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吸附辅助检测痕量铀酰离子的高灵敏度和选择性

期刊:Journal of Radioanalytical and Nuclear ChemistryDOI:10.1007/s10967-018-5749-9

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本文由Weiwei He、Jiaqi Ma、Jun Qian、Hanzhou Liu和Daoben Hua共同完成,他们分别来自苏州大学放射医学与防护学院和江苏省放射医学协同创新中心。该研究于2018年3月2日在线发表在《Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry》期刊上。

研究的学术背景主要集中在核能领域,特别是铀离子的检测。随着不可再生资源的减少,核能作为一种清洁能源受到广泛关注。然而,铀元素对人类和环境具有高放射性和化学毒性,尤其是其在水溶液中最稳定的形式——铀酰离子(UO2^2+),能够自由迁移,对环境造成潜在威胁。因此,开发高灵敏度和高选择性的铀酰离子检测方法具有重要的战略意义。虽然已有多种检测方法被提出,但许多方法依赖于复杂且昂贵的仪器,难以广泛应用于现场检测。本研究旨在通过荧光技术,结合介孔分子筛SBA-15,开发一种吸附辅助的铀酰离子检测新策略,以提高检测的灵敏度和选择性。

研究的工作流程包括以下几个步骤:首先,研究团队制备了SBA-15,并通过透射电子显微镜(TEM)和比表面积分析(BET)对其形貌和表面特性进行了表征。结果表明,SBA-15具有介孔结构,比表面积约为560 m²/g。接着,研究团队探讨了SBA-15的剂量和pH值对检测性能的影响。结果表明,SBA-15的剂量在0.5-2 mg/mL范围内对荧光强度影响可忽略,而pH值在5-7范围内对检测灵敏度有显著影响,最终选择pH 7作为检测条件。随后,研究团队进行了荧光测试,通过在甲醇/水溶液中加入不同浓度的铀酰离子,测量荧光强度的变化。实验结果表明,加入SBA-15后,荧光强度在0.001-10 µM的浓度范围内呈线性下降,而未加入SBA-15时,荧光强度在低浓度范围内(<0.5 µM)则表现混乱。此外,研究团队还进行了选择性实验,结果表明,在SBA-15存在的情况下,esculin对铀酰离子的选择性显著提高。最后,研究团队通过吸附实验验证了SBA-15对esculin和铀酰离子的吸附作用,进一步解释了检测性能提升的机制。

研究的主要结果包括:在SBA-15的辅助下,esculin对铀酰离子的检测灵敏度显著提高,线性检测范围为0.001-0.05 µM,检测限(LOD)为6 nM,Stern-Volmer常数(KSV)为8.69×10^6 mol^-1 L,约为未加入SBA-15时的40倍。此外,esculin在SBA-15存在下对铀酰离子的选择性也显著提高,其他金属离子对荧光强度的影响较小。这些结果表明,SBA-15通过吸附esculin和铀酰离子,实现了铀酰离子的原位浓缩和检测,从而提高了检测性能。

研究的结论是,通过引入SBA-15,esculin对铀酰离子的检测灵敏度和选择性均得到了显著提升。这种吸附辅助的检测方法为痕量铀酰离子的检测提供了一种新的途径,尤其是在极低浓度溶液中的应用。该方法具有简单、高效的特点,可应用于实时和现场检测,具有重要的科学和应用价值。

研究的亮点在于:首先,通过引入SBA-15,显著提高了esculin对铀酰离子的检测灵敏度和选择性,检测限低至6 nM,KSV值高达8.69×10^6 mol^-1 L。其次,该方法简单易行,无需复杂仪器,适用于现场检测。此外,研究团队通过吸附实验验证了SBA-15对esculin和铀酰离子的吸附作用,揭示了检测性能提升的机制。

其他有价值的内容包括:研究团队还对比了其他荧光分子探针的检测性能,结果表明,esculin在SBA-15辅助下的检测性能优于大多数已报道的探针,尤其是检测限和KSV值方面。此外,研究团队还探讨了pH值对检测性能的影响,为实际应用中的条件优化提供了参考。

该研究通过引入SBA-15,开发了一种简单高效的吸附辅助铀酰离子检测方法,具有重要的科学和应用价值,为痕量金属离子的检测提供了新的思路。

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