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本研究的主要作者包括Xiaoli Wang、Qiao-zhi Li、Jia-jia Zheng和Xingfa Gao，他们来自国家纳米科学中心的理论与计算纳米科学实验室。该研究于2024年8月15日发表在《ACS Catalysis》期刊上，卷号为14，页码为13040-13048。
本研究的主要科学领域是纳米催化与生物医学应用的交叉领域。具体来说，研究聚焦于纳米材料催化的葡萄糖有氧氧化反应，旨在预测该反应中氧气还原产物是H₂O₂还是H₂O。葡萄糖氧化酶（GOx）在生物医学中广泛应用于癌症和糖尿病等疾病的诊断与治疗，但其催化活性易受环境因素（如pH和温度）的影响，限制了其在复杂条件下的应用。因此，开发稳定且高效的纳米催化剂作为GOx的替代品成为研究热点。然而，目前缺乏能够预测H₂O₂或H₂O选择性的理论模型，这阻碍了纳米催化剂在H₂O₂靶向生物医学应用中的合理设计。本研究的目的是开发一种机制驱动的预测模型，以指导纳米催化剂的设计，并促进其在H₂O₂靶向生物医学中的应用。
本研究分为以下几个主要步骤：
机制探索与模型开发
首先，研究团队探索了纳米材料催化葡萄糖有氧氧化的可能机制，并分析了反应过程。通过反应热力学的分析，开发了一个理论模型，用于预测纳米催化剂更倾向于通过2e-催化生成H₂O₂还是通过4e-催化生成H₂O。模型的核心是基于H*、OOH*、O*和OH*等吸附物的Gibbs自由能变化（ΔrGi），并通过引入校正常数来弥补反应动力学等因素的不足。
模型的验证
通过密度泛函理论（DFT）计算，研究团队系统地研究了实验报道的贵金属纳米催化剂（如Au、Pt、Pd、Ru、Ir和Rh）在催化葡萄糖氧化反应中的机制和动力学。计算结果表明，Au(111)更倾向于通过2e-机制生成H₂O₂，而Pt(111)和Pd(111)则倾向于通过4e(path-i)-机制生成H₂O，Ru(111)、Ir(111)和Rh(111)则倾向于通过4e(path-ii)-机制生成H₂O。这些结果与实验报道一致，验证了模型的预测能力。
合金纳米材料的预测
研究团队进一步将模型应用于二元合金纳米材料的预测。通过DFT计算，发现某些二元合金（如mp-1229092AgAu-001、mp-644311CuPt-001和mp-522CuAu-001）更倾向于通过2e-机制生成H₂O₂，这为它们在H₂O₂靶向生物医学中的应用提供了可能性。
数据分析和模型优化
研究团队通过DFT计算和实验数据的对比，优化了模型的参数，特别是引入了校正常数来更好地反映反应动力学的影响。最终，模型能够准确预测不同纳米催化剂的反应机制和产物选择。
机制驱动的预测模型
研究团队成功开发了一个基于OH吸附能（Eads,OH）的预测模型，能够有效区分2e-、4e(path-i)-和4e(path-ii)-机制。模型预测Au(111)更倾向于生成H₂O₂，而Pt(111)、Pd(111)、Ru(111)、Ir(111)和Rh(111)则更倾向于生成H₂O。
DFT验证结果
DFT计算验证了模型的预测能力。例如，Au(111)催化葡萄糖氧化的总能量壁垒为0.37 eV，且反应为放热过程（-1.55 eV），这与实验观察到的Au是高效纳米催化剂的结果一致。相比之下，Pt(111)和Pd(111)的能量壁垒分别为0.40 eV和0.71 eV，且反应机制与模型预测一致。
合金纳米材料的预测
研究团队预测了某些二元合金纳米材料（如mp-1229092AgAu-001）更倾向于生成H₂O₂，并通过DFT计算验证了这一预测。这些合金纳米材料在H₂O₂靶向生物医学应用中具有潜在价值。
本研究成功开发了一种机制驱动的预测模型，能够有效预测纳米催化剂在葡萄糖有氧氧化反应中的产物选择。该模型不仅为纳米催化剂的设计提供了理论指导，还为H₂O₂靶向生物医学应用提供了新的可能性。通过DFT计算和实验数据的验证，模型展示了其强大的预测能力，并为进一步研究提供了重要参考。
创新性模型
本研究首次开发了一种基于OH吸附能的预测模型，能够有效区分不同反应机制和产物选择。
广泛的应用前景
该模型不仅适用于贵金属纳米催化剂，还可应用于合金纳米材料，为H₂O₂靶向生物医学应用提供了新的研究方向。
DFT验证的高准确性
通过DFT计算，研究团队验证了模型的预测能力，并展示了其在不同纳米催化剂中的广泛应用性。
本研究还探讨了反应动力学对模型预测的影响，并通过引入校正常数优化了模型的参数。此外，研究团队还提供了详细的DFT计算方法和数据，为其他研究者提供了参考。