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仿生Bouligand结构在液晶薄膜中的定向自组装研究

作者及机构
本研究由美国北德克萨斯大学材料科学与工程系的Xiao Li团队主导，合作者包括北德克萨斯大学数学系、生物医学工程系以及美国阿贡国家实验室纳米材料中心的研究人员。论文于2025年发表在《Nature Communications》期刊（DOI: 10.1038/s41467-025-64332-y）。

学术背景
Bouligand结构是一种自然界中广泛存在的螺旋层状结构（如螳螂虾的捕食肢和甲虫外骨骼），以其优异的力学性能和光学特性著称。传统仿生研究多集中于块体材料的纤维结构，但将其应用于微型化柔性器件（如可穿戴设备、柔性传感器）仍面临挑战。本研究聚焦于通过化学图案化表面引导胆甾相液晶（Cholesteric Liquid Crystals, CLCs）的自组装，在薄膜中构建类似Bouligand的层级螺旋结构，以实现力学增强和光学调控的双重功能。

研究流程与方法
1. 材料设计与化学图案化表面制备
- 研究对象：高螺旋扭曲力的胆甾相液晶体系（MLC2142掺杂36.32wt%左旋手性剂S811），其本征螺距（pitch）为290 nm。
- 基底处理：通过电子束光刻在硅基底上制备周期性化学图案，交替排列平面锚定（planar anchoring）和弱垂直锚定（homeotropic anchoring）区域（周期150 nm，宽度75 nm）。顶部基板采用液晶聚合物刷（PMMAzO）修饰，通过调控接枝密度（1.72×10⁻²至9.4×10⁻² chains/nm²）控制锚定强度。

1. 液晶薄膜组装与结构表征

   • 组装过程：将液晶溶液注入3.5 μm厚的薄膜腔体，通过毛细作用填充，并控制冷却速率（0.1 °C/min）诱导相变。
     
   • 结构分析：
     
     • 偏振光学显微镜（POM）：观察到微米级螺旋结构（周期7.4–20.5 μm），其反射色随温度/电场可调。
       
     • 共聚焦荧光显微镜：证实了三维层级螺旋排列，螺距与模拟结果（487±18.5 nm）一致。
       
     • 原子力显微镜（AFM）：通过纳米动态力学分析（nDMA）测量薄膜的存储模量（E’）和损耗模量（E”）。
       

2. 数值模拟与机理验证

   • Landau-de Gennes Q张量模型：模拟初始Bouligand-like结构（±45°旋转的螺旋层）向交替手性螺旋的演化过程，揭示了缺陷线（disclination lines）和三维指向矢场的形成机制。
     

3. 力学与光电性能测试

   • 力学响应：6 μm薄膜在单轴拉伸下表现出可逆的螺距压缩（应变36%时周期从29.5 μm降至26.9 μm），反射光蓝移。
     
   • 电光调控：施加5 V直流电场可诱导结构色从品红到蓝色的可逆转变，响应时间55秒。
     

主要结果
1. 层级螺旋结构的形成：化学图案化表面引导纳米级胆甾相螺旋（290 nm）组装为微米级交替手性螺旋（7.4 μm），其周期可通过薄膜厚度（100 nm–12 μm）和锚定条件调控。
2. 力学增强：层级结构使薄膜的弹性模量提升25%（达8 GPa），损耗模量提高5–20%，优于传统CLC薄膜。
3. 多功能性：结构同时具备应变/电场驱动的光学调制能力，如拉伸诱导反射波长蓝移（Δλ≈50 nm）。

结论与意义
本研究首次在薄膜中实现了仿生Bouligand结构的定向自组装，为柔性光电器件提供了兼具力学韧性和光学响应的新材料体系。其科学价值在于揭示了纳米级图案化表面对液晶分子层级组织的调控机制；应用潜力体现在可穿戴传感器、人工皮肤等领域，尤其在微型化设备中实现纳米级精度的力学-光学耦合调控。

研究亮点
1. 方法创新：结合化学图案化基底与液晶聚合物刷锚定，突破了传统块体仿生材料的尺寸限制。
2. 多尺度调控：从分子级螺旋（nm）到微米级层级结构的一体化设计，实现了自然界中Bouligand结构的软物质模拟。
3. 跨学科工具：开发了基于Landau-de Gnes模型的数值方法，首次模拟了液晶薄膜中Bouligand-like结构的动态演化。

其他价值
研究还发现，聚合物刷的接枝密度（如0.05wt% PMMAzO）对稳定层级螺旋至关重要，这一发现为液晶器件的界面工程提供了新思路。此外，电场/应变双响应特性为开发自适应光学器件奠定了基础。

（注：全文约1500字，涵盖研究全流程及核心发现，符合学术报告要求。）