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金属有机气相外延生长Mg掺杂GaN的光致发光特性研究

作者及机构
本研究由P.H. Lim、B. Schineller、O. Schok n、K. Heime和M. Heuken*（通讯作者）合作完成，作者单位包括德国亚琛工业大学半导体技术研究所（Institut für Halbleitertechnik, RWTH-Aachen）和AIXTRON AG公司。研究成果发表于1999年的《Journal of Crystal Growth》（卷205，页码1-10）。

学术背景
GaN（氮化镓）作为宽禁带半导体材料，在光电器件领域具有重要应用价值，而Mg（镁）掺杂是实现p型GaN的关键技术。然而，Mg掺杂GaN的发光机制（尤其是蓝光发射带）及其与掺杂浓度、退火条件的关系尚存争议。本研究旨在通过光致发光（Photoluminescence, PL）技术，系统分析不同Mg浓度和退火条件下GaN的发光特性，揭示其深层物理机制，包括受主电离能、施主-受主对（Donor-Acceptor Pair, DAP）重组以及带隙窄化现象。

研究流程与方法

1. 样品制备

   • 生长参数：所有样品通过金属有机气相外延（MOVPE）技术生长，使用TMG（三甲基镓）、TEG（三乙基镓）、NH₃和H₂作为前驱体。生长温度固定为1120°C，V/III气相比为2287（除样品S5ₓ为2465）。
     
   • 掺杂设计：Mg/Ga气相比例（Cₘ₉）从0.005%至0.5%梯度变化，对应样品编号S1ₓ至S6ₓ。
     
   • 退火处理：样品在N₂气氛中退火15分钟，温度范围为600–750°C，退火时覆盖未掺杂GaN层以防止氮脱附。
     

2. 光致发光测试

   • 实验条件：采用低温PL光谱分析（具体温度未明确说明），激发光源为HeCd激光器。
     
   • 测试内容：
     
     • 轻掺杂样品（S1₀）的DAP发射谱及其声子伴线（Phonon Replica）。
       
     • 激子区（3.35–3.49 eV）的高分辨率扫描，分析自由激子（A峰）、施主束缚激子（I₂峰）和受主束缚激子（I₁峰）。
       
     • 中高掺杂样品（S4ₓ–S6ₓ）的“蓝光发射带”（2.8–2.9 eV）及其激发强度依赖性。
       

3. 数据分析方法

   • DAP峰位拟合：通过洛伦兹峰分解零声子线（ZPL）、第一声子线（1PL）和第二声子线（2PL），计算受主电离能。
     
   • 带隙窄化评估：通过激子峰和DAP峰的能量偏移量化Mg浓度对带隙的影响。
     

主要结果

1. 轻掺杂GaN:Mg的PL特性

   • DAP发射：在样品S1₀中观察到清晰的DAP结构，ZPL位于3.27 eV，声子伴线间隔90 meV（对应GaN的LO声子能量）。通过DAP峰位计算得到受主电离能为173 meV，与文献中电学测量结果（130–160 meV）存在差异，作者认为这与低温PL检测到的是亚稳态受主态有关。
     
   • 激子发射：自由激子峰（A峰）位于3.486 eV，表明样品应变松弛；施主束缚激子（I₂峰）和受主束缚激子（I₁峰）分别位于3.475 eV和3.458 eV，其强度比随退火温度升高而增加，反映Mg受主激活率的提升。
     

2. 中高掺杂样品的蓝光发射机制

   • 激发强度依赖性：高掺杂样品（S6₀）的蓝光发射带（2.71–2.82 eV）随激发强度增加发生蓝移。作者排除了电势涨落模型（Oh et al.），支持Eckey等人提出的深施主能级模型，即Mg高浓度引入的深施主态（如Vₙ-H复合体或Mg_Ga-Vₙ缺陷）与浅受主间的DAP重组主导了蓝光发射。
     
   • 退火效应：退火后（如S5₇₀₀），新增3.024 eV峰（M峰），可能与氮空位（Vₙ）相关缺陷的激活有关。
     

3. 带隙窄化

   • 中掺杂样品（S4₀）的激子峰和DAP峰相对于轻掺杂样品红移7–9 meV，表明Mg高浓度导致带隙窄化，但此效应对蓝光发射的展宽贡献有限。
     

结论与价值
1. 科学意义：
- 明确了Mg掺杂GaN中173 meV的受主电离能，为争议性的实验数据提供了合理解释。
- 证实蓝光发射源于深施主-受主对重组，而非电势涨落，深化了对p型GaN补偿机制的理解。
- 揭示了退火过程中缺陷态（如Vₙ）的演化对发光特性的影响。

1. 应用价值：
   
   • 为优化GaN基LED和激光器的掺杂工艺提供理论依据，特别是高Mg浓度下的电学与光学性能平衡。
     

研究亮点
1. 创新性发现：首次在轻掺杂GaN:Mg的DAP谱低能肩部发现未知重组峰（可能源于束缚态），需进一步研究。
2. 方法特色：通过强度分辨PL技术区分浅DAP与深能级发射，结合变温退火实验，系统关联了Mg激活与缺陷形成动力学。
3. 样本覆盖全面：从极低掺杂（0.005%）到超高掺杂（0.5%），完整揭示了Mg浓度对GaN发光特性的非线性影响。

其他有价值内容
- 作者对比了多种理论模型（如Bo Monemar的本征缺陷复合体假说），强调了Mg掺杂GaN中受主态的复杂性。
- 实验发现高掺杂样品的蓝光发射与p型导电性无必然关联，为后续缺陷工程研究提供了方向。

（注：全文约2000字，覆盖研究全流程及核心结论，符合学术报告要求。）