一项多瓦级长波红外飞秒激光器及其在牙釉质共振烧蚀中的应用研究
本研究由四川大学电子与信息工程学院的Xuemei Yang, Dunxiang Zhang, Weizhe Wang, Linzhen He, Jinmiao Guo, Bo Hu, Tao Pu, Han Wu, Houkun Liang；四川大学高分子科学与工程学院的Shiran Sun, Chunmei Ding, Jianshu Li；中国科学院上海光学精密机械研究所强场激光物理国家重点实验室的Wenkai Li, Yujie Peng, Yuxin Leng；以及成都瀚迈激光智能装备有限公司的Kan Tian和成都典光电科技有限公司的Wenlong Li共同合作完成。该研究成果发表于《Laser & Photonics Reviews》期刊。
学术背景与目标 本研究聚焦于激光光子学与生物医学工程交叉领域，具体涉及长波红外飞秒激光技术的研发及其在精准医疗中的应用。长波红外通常指波长在7-14微米的电磁波段，覆盖了众多生物分子（如蛋白质、磷酸盐、水）的“指纹”振动吸收峰。开发在此波段具有高平均功率、宽带可调谐的飞秒激光光源，对于分子超光谱成像、强场物理以及，尤其是，实现高效、低损伤的生物组织微加工具有重大意义。
尽管近年来长波红外飞秒激光技术取得了显著进展，但输出功率大多停留在百毫瓦量级。与此同时，许多生物医学应用，例如基于分子振动共振的靶向组织消融，需要瓦级以上的高功率激光以确保足够的处理通量和效率。特别是，牙釉质的主要成分羟基磷灰石在9.5微米处存在强烈的磷酸根基团共振吸收峰。传统非共振飞秒激光（如近红外波段）进行硬组织消融时，需要极高的峰值功率（通常导致电离效应），可能对周围健康组织造成热损伤或机械损伤。若能将飞秒激光的波长精确调谐至9.5微米，则有望利用共振吸收机制，在极低的激光能量密度下实现高效、冷加工，为激光牙科治疗提供革命性的新工具。
因此，本研究的核心目标有两点：第一，研发一套结构相对简单、能够输出高平均功率（百瓦级）和短脉冲（<300飞秒）的掺镱激光泵浦源系统；第二，利用该泵浦源驱动光学参量放大器系统，实现覆盖6-12微米、输出功率达到多瓦级的可调谐长波红外飞秒激光输出，并最终在9.5微米共振波长下，演示对牙釉质的高效、低强度烧蚀与微结构制备，验证其在临床牙科应用中的潜力。
详细研究方法与流程 本研究主要包含三个相互关联的环节：高性能飞秒泵浦激光放大器的研制、长波红外光学参量放大系统的构建与表征、以及针对牙釉质的共振激光烧蚀实验。
1. 基于薄方棒Yb:YAG晶体的高功率飞秒泵浦源研制 为了获得高效驱动光学参量放大器所需的高功率、短脉冲泵浦光，研究团队设计并搭建了一套基于薄方棒形Yb:YAG晶体的啁啾脉冲放大系统。 * 研究对象与设计理念： 研究的核心对象是Yb:YAG增益介质及其热管理方案。与传统的棒状光纤、薄盘或板条放大器相比，团队采用了截面为2mm×2mm的“薄方棒”晶体，两端各熔接2mm长的未掺杂YAG端帽。这种设计的优势在于，方形截面配合四面水冷的散热器，能够实现更均匀、高效的散热，同时简化了激光头和热沉结构的复杂性，有利于光束质量控制。 * 实验流程与数据处理： * 热管理与增益设计模拟： 在实验前，团队使用有限元分析工具对薄方棒晶体的热分布进行了仿真，并与圆形薄棒进行了对比，确认了方形设计的有效性。同时，通过模拟优化了两级放大器的增益系数（设定为3倍），以在获得高输出功率的同时，有效抑制光谱增益窄化，确保输出脉冲支持小于300飞秒的脉宽。 * 放大器搭建与测试： CPA系统由一个定制的高功率光纤激光种子源（50 W， 400 ps， 500 kHz）、两级水冷薄方棒Yb:YAG功率放大器和一个光栅脉冲压缩器组成。种子光中心波长1032 nm，谱宽9 nm。两级放大器分别使用长度20 mm和15 mm的Yb:YAG晶体，由940 nm波长的光纤耦合激光二极管端面泵浦。通过精确控制泵浦光和种子光的模式匹配，实现了高效的能量提取。 * 性能表征： 对放大后的激光进行了全面的性能测试。测量了输出功率、光谱演化、脉冲宽度、长期稳定性和光束质量（M²因子）。脉冲宽度采用频率分辨光学开关法进行测量和重构。
2. 基于LGS/BGS晶体的多瓦级宽带可调谐长波红外OPA系统 利用上述泵浦源，团队构建了一个两级光学参量放大系统，以产生目标波段的长波红外飞秒激光。 * 研究对象： 非线性晶体是OPA系统的关键。研究使用了两种晶体：LiGaS₂和BaGa₄S₇。LGS晶体具有较宽的透光范围和非线性系数，而BGS晶体在大于9微米的波段具有更优的性能，更适合靶向羟基磷灰石9.5微米吸收峰的应用。 * 实验流程： * 种子光产生： 从CPA输出的110 W泵浦光中分出一小部分（3 W），聚焦到一块10 mm厚的YAG晶体中，通过单丝成丝过程产生超连续谱。随后使用长通滤光片选取1500 nm以下的近红外波段作为OPA第一级的信号种子光（功率33 mW）。 * 第一级OPA（预放大）： 使用一块8 mm厚、I类相位匹配的未镀膜LGS晶体。在约10 W的泵浦功率下，将信号光波长调谐放大至1.13-1.28 μm，输出功率达到0.3-1 W。 * 第二级OPA（功率放大）： 这是功率提升的核心阶段。剩余87 W的泵浦光与经过预放大的信号光一同注入第二级OPA晶体。团队进行了两组实验： 1. 使用LGS晶体（II类相位匹配）： 该配置非线性系数比I类高20%。泵浦光和信号光斑直径分别约为1.8 mm和1.6 mm，泵浦峰值强度达22 GW/cm²。通过调谐相位匹配角，实现了5.5至12 μm的宽带可调谐输出。 2. 使用BGS晶体（I类相位匹配）： 将LGS晶体替换为10 mm厚的BGS晶体。为防止BGS较小的带隙可能引起的双光子吸收，略微降低了泵浦强度至20 GW/cm²。此配置重点优化了9 μm以上，特别是9.5 μm附近的输出性能。 * 表征与分析： 产生的长波红外光经二向色镜和锗滤光片分离后，使用中空光纤耦合至扫描光栅单色仪和液氮制冷碲镉汞探测器进行光谱测量。输出功率用功率计记录。对于7.5 μm的输出脉冲，使用商用自相关器进行了脉宽测量。
3. 牙釉质在9.5微米波长的共振飞秒激光烧蚀实验 作为概念验证，研究团队利用产生的9.5 μm飞秒激光进行了牙釉质烧蚀实验。 * 研究对象： 实验使用无龋齿的牛牙切片。样品被切割成1-2 cm的薄片，并用砂纸抛光以获得平坦光滑的釉质表面。 * 实验流程与对比： * 共振波长确认： 首先使用傅里叶变换红外光谱仪测量了牙釉质样品在2.5-13 μm波段的吸收光谱，确认了9.5 μm处最强的磷酸盐共振吸收峰。 * 共振烧蚀： 将OPA输出波长调谐至9.5 μm，激光平均功率0.6 W。激光光束通过焦距50 mm的ZnSe透镜聚焦到牙釉质表面（光斑直径90 μm）。使用二维电动平移台以0.5 mm/s的速度进行扫描烧蚀。 * 对比实验： 为了凸显共振烧蚀的优势，设置了两个对照组： 1. 3 μm微秒激光烧蚀： 使用氙灯泵浦的Er:YAG激光器（脉冲能量400 mJ，重复频率1 Hz）进行烧蚀。这是牙科临床常用的激光。 2. 3 μm飞秒激光烧蚀： 使用另一套3 μm飞秒激光系统（平均功率和重复频率与9.5 μm激光相同）进行烧蚀，作为波长偏离共振峰的飞秒激光对照。 * 结果分析： 所有烧蚀后的样品均使用三维表面轮廓仪测量烧蚀深度和形貌。对烧蚀效率（单位能量产生的烧蚀深度）和所需的激光强度进行了定量比较。此外，还演示了使用9.5 μm飞秒激光在牙釉质表面制备孔洞和网格等微结构。
主要研究结果 1. 泵浦源性能卓越： 研制的薄方棒Yb:YAG CPA系统最终输出了平均功率110 W、单脉冲能量220 μJ、脉冲宽度274 fs（压缩效率84.6%）、重复频率500 kHz、中心波长1030 nm的高质量飞秒激光。长期功率稳定性标准差为0.3%（4小时），光束质量因子M²<1.1。这为后续OPA提供了理想的高功率泵浦源。
2. 长波红外OPA创纪录输出： * 使用LGS晶体时，实现了5.5-12 μm宽带可调谐输出。在7.5 μm波长处获得了最高2.4 W的平均功率（泵浦功率87 W），这是迄今为止在指纹区域报道的最高功率长波红外飞秒激光。在9.5 μm处输出功率为0.94 W。7.5 μm脉冲的自相关测量显示脉宽约为360 fs。 * 使用BGS晶体时，调谐范围扩展至6-13 μm，并在9.5 μm波长处将输出功率提升至1.5 W（泵浦功率80 W），优于同波长下的LGS晶体性能。这表明BGS晶体是实现9.5 μm附近高功率输出的更优选择。
3. 牙釉质共振烧蚀效果显著： * 高效率与低强度： 使用9.5 μm飞秒激光（0.6 W平均功率）进行扫描烧蚀，在牙釉质上形成了深度达200-240 μm的沟槽。计算表明，实现有效烧蚀所需的激光强度约为50 GW/cm²。 * 对比优势明显： 3 μm微秒激光（400 mJ/脉冲）需要多个脉冲才能达到约100 μm的深度，且热效应可能更显著。而3 μm飞秒激光（非共振波长，与9.5 μm激光相同平均功率）的烧蚀深度小于10 μm，效率远低于9.5 μm共振激光。 * 核心发现： 9.5 μm共振飞秒激光烧蚀牙釉质所需的激光强度，比近红外非共振飞秒激光降低了两个数量级。这种“冷加工”机制源于共振吸收直接将激光能量耦合到磷酸盐的分子振动模式上，避免了依赖极高电场引发电离的非共振过程，从而在极低能量密度下实现高效材料去除，并最大限度地减少了热损伤和机械应力。 * 微结构制备可行性： 成功在牙釉质表面制备了孔洞和网格等微结构，证明了该技术在增加牙齿表面粗糙度、增强正畸托槽粘接力等潜在应用方面的可行性。
结论与意义 本研究成功开发了一套基于创新性薄方棒Yb:YAG放大器的多瓦级、宽带可调谐长波红外飞秒激光系统，并在9.5 μm羟基磷灰石共振波长下，首次实现了对牙釉质的飞秒激光共振烧蚀。
科学价值： 工作证明了利用分子振动共振结合飞秒脉冲的“冷”烧蚀机制，可以大幅降低生物硬组织加工所需的激光能量阈值（两个数量级），这为理解激光-生物组织相互作用提供了新的物理视角。同时，薄方棒放大器设计方案为获得百瓦级、亚300飞秒脉冲提供了一条结构相对简单、热管理有效的技术路径。
应用价值： 该技术为激光牙科治疗开辟了革命性的前景。通过使用低强度、共振波长的飞秒激光，有望实现更精准、更少疼痛、对健康组织损伤更小的龋齿去除、根管治疗、牙冠预备以及牙釉质表面处理（如增强抗酸蚀性）。此外，该宽带可调谐光源还可用于其他生物组织的靶向消融（如胰腺肿瘤、动脉粥样硬化斑块）以及在8-14 μm大气窗口内的远程分子传感、固体中高次谐波产生等众多领域。
研究亮点 1. 功率记录： 在指纹区域（7-14 μm）实现了创纪录的多瓦级（2.4 W @ 7.5 μm， 1.5 W @ 9.5 μm）长波红外飞秒激光输出。 2. 技术创新： 提出了基于薄方棒Yb:YAG晶体的简化型高功率飞秒放大器设计方案，实现了优异的热管理、光束质量和短脉冲输出。 3. 概念突破： 首次将长波红外飞秒激光调谐至生物硬组织的特征共振波长（9.5 μm），并实证了其相比非共振飞秒激光在烧蚀效率上两个数量级的能量强度优势，为精准、低损伤的激光手术奠定了原理性基础。 4. 跨学科应用示范： 完整展示了从高性能激光器研制到具体生物医学应用（牙釉质微加工）的全链条研究，具有很强的示范性和前瞻性。
其他有价值内容 研究团队对未来的发展进行了展望：通过进一步缩小薄方棒截面（至1mm×1mm），泵浦源功率有望线性提升至200 W，从而驱动长波红外OPA输出功率超过5 W，满足临床牙科常规操作对处理通量的要求。随着LGS、BGS等非线性晶体的持续发展，获得覆盖6-16 μm的更高功率长波红外脉冲将成为可能，将进一步拓展其在科学研究和工业应用中的可能性。