本研究的通讯作者为Govind Gupta(印度科学创新研究院和CSIR-国家物理实验室),第一作者为Urvashi Varshney。其他合作作者包括Anuj Sharma、Pargam Vashishtha和Preetam Singh,分别来自印度科学创新研究院、CSIR-国家物理实验室以及澳大利亚RMIT大学。该研究于2023年5月24日在线发表在《Materials Science in Semiconductor Processing》期刊第164卷,文章编号107612。
宽带光电探测在环境监测、安全通信、光学辐射、遥感、图像识别和红外成像等领域具有广泛应用。传统硅基光电探测器存在暗电流高、成本高以及对有害紫外辐射检测灵敏度低等缺点;而石墨烯虽然具有高电子迁移率和波长无关的吸收特性,但在紫外区域响应度低且光吸收有限。β相氧化镓(β-Ga₂O₃)作为一种宽禁带半导体材料(~4.9 eV),因其优异的热导率、大吸收系数、高熔点和高击穿电压等特点,成为深紫外光电探测的理想材料。然而,其光谱响应范围通常局限于紫外C波段(UVC),难以实现从UVC到近红外(NIR)的宽带探测。
本研究旨在通过构建二维过渡金属二硫化物(TMDs)MoS₂与β-Ga₂O₃的异质结,拓展探测器的光谱响应范围。MoS₂具有强电子-空穴限域效应、高载流子迁移率以及在可见光和近红外区域的优异吸收特性。通过水平排列的MoS₂纳米棒与β-Ga₂O₃纳米颗粒形成异质结,研究者期望开发出具有自驱动能力、高响应度且覆盖UVC-VIS-NIR(紫外C-可见光-近红外)全波段的光电探测器。
研究团队首先通过热氧化法在蓝宝石衬底上生长约700 nm厚的Ga₂O₃薄膜(以GaN外延层为前驱体)。随后采用射频磁控溅射技术在1×10⁻⁶ Torr的初始压力下沉积MoS₂薄膜:先将样品在550°C下清洁5分钟以去除表面氧化物,然后在2×10⁻² Torr工作压力、120 W射频功率条件下通入20 sccm氩气,沉积3分钟得到约58 nm厚的MoS₂薄膜。
将MoS₂/Ga₂O₃样品切割为5×5 mm²尺寸,依次使用异丙醇、丙酮和去离子水各清洗10分钟。通过直流磁控溅射制备不对称间距14 μm的铂边缘金属电极对(厚度100 nm),形成具有内置电势梯度的器件结构。
采用多尺度表征技术分析异质结特性: - X射线衍射(XRD,Bruker D8 Advance):确认MoS₂的(002)和(100)晶面(14.41°和33.52°)以及β-Ga₂O₃的(-201)、(-402)等晶面 - 拉曼光谱(Jobin Yvon T64000):检测到MoS₂的E₂g(378.4 cm⁻¹)和A₁g(403.6 cm⁻¹)特征峰,峰间距25.2 cm⁻¹表明为体相MoS₂ - 光致发光光谱(PL,FLS-980):使用213 nm和532 nm激光激发,观察到Ga₂O₃的268 nm近带边发射峰和MoS₂的直接/间接带隙发光(682 nm和954 nm) - X射线光电子能谱(XPS,Indus-2 BL-14束线):Mo 3d₅/₂(228.4 eV)和S 2p₃/₂(162.2 eV)结合能证实Mo⁴+化学态 - 场发射扫描电镜(FE-SEM,FEI Verios 460L):显示MoS₂在Ga₂O₃表面形成水平排列的纳米棒结构,显著增加比表面积
采用Keithley-2450源表和Triax探针系统进行光电响应测量: - 光谱响应:230-1000 nm波长范围,使用450 W氙灯和266/355/532/625/860/950 nm激光光源 - 时间响应:记录20 s间隔的光开关循环曲线 - 偏压依赖测试:0-5 V外加偏压下测量电流-电压特性 - 功率依赖测试:30-180 μW光功率范围内评估器件性能参数
在零偏压条件下,器件表现出显著的自驱动特性: - 超低暗电流:79 nA - 开路电压(Vₒc)和短路电流(Iₛc)非零,证实内置电场存在 - 波长依赖光电流:266 nm(16.92 μA)、355 nm(2.64 μA)、532 nm(1.12 μA)、625 nm(1.52 μA)、860 nm(2.22 μA)、950 nm(9.42 μA)
器件覆盖UVC-NIR全波段: - 光谱响应峰值:266 nm(Ga₂O₃带边)、360 nm(GaN带边)、950 nm(MoS₂间接带隙) - 自驱动响应度:266 nm(94.92 mA/W)、625 nm(7.97 mA/W)、950 nm(44.04 mA/W) - 探测率(D*):266 nm(7.72×10⁹ Jones)、950 nm(3.28×10⁹ Jones)
5 V偏压下性能显著提升: - 响应度:266 nm(4.2×10⁴ mA/W)、950 nm(1.9×10⁴ mA/W) - 外量子效率(EQE):266 nm(1.97×10⁴%) - 噪声等效功率(NEP):266 nm(4.03×10⁻¹⁴ W·Hz⁻¹/²)
响应时间随波长增加而缩短: - 266 nm:上升时间0.29 s/衰减时间0.3 s - 950 nm:上升时间0.15 s/衰减时间0.19 s - 非线性光响应机制与MoS₂的饱和吸收特性相关
通过XPS价带谱确定异质结为II型能带排列: - Ga₂O₃导带位于MoS₂导带下方1.08 eV - 内置电场促进光生载流子分离 - 界面能带弯曲抑制电子-空穴复合
本研究成功开发出基于水平排列MoS₂纳米棒/β-Ga₂O₃异质结的自驱动宽带光电探测器,具有以下科学和应用价值:
材料创新:首次实现MoS₂/β-Ga₂O₃异质结在UVC-NIR全波段的探测能力,通过纳米棒结构增加光吸收和活性位点。
性能突破:在自驱动模式下实现94.92 mA/W(266 nm)和44.04 mA/W(950 nm)的响应度,5 V偏压下响应度达4.2×10⁴ mA/W,NEP低至4.03×10⁻¹⁴ W·Hz⁻¹/²。
机制阐释:阐明II型能带排列促进电荷分离的物理机制,为设计高性能异质结光电探测器提供理论指导。
应用前景:该器件无需外部电源即可工作,适用于环境监测、光谱分析、光通信和生物传感等领域,特别适合低功耗便携式设备。
全波段覆盖:首个报道的MoS₂/β-Ga₂O₃异质结宽带探测器,覆盖230-1000 nm光谱范围。
创新结构设计:水平排列的MoS₂纳米棒与Ga₂O₃纳米颗粒形成三维异质界面,大幅提升光捕获效率。
卓越性能指标:在同类自驱动探测器中具有最高响应度(比文献报道高46倍)和最低NEP。
可扩展工艺:采用可批量生产的溅射技术,与现有半导体工艺兼容。
该研究为开发高性能、低功耗宽带光电探测器提供了新思路,通过能带工程和纳米结构调控实现了材料性能的协同优化,推动了自驱动光电器件的发展。