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主要作者及研究机构

本研究由天津大学环境科学与工程学院的Siru Liu、Haixiao Guo、Yufen Wang、Jiaqi Hou、Tingting Zhu和Yiwen Liu*共同完成，发表在《Water Research》期刊上，出版时间为2023年9月5日。

学术背景

本研究属于环境科学与工程领域，特别是水处理和污水管理方向。污水管道系统是城市基础设施的重要组成部分，但由于其内部独特的厌氧环境，容易产生硫化氢（H₂S）和甲烷（CH₄），这些气体不仅会导致管道腐蚀、恶臭和潜在的爆炸风险，还会对环境造成负面影响，尤其是甲烷作为一种强效温室气体，贡献了废水处理过程中约18%的温室气体排放。因此，控制污水管道中的硫化氢和甲烷生成具有重要意义。

目前，已有多种方法用于控制污水管道中的硫化氢和甲烷生成，例如氧气和硝酸盐的投加。然而，这些方法可能会对下游污水处理厂产生负面影响，例如增加氮负荷或改变废水的化学需氧量（COD）。因此，亟需一种新型且环境友好的化学物质来实现对硫化氢和甲烷的有效控制。过氧乙酸（Peracetic Acid, PAA）作为一种新兴的氧化剂，因其高效性和低毒性而被广泛应用于水处理和消毒领域。本研究首次将亚铁离子（Fe²⁺）与PAA联合投加到污水管道中，验证其对硫化氢和甲烷生成的控制效果，并深入探讨其作用机制。

研究流程

本研究分为以下几个主要步骤：

1. 实验设计与反应器设置
   研究设置了四个平行运行的实验室规模污水反应器（RC、RF、RP、RFP），分别作为对照组、Fe²⁺投加组、PAA投加组和Fe²⁺/PAA联合投加组。每个反应器由有机玻璃制成，体积为0.75升，完全密封以保证厌氧环境。反应器内填充了21个塑料载体，用于培养生物膜。

2. 实验阶段划分
   实验分为四个阶段：

   • 阶段1（基线监测阶段，第-60天至第0天）：确保四个反应器的性能一致。
     
   • 阶段2（单次投加与完全恢复阶段，第0天至第30天）：分别向RF、RP和RFP反应器中投加Fe²⁺、PAA和Fe²⁺/PAA，观察其对生物膜的抑制作用及恢复情况。
     
   • 阶段3（无硫化物的间歇投加阶段，第31天至第56天）：采用间歇投加策略，每周投加一次化学物质，评估其对硫化氢和甲烷生成的控制效果。
     
   • 阶段4（含硫化物的间歇投加阶段，第57天至第88天）：在反应器中引入硫化物，研究硫化物对Fe²⁺/PAA协同控制效果的影响。

3. 生物活性分析
   通过测量硫化物生成率（SPR）和甲烷生成率（MPR）来评估化学物质的抑制效果。此外，还测定了关键酶的活性，如腺苷酸磷酸硫酸还原酶（APS reductase）和辅酶F420，以研究PAA对细胞内代谢的抑制作用。

4. 自由基分析与电子顺磁共振（EPR）实验
   使用EPR光谱仪检测Fe²⁺/PAA系统中生成的自由基种类，并通过自由基淬灭实验评估各自由基对生物膜抑制的贡献。

5. 微生物群落分析
   通过16S rRNA高通量测序技术，分析长期Fe²⁺/PAA投加对污水管道生物膜中微生物群落结构和丰度的影响。

主要结果

1. 硫化氢和甲烷生成的控制效果
   研究结果表明，Fe²⁺/PAA联合投加对硫化氢和甲烷生成的控制效果显著优于单独使用PAA。在Fe²⁺/PAA摩尔比为1:1、PAA浓度为3 mmol/L的条件下，硫化氢生成率和甲烷生成率的平均抑制率分别为52.0%和29.9%。此外，硫化物的存在进一步增强了Fe²⁺/PAA的抑制效果，硫化氢生成率和甲烷生成率分别降低至对照组的27.39%和67.32%。

2. 生物膜细胞结构的破坏
   活/死细胞染色和扫描电镜（SEM）观察表明，Fe²⁺/PAA对微生物细胞具有强烈的破坏作用，活细胞比例仅为26.34%。此外，Fe²⁺/PAA还导致生物膜脱落和细胞裂解，进一步抑制了硫化氢和甲烷的生成。

3. 自由基的生成与作用机制
   EPR和自由基淬灭实验表明，Fe²⁺/PAA系统中生成的主要自由基为R-O•和•OH，其对生物膜的抑制顺序为R-O• > •OH > Fe(IV)。这些自由基通过攻击细胞膜和细胞内酶系统，导致细胞完整性破坏和代谢紊乱。

4. 微生物群落的变化
   长期Fe²⁺/PAA投加显著降低了硫酸盐还原菌（SRB）的丰度，并改变了产甲烷古菌（MA）的群落结构，优势菌属从Methanofastidiosum和Methanobacterium转变为Methanosaeta。

结论

本研究首次验证了Fe²⁺/PAA高级氧化工艺在控制污水管道中硫化氢和甲烷生成方面的可行性。研究表明，Fe²⁺/PAA通过释放大量自由基，破坏生物膜的细胞结构和代谢功能，从而实现对硫化氢和甲烷的有效控制。此外，硫化物的存在进一步增强了Fe²⁺/PAA的抑制效果。该研究为污水管道中硫化氢和甲烷的控制提供了一种环境友好且经济高效的方法，具有重要的科学价值和实际应用意义。

研究亮点

1. 重要发现：Fe²⁺/PAA联合投加显著抑制了污水管道中硫化氢和甲烷的生成，硫化物的存在进一步增强了其抑制效果。
   
2. 方法创新：首次将Fe²⁺/PAA高级氧化工艺应用于污水管道中硫化氢和甲烷的控制，并深入探讨了其作用机制。
   
3. 实际应用价值：Fe²⁺/PAA投加的成本为1.81美元/千克硫，经济性优于目前常用的其他化学物质。

其他有价值的内容

研究还探讨了Fe²⁺/PAA对下游污水处理厂的潜在影响，发现其对pH和COD的影响较小，不会对污水处理过程产生显著负面影响。此外，Fe²⁺/PAA的残留产物（如FeS）可在下游污水处理厂中重复利用，进一步提高了其环境友好性。