根据文章内容，该文档是一篇单篇原创性研究论文的报告。以下是针对该研究的学术报告。

由Zhe Cheng、Ruiyang Li、Xingxu Yan、Glenn Jernigan、Jingjing Shi、Michael E. Liao、Nicholas J. Hines、Chaitanya A. Gadre、Juan Carlos Idrobo、Eungkyu Lee、Karl D. Hobart、Mark S. Goorsky、Xiaoqing Pan、Tengfei Luo和Samuel Graham等来自美国佐治亚理工学院、圣母大学、加州大学欧文分校、海军研究实验室、加州大学洛杉矶分校、橡树岭国家实验室、韩国庆熙大学等多个机构的研究人员共同完成的研究，于2021年发表在《自然·通讯》（Nature Communications）期刊上。

这项研究隶属于凝聚态物理、材料科学与传热学交叉领域，具体聚焦于微/纳米结构系统中的界面热输运物理。研究背景在于，界面是阻碍此类系统中热流的关键因素。传统的界面热导（Thermal Boundary Conductance， TBC）理论，如声学失配模型（Acoustic Mismatch Model, AMM）和扩散失配模型（Diffuse Mismatch Model, DMM），均基于构成界面的块体材料的声子特性推导而来，并未明确考虑原子尺度的界面细节。然而，越来越多的证据表明，诸如键合强度、界面粗糙度、原子混合等微观细节对TBC有至关重要的影响。近年来，理论模拟研究预测在界面处可能存在局域化的声子模式，这些模式可能在界面热输运中扮演重要角色，但一直缺乏直接的实验验证。因此，本研究旨在通过先进的实验技术与高保真度的计算模拟相结合，首次在真实的高质量异质结界面（Si-Ge界面）上实验观测并证实这类局域化界面声子模式的存在，量化其对界面热导的贡献，从而深化对界面热输运物理机制的理解。

详细的研究工作流程包含以下几个紧密衔接的环节： 首先，研究团队制备了用于不同目的的两个高质量外延Si-Ge界面样品。样品1（10 nm Si/300 nm Ge/Si衬底）专为界面声子模式探测设计，其薄Si帽层允许拉曼激光穿透到达界面；样品2（250 nm Ge/Si衬底）则针对TBC测量进行了厚度优化。所有样品均采用分子束外延（Molecular Beam Epitaxy, MBE）方法生长，以确保界面洁净、陡峭，并通过高角度环形暗场扫描透射电子显微镜（HAADF-STEM）成像确认了界面的高质量和约0.7纳米的原子混合层。

其次，利用拉曼光谱（Raman Spectroscopy）对样品1进行探测。研究人员测量了纯Ge、纯Si晶圆以及含有Si-Ge界面的样品1的拉曼光谱进行对比。在样品1的光谱中，除了来自Ge块体（~9 THz）和应变Si帽层（~15.45 THz）的特征峰外，在约11.3-12.2 THz频率范围内观察到一个额外的拉曼峰，这一峰值在纯材料光谱中均未出现，初步暗示其可能来源于界面。

接着，为了从空间上直接分辨并确认该模式的界面局域属性，研究采用了具有高空间分辨率（~1.5 Å）和高能量分辨率（~1.7-1.9 THz）的电子能量损失谱（Electron Energy-Loss Spectroscopy, EELS），该技术集成于扫描透射电子显微镜（STEM）中。他们对样品1的Si-Ge界面区域进行了线扫描，采集了从Si侧、界面到Ge侧的振动谱。分析发现，在界面位置，振动谱在约11.6 THz处出现一个明显的强度峰，且在12.0 THz处有弱峰。通过绘制该频率信号强度随位置变化的曲线，发现该振动模式被限制在界面两侧约1.2纳米的狭窄区域内。为了排除这些信号来自Si块体布里渊区边界声子模式的可能性，他们还进行了角分辨振动EELS测量，聚焦于布里渊区中心（Γ点），结果在界面处仍能清晰观测到~12 THz的峰，而来自Si块体的同频信号则消失。这强有力地证实了所探测到的~12 THz模式确实是局域在界面区域的独特声子模式。

然后，为了从理论上理解这些实验观测到的模式，并探究其对热输运的贡献，研究团队开发并应用了一种基于第一性原理计算训练的高保真神经网络势（Neural Network Potential, NNP），用于进行分子动力学（Molecular Dynamics, MD）模拟。该NNP专门为Si-Ge界面开发，其训练数据集包含了从第一性原理分子动力学（AIMD）模拟中提取的完美界面和混合界面的原子构型、能量和力信息，确保了模拟对界面区域原子相互作用的精确描述。他们构建了包含原子混合的Si-Ge界面MD模型，并计算了垂直于界面方向不同区域的声子态密度（Phonon Density of States, PDOS）。模拟结果清晰显示，在界面区域（混合区及两侧邻近原子层）的PDOS中，在约11.4-12.8 THz范围内出现了一个新的峰，这与拉曼和EELS实验中观测到的~12 THz界面模式频率高度吻合，从而在计算上复现并确认了实验发现。

随后，为了量化界面声子模式对热输运的实际贡献，他们进行了非平衡分子动力学（Non-Equilibrium MD, NEMD）模拟来计算Si-Ge界面的TBC，并采用了谱分析方法将TBC分解为不同频率声子的贡献。模拟计算得到了300K下约250 MW m⁻² K⁻¹的TBC值。谱分析结果显示，在界面声子模式对应的频率区间（11.4–12.8 THz），TBC贡献谱上存在一个明显的峰，表明这些模式对总热导有贡献。由于经典MD会高估高频声子的热容，研究还进行了量子修正。经修正后，界面模式对总TBC的相对贡献约为5%。修正后的TBC计算值（231 MW m⁻² K⁻¹）与实验测量值高度一致。

同时，为了验证模拟的准确性并提供独立的实验对比，研究人员使用时域热反射法（Time-Domain Thermoreflectance, TDTR）对样品2进行了TBC测量。在300K下，由两个独立实验室（GT和UIUC）测得的TBC值分别为244和236 MW m⁻² K⁻¹，与NNP-MD模拟得到的量子修正后TBC值非常接近。这种良好的一致性不仅证实了所开发NNP的可靠性，也间接支持了基于该NNP得到的关于界面模式贡献的结论。研究还进行了300K至500K的温度依赖性TDTR测量和MD模拟，两者结果吻合，均显示TBC随温度略有增加，而界面模式的相对贡献保持稳定在~5%。

研究的主要结论是：首次通过拉曼光谱和STEM-EELS实验，在高品质外延Si-Ge界面上直接观测到了频率约为12 THz、空间局域范围约1.2纳米的界面声子模式。这些模式被高保真NNP-MD模拟成功复现，并被证实源于界面处特有的Si-Ge化学键（在块体Si或Ge中不存在）。通过结合谱分析的NEMD模拟和TDTR实验，量化了这些局域化界面模式对总界面热导有约5%的非平凡贡献，尽管其数量有限且高度局域。研究指出，这些界面模式的频率高于Ge的光学声子，因此它们主要通过非弹性过程（作为耦合界面两侧不同频率体声子模式的“桥梁”）促进热输运，而非传统的弹性声子透射。

本研究的科学价值非常显著：它首次为长期存在于理论中的“局域化界面声子模式”概念提供了确凿的实验证据，将界面热输运的研究从基于块体性质的唯象模型推进到考虑原子尺度界面特异性的新阶段。研究揭示了这些微观局域模式在宏观热输运中扮演的可量化角色，挑战了传统理论忽略界面细节的局限性。在应用价值方面，这项工作为理解和调控界面热导奠定了更坚实的物理基础，对电子器件热管理（如优化芯片内异质结界面散热）、热电能量转换（如设计高性能热电材料的界面以优化ZT值）等领域具有重要的指导意义。通过将先进的材料生长、高空间分辨谱学表征、第一性原理精度模拟和超快热测量技术相结合，该研究为未来在更广泛材料体系中探索和设计界面热输运特性提供了一个强有力的多学科研究范式。

本研究的亮点突出体现在以下几个方面：1. 实验突破：首次实现了对真实固体-固体界面局域声子模式的直接空间分辨实验观测，结合拉曼和原子分辨率EELS，提供了确凿证据。2. 方法创新：开发了专门针对目标界面的高保真神经网络势（NNP），使大规模MD模拟既能保持第一性原理精度，又能有效模拟包含原子混合的实际界面结构。3. 多尺度验证：形成了从原子尺度（EELS, MD）到宏观热输运（TDTR）的完整证据链，实验与模拟结果相互印证，结论坚实可靠。4. 物理洞察深入：不仅证实了模式的存在，还通过谱分析量化了其对热导的贡献，并探讨了其通过非弹性过程充当“桥梁”的物理机制，深化了对界面热输运微观机理的理解。5. 体系选择巧妙：选择非极性、晶格失配度相对较小的Si-Ge体系，避免了复杂因素（如声子极化激元）干扰，使得界面模式的探测和解析更为清晰。