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可重加工超分子聚合物粘合剂的多场景按需粘附研究
作者及机构
本研究由Chao Fu、Ping Tao、Luqi Liu等共同完成，通讯作者为Gang Wang、Tianhui Ren和Zhixiang Zeng。研究团队来自多个机构：中国科学院宁波材料技术与工程研究所（State Key Laboratory of Advanced Marine Materials）、上海交通大学化学化工学院（School of Chemistry and Chemical Engineering）、中国人民解放军总医院第一医学中心（First Medical Center of Chinese PLA General Hospital）等。研究成果发表于《Materials Horizons》（Royal Society of Chemistry，2025年7月），DOI: 10.1039/d5mh01121c。
学术背景
超分子聚合物粘合剂（Supramolecular Polymer Adhesives, SPA）基于动态非共价相互作用（如氢键、静电作用、主客体相互作用等），具有自修复、可回收和刺激响应等特性，在生物医学、航空航天等领域潜力巨大。然而，现有SPA的粘附行为通常固化后无法调节，限制了其多场景应用。本研究旨在开发一种基于天然分子硫辛酸（Lipoic Acid, LA）和羟丙基-β-环糊精（Hydroxypropyl β-Cyclodextrin, HCD）的可重加工SPA，通过动态共价键（二硫键）与非共价键（氢键）的平衡调控，实现粘附强度的按需调节。
研究流程
1. 材料合成与表征
- 合成方法：将LA与HCD粉末混合，通过热引发开环聚合（ROP）制备Poly(LAx–HCD1−x)粘合剂。
- 结构调控：通过加热-冷却循环策略（Heating-Cooling Cycles）调控材料从半晶态（Semi-Crystalline Mixture, SM）向深共晶聚合物（Deep Eutectic Polymer, DEP）的转变。
- 关键实验：
- 差示扫描量热法（DSC）：分析玻璃化转变温度（Tg）和熔点（Tm），证实HCD比例增加可抑制LA解聚。
- X射线衍射（XRD）：显示HCD含量高于40%时材料完全转变为非晶态。
- 傅里叶变换红外光谱（FTIR）：证实LA的羧基与HCD的羟基形成氢键（C=O峰从1689 cm⁻¹蓝移至1704 cm⁻¹）。
粘附性能测试
应用验证
主要结果
1. 氢键调控机制：HCD通过氢键抑制LA解聚，使材料从SM转变为DEP。FTIR和拉曼光谱（Raman）证实二硫键（510 cm⁻¹峰分裂）与氢键的动态平衡。
2. 粘附强度可调性：粘附强度变化与结晶度降低（XRD显示晶峰消失）和氢键网络增强（DSC显示Tg上升）同步。
3. 多场景适应性：SM态适合刚性基材（如金属、骨骼），DEP态适合动态软组织（如皮肤、肠道）。
结论与价值
1. 科学意义：首次提出通过加热-冷却循环精确调控超分子相互作用，实现SPA粘附行为的按需编程。
2. 应用价值：材料兼具可回收性、自修复性和湿粘附能力，适用于生物医学（如手术缝合、组织修复）和工业领域（如柔性电子器件封装）。
研究亮点
1. 创新方法：利用天然小分子LA和HCD构建动态超分子网络，避免传统SPA的固化不可逆问题。
2. 多模态粘附：单一材料通过简单热循环即可切换“硬粘附”与“软粘附”模式。
3. 极端环境适应性：在液氮（-196°C）至高温（200°C）及多种液体环境中保持稳定粘附。
其他发现
- 质谱分析（MS）：证实DEP态聚合物分子量分布更稳定，抑制了LA寡聚体的生成。
- 流变学测试：SM态的储能模量（G′）高于损耗模量（G″），而DEP态在48.42°C转变为粘弹性流体，适配不同基材模量。
该研究为超分子粘合剂的设计提供了新范式，其“时间-温度依赖”特性与绿色合成路线（无溶剂）尤其值得关注。