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作者与机构
本研究的主要作者包括Qing Xia、Rui Liu、Xueqin Chen、Zixuan Chen和Jun-Jie Zhu。他们分别来自南京大学化学与化工学院的生命分析化学国家重点实验室，以及南京大学深圳研究院。该研究于2023年5月22日发表在期刊《Research》上，DOI为10.34133/research.0145。

学术背景
该研究属于微生物电化学领域，特别是关注微生物胞外电子传递（Extracellular Electron Transfer, EET）的机制。EET是电化学活性细菌（Electrochemically Active Bacteria, EAB）将代谢过程中产生的电子传递给固体电子受体的过程，在生物地球化学循环和能源技术（如微生物燃料电池，Microbial Fuel Cells, MFCs）中具有重要作用。然而，纳米材料与细菌之间的相互作用如何影响EET的机制仍不明确。本研究旨在通过单细胞水平的伏安成像技术，揭示金属纳米颗粒（如金纳米颗粒，AuNPs）如何催化单细胞EET的机制，特别是通过费米能级响应石墨烯电极（Fermi Level-Responsive Graphene Electrode, FGE）进行实时观测。

研究流程
研究分为以下几个主要步骤：
1. 实验设计与设备搭建
- 使用单层石墨烯（Single-Layer Graphene, SLG）作为透明工作电极，结合Ag/AgCl参比电极和铂对电极，构建了FGE系统。
- 通过暗场散射成像技术，实时观测单细胞在电极上的电子传递行为。
- 为了消除生物膜和分泌介质的干扰，研究采用了连续更新电解液的方法，确保仅研究细胞膜上的细胞色素（Cytochromes）的电子传递。

1. 单细胞伏安成像

   • 研究对象为Shewanella oneidensis MR-1（S. oneidensis MR-1）及其突变体（如δmtrC/δomcA和δcymA）。
     
   • 通过线性扫描伏安法（Linear Sweep Voltammetry, LSV）和计时电流法（Chronoamperometry）测量单细胞的氧化电流和氧化电位。
     
   • 利用FGE系统将细胞色素的氧化还原状态转换为散射光强度的变化，从而实现单细胞水平的电子传递动力学研究。
     

2. 金纳米颗粒修饰实验

   • 通过生物矿化方法在S. oneidensis MR-1表面修饰金纳米颗粒（AuNPs），形成AuNPs修饰的细胞（MR-1@Au）。
     
   • 使用扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）观察AuNPs在细胞表面的分布。
     
   • 通过LSV和循环伏安法（Cyclic Voltammetry, CV）比较修饰前后细胞的氧化电位和电流输出。
     

3. 数据分析与模型构建

   • 通过光学-电化学转换模型，将散射光强度变化转换为局部电荷密度变化，进而计算单细胞的电流输出。
     
   • 统计分析大量单细胞的氧化电位和峰值电流，揭示AuNPs修饰对EET性能的影响。
     

主要结果
1. 单细胞EET的直接观测
- 在SLG电极上，单个S. oneidensis MR-1细胞的氧化电流约为20 fA，氧化电位约为0.2 V。
- 突变体δmtrC/δomcA和δcymA的氧化电流显著降低，证实了细胞色素在EET中的关键作用。

1. AuNPs修饰对EET的催化作用

   • AuNPs修饰显著降低了细胞的氧化电位（最多降低100 mV），表明AuNPs能够催化细胞色素与电极之间的电子传递。
     
   • 修饰后细胞的氧化电位分布更加集中，且峰值电流保持不变，说明AuNPs主要通过提高电子传递效率而非增加细胞色素数量来增强EET。
     

2. 亚细胞水平的EET研究

   • 在单个细胞的不同区域，AuNPs的分布不均匀导致氧化电位的差异，进一步验证了AuNPs的催化作用。
     
   • 较小的AuNPs（14 nm）比较大的AuNPs（35 nm）更能降低氧化电位，表明纳米颗粒尺寸对催化效率有显著影响。
     

结论与意义
本研究通过FGE系统实现了单细胞水平的EET实时成像，揭示了AuNPs通过降低细胞色素的氧化电位来催化EET的机制。这一发现为理解纳米材料与细菌之间的相互作用提供了新的视角，并为优化微生物燃料电池的性能提供了理论支持。此外，FGE系统的高时空分辨率能力使其成为高通量筛选高效产电细菌和构建高性能MFCs的潜在平台。

研究亮点
1. 首次在单细胞水平上实现了金属纳米颗粒催化EET的实时观测。
2. 开发了基于费米能级响应石墨烯电极的高灵敏度伏安成像技术。
3. 揭示了AuNPs通过降低氧化电位而非增加细胞色素数量来增强EET的机制。
4. 提供了纳米材料尺寸对EET催化效率影响的直接证据。

其他有价值的内容
研究还展示了FGE系统在亚细胞水平上研究电子传递的潜力，为未来探索细菌与电极界面的复杂相互作用提供了新的工具。此外，研究中采用的生物矿化方法为其他金属纳米颗粒在微生物电化学中的应用提供了参考。

以上是该研究的详细学术报告，涵盖了背景、方法、结果、结论及其科学价值。