本文档是一篇研究论文的补充信息（Supplementary Information），主要支持一项名为“discovery learning predicts battery cycle life from minimal experiments”的原创性研究。该研究提出并验证了一种名为“发现学习”（Discovery Learning, DL）的人工智能方法，用于利用极早期（如前50个等效全循环）的实验数据，高精度预测锂离子电池在多种未知设计和化学体系下的全周期寿命。以下是对该项研究的详细学术报告。
本研究的核心作者包括Jiawei Zhang, Yifei Zhang, Baozhao Yi, Yao Ren, Qi Jiao, Hanyu Bai, Weiran Jiang, Ziyou Song。通讯作者为Weiran Jiang (wjiang@farasis.com) 和 Ziyou Song (ziyou@umich.edu)，分别来自中国的Farasis Energy和美国的University of Michigan。研究主论文发表于顶级学术期刊《Nature》，本文档作为其在线发布的补充信息，提供了研究材料、方法、详细数据分析和额外结果。
科学领域： 本研究横跨电化学、电池科学、科学机器学习与人工智能三大领域，属于典型的“人工智能赋能科学”（AI4Science）交叉研究。
研究背景与动机： 锂离子电池的循环寿命是决定其成本、可靠性和应用范围的关键指标。然而，传统确定寿命的方式是进行长达数月甚至数年的完整充放电循环测试，这严重拖慢了新材料、新设计和制造工艺的研发进程。尽管现有的一些数据驱动方法试图利用早期数据预测寿命，但它们通常面临两大核心挑战：1. 数据不可承受性：获取大量标注（即已知完整寿命）的电池数据成本极高；2. 分布偏移：基于特定化学体系训练的模型，难以泛化到全新的、未见过的电池化学和设计上。
研究目标： 本研究旨在克服上述挑战，开发一种能够仅利用电池生命初期（如前50个等效全循环）的少量测试数据，即可准确预测其全周期寿命的通用框架。该框架需要具备对新化学、新设计的强大预测能力，并能在数据稀缺的情况下，智能地指导后续实验设计，从而加速电池研发。
“发现学习”（DL）框架是一个集成的三阶段流程，核心创新在于用低成本的数据驱动预测替代了传统主动学习中昂贵、耗时的“真实实验标签获取”步骤。
第一阶段：物理引导学习 此阶段的目标是从电池早期循环的电压曲线中，提取有物理意义、且对寿命预测关键的电池内部状态特征。 1. 研究对象与数据： 输入是电池在首个参考性能测试（Reference Performance Test, RPT）和第50个等效全循环（Equivalent Full Cycle, EFC）时的恒流放电（或充电）电压-时间曲线。这些数据来自公开数据集（如Sony VTC5A, LG HG2等）和作者自有的123个大型软包电池（Farasis数据集，涵盖NMC811/石墨、NMC9/硅碳等不同化学体系）的早期测试。 2. 核心方法 - 基于仿真的推理： 研究采用基于仿真的推理方法。首先，基于成熟的Doyle-Fuller-Newman物理电化学模型，设定11个关键物理参数（如固相扩散系数、反应速率常数、SEI膜电阻等）的先验分布。然后，通过PyBaMM仿真软件，从先验中采样50,000组参数，生成对应的仿真电压曲线，并添加高斯噪声以模拟实验误差。 3. 特征提取： 使用SBIPython工具包，训练一个神经样条流模型作为神经密度估计器。该模型学习从观测到的电压曲线到物理参数后验分布的映射。将真实的电池早期电压曲线输入训练好的NSF模型，通过马尔可夫链蒙特卡洛采样，得到11个物理参数的后验分布均值。 4. 特征构造： 利用第1循环和第50 EFC得到的参数均值，进一步计算得到总计14个物理特征。这14个特征分为两组：一组是第1循环时的14个参数均值（反映初始状态）；另一组是第1循环到第50 EFC之间这14个参数均值的变化量（反映早期衰变轨迹）。最终，每个电池由这28维特征向量表征。
第二阶段：零样本学习 此阶段的目标是建立上述28维物理特征与最终循环寿命之间的映射关系，并确保该映射能适应不同的循环工况（温度、充放电倍率）。 1. 架构设计： 提出一种元学习启发的双预测器架构。 * 基础预测器： 一个弹性网络回归模型。它直接学习从28维物理特征到循环寿命的映射。弹性网络结合了L1和L2正则化，能在数据有限的情况下选择稳定且稀疏的特征子集，增强可解释性。 * 元预测器： 一个支持向量回归模型。它的输入是代表循环工况的3维向量（环境温度、平均充电C率、平均放电C率）。它的输出是基础预测器（弹性网络）的29个系数（28个特征权重加1个截距项）。这意味着，元预测器学习了“不同工况如何影响物理特征对寿命的重要性”这种“元知识”。 2. 训练策略： 为了解决训练数据稀疏问题，对工况进行了聚类（如温度四舍五入到最接近的5°C倍数）。对于每个工况簇，用属于该簇的电池数据训练一个特定的弹性网络基础预测器。然后，用所有工况簇对应的“工况向量-弹性网络系数”对，来训练SVR元预测器。 3. 预测流程： 对于一个新电池，已知其工况，首先通过元预测器生成一组对应的弹性网络系数；然后将该电池的28维物理特征与这组系数结合，通过基础预测器公式计算出其预测寿命。
第三阶段：主动学习 此阶段旨在利用已建立的DL框架，以最低的实验成本，智能地指导下一步应对哪些电池设计进行原型制作和测试，以最大化研发信息增益。 1. 方法： 采用高斯过程回归作为预测模型来估计预测不确定性。设计了两种查询策略： * 无监督基于规则的策略： 根据设计空间的覆盖度选择原型。 * 有监督基于不确定性的策略： 用训练好的DL框架预测所有候选设计的寿命，并计算预测的标准差。选择预测不确定性最高（超过上四分位数）的那部分候选设计，交由“预言家”（即成本高昂的真实循环测试）进行验证，以获取其真实寿命标签。 2. 闭环迭代： 将新获取的真实寿命数据加入历史数据集，重新训练DL模型，然后进行下一轮候选设计评估与选择。这个过程用低成本的DL预测筛选掉了大量不具潜力的设计，仅对最有信息量的少数设计进行真实测试，从而极大地加速了最优电池设计的发现进程。
物理特征提取结果： SBI方法成功地从早期电压曲线中推断出了一系列物理参数的后验分布。附图S8至S21展示了不同电池数据集上这些特征的分布。结果显示，不同化学、设计的电池，其初始参数及早期变化趋势存在显著差异，这证实了提取的特征具有区分不同电池类型和衰变模式的能力。虽然个别依赖于计算的特征（如完全放电态的负极锂化学计量）在物理定义上可能超出[0,1]范围，但分析表明，这些偏差源于上游独立参数估计的不确定性，且这些特征在最终的寿命预测模型中的重要性极低，不影响模型整体性能。
零样本寿命预测性能： DL框架在预测完全未见过的电池化学和设计（即Farasis数据集）时，表现出了卓越的准确性。主论文结果显示，其预测的平均绝对百分比误差在电芯层面为9.1%，在电池组层面为6.4%。这证明了该模型强大的泛化能力。补充信息中的敏感性分析进一步验证了这一点：即使从历史训练数据中移除与测试电池化学最相似的数据（如移除含硅的Samsung-25R或LG-MJ1），对于硅含量更高的PD电池（NMC9/Si-C, 10wt% Si），模型仍然能保持可接受的预测精度（MAPE分别为12%和23%），展示了其应对“双重未测试化学”（正负极均为全新）挑战的能力。
不确定性与鲁棒性分析： 研究对DL框架的不确定性进行了量化。针对物理引导学习部分的后验采样随机性，设置了50个随机种子进行测试。结果显示，物理特征的波动范围极小（附图S24-S37），最终预测的循环寿命误差（MAPE）稳定在11.7%-11.9%（电芯层面）和6%-6.2%（组层面）的狭窄区间内（附图S39），表明模型具有良好的鲁棒性和可靠性。
主动学习加速效果： 通过模拟对比纯主动学习（AL）和发现学习（DL），研究证明了DL的显著效率优势。DL框架通过用预测替代大部分真实测试，能够用远少于AL所需的实验次数，快速收敛并识别出高性能的电池设计。这在实际研发中意味着，可以大幅减少原型制作和长周期测试的数量，从而节约大量时间与资金成本。
本研究提出的“发现学习”范式，成功地解决了电池寿命预测领域数据稀缺和分布偏移的核心难题。它通过物理引导学习从有限早期数据中提取可泛化的深层特征，通过零样本学习构建适应不同工况的稳健寿命映射模型，最后通过主动学习形成高效的研发闭环。
科学价值： 1. 方法论创新： 将SBI、元学习、主动学习深度融合，为数据稀缺场景下的科学发现提供了一个通用性强的新范式，可推广至材料、化学、生物等其他实验成本高昂的领域。 2. 电池科学洞察： 研究证实，电池早期循环中蕴含的、通过物理模型解读出的隐性状态演化信息，与其长期寿命存在强关联，这为理解电池衰变的早期预警信号提供了新视角。
应用价值： 1. 极大加速研发： 能够将新电池化学和设计的评估周期从数年缩短至数月甚至数周，显著降低研发成本和风险。 2. 指导智能制造： 通过早期预测，可用于电池生产过程中的质量分选和性能评估。 3. 赋能智能电池管理： 为未来的电池管理系统提供早期寿命预测能力，优化使用策略，延长实际使用寿命。
补充信息还包含了详尽的实验细节，如不同循环协议示例、SBI与MCMC方法的计算效率对比（证明SBI效率显著更高）、所有物理特征的详细分布、超参数表、以及关于历史电池化学敏感性的大量分析数据。这些内容为其他研究者复现和拓展此项工作提供了坚实的技术基础。此外，文档还对物理学引导神经网络等其他科学机器学习方法进行了对比讨论，指出了各自适用的场景，体现了作者对领域方法的全面把握。