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一种用于高灵敏度检测铀酰离子的简单荧光传感器

期刊:Chinese Chemical LettersDOI:10.1016/j.cclet.2022.08.005

该文档属于类型a,即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告:

主要作者及研究机构
该研究由Huanhuan Ding、Chenguang Li、Hailing Zhang、Na Lin、Wen-Sheng Ren、Shicheng Li、Weidong Liu、Zhonghua Xiong、Binyuan Xia和Chong-Chen Wang共同完成。主要研究机构包括中国工程物理研究院材料研究所和北京建筑大学建筑结构与环境修复功能材料北京市重点实验室。研究于2023年发表在《Chinese Chemical Letters》期刊上。

学术背景
随着核能的广泛应用,环境中铀污染问题日益严重。铀是一种有毒且具有放射性的核素,对人体健康造成严重威胁,如癌症、肾脏疾病和遗传疾病等。铀在环境中主要以铀酰离子(UO₂²⁺)的形式存在,因此快速、灵敏地检测环境水样中的UO₂²⁺具有重要意义。目前常用的检测方法如电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)等虽然灵敏可靠,但设备昂贵、操作复杂,难以实现现场快速检测。本研究旨在开发一种简单、高效的荧光传感器,用于环境水样中UO₂²⁺的高灵敏度检测。

研究流程
1. 传感器设计与合成
研究团队设计并合成了一种具有聚集诱导发光(Aggregation-Induced Emission, AIE)特性的荧光传感器(Z)-N’-羟基-4-(1,2,2-三苯基乙烯基)苯甲脒(TPE-A)。该传感器通过将四苯基乙烯(TPE)荧光团与偕胺肟基团结合,提高了对UO₂²⁺的吸附能力。

  1. 荧光特性研究
    通过在不同水/四氢呋喃(THF)混合比例下测试TPE-A的荧光光谱,研究其AIE特性。结果显示,当水含量达到85%时,TPE-A的荧光强度显著增强,并在水含量为90%时达到峰值。动态光散射(DLS)实验证实了TPE-A在水溶液中形成了纳米颗粒。

  2. 检测条件优化
    研究团队测试了TPE-A在不同pH值下的荧光响应,发现其在pH 4.0-7.0范围内对UO₂²⁺的检测效果最佳。此外,TPE-A对UO₂²⁺的响应时间短于4分钟,显示出快速检测的潜力。

  3. 灵敏度与选择性测试
    通过滴定实验,研究团队测试了TPE-A对UO₂²⁺的检测灵敏度。结果显示,TPE-A的检测限低至4.7×10⁻⁹ mol/L,远低于世界卫生组织(WHO)规定的饮用水铀含量限值(30 μg/L,约1.1×10⁻⁷ mol/L)。此外,TPE-A对UO₂²⁺具有高度选择性,其他常见金属离子对其荧光响应的影响可忽略不计。

  4. 实际样品检测
    研究团队将TPE-A应用于涪江河水样中UO₂²⁺的检测,并通过ICP-MS验证了其检测结果的准确性。结果显示,TPE-A的回收率在98.7%-104.0%之间,与ICP-MS的检测结果高度一致。

  5. 荧光猝灭机制研究
    通过傅里叶变换红外光谱(FTIR)和密度泛函理论(DFT)计算,研究团队探讨了TPE-A与UO₂²⁺的配位机制。结果显示,UO₂²⁺的加入导致TPE-A的荧光猝灭,主要归因于UO₂²⁺的重原子效应。

主要结果
1. TPE-A传感器在水含量为85%时表现出最佳的荧光响应,其检测限低至4.7×10⁻⁹ mol/L,具有极高的灵敏度。
2. TPE-A对UO₂²⁺的选择性优异,其他常见金属离子对其荧光响应的影响可忽略不计。
3. 在实际水样检测中,TPE-A的检测结果与ICP-MS高度一致,回收率在98.7%-104.0%之间,显示出良好的应用潜力。
4. 荧光猝灭机制研究表明,UO₂²⁺的加入导致TPE-A的荧光猝灭,主要归因于UO₂²⁺的重原子效应。

结论
本研究成功开发了一种基于AIE特性的荧光传感器TPE-A,用于环境水样中UO₂²⁺的高灵敏度检测。TPE-A具有操作简单、检测快速、灵敏度高、选择性好等优点,适用于现场快速检测。该研究为环境铀污染监测提供了一种新的技术手段,具有重要的科学价值和应用价值。

研究亮点
1. 开发了一种新型的AIE荧光传感器TPE-A,用于UO₂²⁺的高灵敏度检测。
2. TPE-A的检测限低至4.7×10⁻⁹ mol/L,远低于WHO规定的饮用水铀含量限值。
3. TPE-A在实际水样检测中表现出良好的准确性和可靠性,与ICP-MS的检测结果高度一致。
4. 通过FTIR和DFT计算揭示了TPE-A与UO₂²⁺的配位机制,为荧光猝灭机制提供了理论支持。

其他有价值的内容
本研究还探讨了TPE-A在不同pH值下的荧光响应,发现其在酸性条件下对UO₂²⁺的检测效果最佳。此外,研究团队还测试了TPE-A在不同金属离子和阴离子存在下的选择性,结果显示TPE-A对UO₂²⁺具有高度选择性。这些结果为TPE-A的实际应用提供了重要的参考依据。

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