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基于CSPbBr3/CSPb2Br5钙钛矿的高灵敏度X射线检测的异相连接策略

期刊:Advanced Functional MaterialsDOI:10.1002/adfm.202401220

本文介绍了一项关于高灵敏度X射线探测器的研究,题为《Out-of-Phase Articulation Strategy of CsPbBr3/CsPb2Br5 Perovskite for High Sensitivity X-ray Detection》,由Changmao Wan、Zihan Wang、Hui Zhang等作者共同完成,发表在《Advanced Functional Materials》期刊上,发表日期为2024年4月5日。该研究由中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所、中国科学技术大学、中国工程物理研究院化工材料研究所等机构的研究人员合作完成。

研究背景

金属卤化物钙钛矿材料在X射线探测领域表现出优异的性能,相较于传统的探测器材料(如α-Se、CsI和CdZnTe),钙钛矿材料具有高灵敏度、低探测限和高空间分辨率等优势。这些特性使其在医学诊断、安全检查等领域具有广泛的应用前景。CsPbBr3作为一种无机钙钛矿材料,表现出优异的载流子迁移率和较高的载流子寿命-迁移率乘积(μτ),这使得其在X射线探测中具有较高的灵敏度。然而,现有的CsPbBr3探测器通常依赖于高电压工作,且其多晶性质导致晶界缺陷和载流子复合问题,限制了其性能的进一步提升。

研究目标

本研究旨在通过引入二维相CsPb2Br5,改善CsPbBr3的载流子传输环境,从而提升其X射线探测性能。具体目标包括:提高载流子迁移率、降低探测限、增强探测器的稳定性和灵敏度。

研究方法与流程

  1. 材料制备:研究采用高能球磨法(high-energy ball milling)制备了CsPbBr3/CsPb2Br5(CPB3/CP2B5)多晶粉末。通过球磨6小时,成功合成了三维CsPbBr3和二维CsPb2Br5的混合物。随后,通过冷等静压法(cold isostatic pressing)将粉末压制成晶圆片。

  2. 材料表征:通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、高分辨率透射电子显微镜(HRTEM)和X射线光电子能谱(XPS)等技术对材料进行了表征。XRD结果显示,CPB3和CP2B5的衍射峰分别位于2θ为21.4°、15.2°、30.6°和29.3°、11.6°、33.3°处,证明了两种相的存在。SEM图像显示,CPB3/CP2B5粉末由0.5-1 μm的不规则块体和方形片状结构组成。XPS分析表明,CP2B5的引入增强了Cs 3d轨道的电子损失趋势,表明两种相之间存在电子传输通道。

  3. 载流子传输机制研究:通过扫描开尔文探针显微镜(Scanning Kelvin Probe Microscopy)测量了CPB3和CP2B5的界面电势差。结果表明,CP2B5在CPB3晶界中形成了电子加速通道,显著提高了载流子迁移率。此外,通过暗电流测试验证了CP2B5作为电子加速板的作用。

  4. X射线探测性能测试:研究组装了垂直结构的X射线探测器(Au/钙钛矿/Au),并测试了其在不同偏压下的X射线响应。结果显示,CPB3/CP2B5探测器的载流子迁移率达到了206.02 cm² V⁻¹ s⁻¹,μτ值从6.7 × 10⁻⁴ cm² V⁻¹提升至3.8 × 10⁻³ cm² V⁻¹。在25 V mm⁻¹的偏压下,探测器的灵敏度达到了2.58 × 10⁵ μC Gyair⁻¹ cm⁻²,探测限低至127.9 nGyair s⁻¹。

  5. 成像性能测试:研究还测试了探测器的X射线成像性能。通过调制传递函数(MTF)测试,探测器在MTF为20%时的分辨率为1.57 lp mm⁻¹,表明其具备百微米级别的成像能力。此外,研究还展示了探测器与TFT背板集成的X射线成像效果,成像响应时间为1610 ms。

主要结果

  1. 载流子迁移率提升:通过引入CP2B5,CPB3的载流子迁移率显著提高了两个数量级,从4.07 cm² V⁻¹ s⁻¹提升至206.02 cm² V⁻¹ s⁻¹。
  2. 灵敏度提升:在25 V mm⁻¹的偏压下,探测器的灵敏度从2.64 × 10⁴ μC Gyair⁻¹ cm⁻²提升至2.58 × 10⁵ μC Gyair⁻¹ cm⁻²。
  3. 低探测限:探测器在0.5 V的偏压下,探测限低至127.9 nGyair s⁻¹,远低于传统医学诊断的要求(≤ 5.5 μGyair s⁻¹)。
  4. 高分辨率成像:探测器的MTF值为1.57 lp mm⁻¹,能够实现高对比度的X射线成像。

结论

本研究通过引入二维相CsPb2Br5,成功提升了CsPbBr3钙钛矿材料的载流子迁移率和X射线探测性能。CP2B5不仅修复了CPB3的晶界缺陷,还形成了电子加速通道,显著提高了探测器的灵敏度和分辨率。该研究为开发高性能、低成本的X射线探测器提供了新的思路,具有重要的科学和商业应用价值。

研究亮点

  1. 创新性方法:研究首次提出了“异相铰接策略”(Out-of-Phase Articulation Strategy, OPAS),通过引入二维相CsPb2Br5显著提升了CsPbBr3的载流子传输性能。
  2. 高性能探测器:探测器在低偏压下的高灵敏度和低探测限,使其在医学诊断和安全检查等领域具有广泛的应用前景。
  3. 稳定性提升:CPB3/CP2B5异质结构表现出优异的光稳定性和长期稳定性,进一步增强了其商业化潜力。

其他有价值的内容

研究还展示了探测器与TFT背板集成的X射线成像效果,证明了其在大面积成像应用中的潜力。此外,研究通过详细的材料表征和机制分析,为钙钛矿材料的载流子传输机制提供了新的见解。

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