露于空气中的氧化过程中,Fe(II)-P的变化,以及这种变化对磷形态的影响。这一发现有助于深入了解沉积物中磷的动态变化及其对水体环境的长期影响。
本研究不仅提供了一种新的方法用于磷形态的提取与分析,而且为沉积物中磷循环的研究提供了新的思路和技术支持。这一方法的提出对于磷的地球化学研究以及环境治理具有重要的理论意义和应用价值。