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本研究的主要通讯作者为Haotong Wei（魏浩通，第一单位为吉林大学超分子结构与材料国家重点实验室，化学学院），共同作者包括Yuhong He（何宇虹，第一作者）、Jinmei Song、Mingbian Li、Kostiantyn Sakhatskyi（来自苏黎世联邦理工学院无机化学实验室和瑞士联邦材料科学与技术实验室）、Weijun Li、Xiaopeng Feng、Bai Yang（杨柏，吉林大学，并与魏浩通教授同属光学功能治疗诊断化学与医学联合实验室）以及Maksym Kovalenko（来自苏黎世联邦理工学院和瑞士联邦材料科学与技术实验室）。该研究于2024年8月16日在线发表，并收录于2024年10月的《Nature Photonics》期刊第18卷。
研究的学术背景 本研究属于医学成像与X射线探测材料交叉领域，具体聚焦于计算机断层扫描（Computed Tomography, CT）成像技术的核心探测器部件。在现代医学中，CT成像因其非侵入性和实时可视化内部结构的能力而至关重要。然而，其广泛应用伴随高剂量X射线暴露的潜在风险。当前临床CT成像仪普遍采用基于稀土元素掺杂的间接闪烁体（如YGO, GOS等）作为探测器。这些闪烁体将X射线光子先转换为紫外-可见光，再由硅光电二极管转换为电信号。这种多步能量转换过程不可避免地导致光损失和统计噪声累积，进而降低了图像对比度，并使得获取高质量图像往往需要较高的辐射剂量。直接探测模式通过将X射线光子直接转换为电信号，规避了中间转换步骤，有望在更低剂量下获得更高对比度的图像。然而，发展直接探测CT成像仪的关键挑战在于寻找符合严苛要求的材料。目前唯一商业化的半导体材料——碲锌镉（Cadmium Zinc Telluride, CZT），成本高昂且制备大面积高质量晶体工艺复杂。
近年来，卤化铅钙钛矿（Lead-Halide Perovskites）在X射线直接探测领域展现出巨大潜力，已在低剂量数字放射成像中得到验证。这类材料具有强X射线阻止能力、高效的电荷载流子输运特性，且原料成本低廉，可采用喷涂、热压等低成本方法制备成厚膜器件。尽管如此，在本次研究之前，尚未有研究对钙钛矿材料在CT成像、尤其是三维重建方面的性能进行系统性基准测试，以评估其在直接探测模式和低累积剂量下的预期优势。因此，本研究旨在开发一种基于卤化铅钙钛矿的直接探测CT成像仪，通过低成本喷涂工艺制备探测器阵列，评估其关键性能指标，并最终展示其在超低有效剂量下的三维成像能力，为下一代低剂量、高对比度CT技术提供新的解决方案。
详细的工作流程 本研究的工作流程主要分为四个核心部分：钙钛矿厚膜的高质量喷涂制备与表征、高性能探测器的构建与性能评估、CT成像系统的原型搭建与集成、以及最终的成像性能测试与定量分析。
第一部分：高质量、均匀稳定的钙钛矿厚膜的喷涂制备与表征。 研究的核心是制备适用于CT探测器的厚且均匀的钙钛矿吸收层。研究团队选择了具有高功率转换效率、优异电荷载流子迁移率和热稳定性的甲脒铅碘（Formamidinium Lead Iodide， FAPbI3）作为基础材料。为了稳定其光敏α相并抑制非光活性δ相的形成，采用了Cs+和MA+阳离子部分取代FA+的策略，得到组分为Cs0.05FA0.9MA0.05PbI3的钙钛矿。为应对环境湿度下δ相的残余问题，创新性地引入了2 mol%的4-胍基苯甲酸盐酸盐（4-guanidinobenzoic acid hydrochloride, GBAC）作为添加剂，利用其氢键形成和晶界自锚定能力，有效抑制了杂质相。
制备过程采用了低成本、材料利用率高的气动喷涂涂布技术。研究团队优化了技术细节，以实现在毫米级厚度下仍保持晶体质量。具体步骤包括：将含有钙钛矿前驱体和GBAC的溶液，在加热的基底（90°C）上进行逐层喷涂，并通过在每喷出100 μL溶液后将基底温度升高0.1°C的策略，促进溶剂快速蒸发和层状固化，最终获得了约980微米厚的钙钛矿薄膜。为实现探测器阵列数据采集所必需的极高表面均匀性，研究者使用7000目研磨海绵对厚膜表面进行了抛光。
表征方面，通过X射线衍射（XRD）光谱证实了GBAC添加后薄膜结构在46天内的长期稳定性，无杂质相出现。扫描电子显微镜（SEM）图像显示喷涂薄膜具有平均尺寸超过1微米的大晶粒，表明高结晶度和低晶界密度，有利于减少电荷复合。原子力显微镜（AFM）形貌图显示抛光后薄膜的局部粗糙度仅为4.8纳米，可与旋涂法制备的薄膜相媲美。通过光电流成像（Photocurrent Mapping）技术对薄膜不同区域的均匀性和随时间变化的稳定性进行评估，结果显示在不同存储周期和不同测量位置，光电流的相对偏差均小于1%，证明了薄膜具有优异的一致性和重现性。线性衰减系数计算表明，在59.3 keV X射线能量下，980微米厚膜的X射线衰减效率高达91.4%，确保了高效的X射线吸收。
第二部分：稳健的器件性能与均匀的阵列输出。 基于上述高质量厚膜，研究者构建了结构为ITO/PTAA/Perovskite/C60/BCP/Cr的X射线探测器单像素器件，并评估其电学性能。暗态电流-电压（I-V）特性显示器件具有高达100的整流比，表明在反向偏压下暗电流极低，这对于生成低噪声图像至关重要。在-2000 V cm-1的电场下，器件的X射线灵敏度高达1.5 × 10^4 μC Gy_air^-1 cm^-2，处于钙钛矿薄膜X射线传感器的先进水平。通过修正的Hecht方程拟合，计算出器件的载流子迁移率-寿命乘积（μτ product）高达2.3 × 10^-4 cm^2 V^-1，相应的μτE值（Schubweg距离）约为0.47 cm，远超吸收层980微米（0.098 cm）的厚度，确保了X射线激发下的电荷完全收集，并导致了光电导增益。通过斩波器调制X射线源测量，器件的响应时间小于235微秒，满足CT应用的快速响应要求。为评估实际CT应用中可能遇到的最苛刻条件（如长时间连续X射线照射）下离子迁移的影响，器件在301 μGy_air s^-1的剂量率下连续照射2小时，光电流密度仅下降0.02 μA cm^-2，保留了初始值的98.7%，远超过典型CT扫描所需时间（约3分钟），证明了其卓越的运行稳定性。
为实现CT成像，研究者构建了包含探测器阵列、模数转换器（ADC）和现场可编程门阵列（FPGA）的完整探测系统。探测器阵列采用21×21像素的交叉电极设计。系统测试表明，在整个阵列上，对不同剂量的X射线照射均表现出均匀的响应性。在低至6.72 nGy_air的剂量下，积分电荷的信噪比（SNR）达到16.8，为后续高质量CT成像奠定了基础。
第三部分：钙钛矿CT成像系统的搭建与三维重建演示。 研究团队搭建了钙钛矿CT成像系统原型。其工作原理是：将待测物体固定于旋转台，通过物体旋转等效于X射线管和探测器阵列围绕物体旋转。探测器阵列在物体不同旋转角度下同步采集透射X射线信号。采用滤波反投影算法（Filtered Backprojection）对采集的二维投影数据进行三维重建。
为展示成像能力，研究对一个牙齿进行了CT扫描。扫描使用的剂量率为3.2 μGy_air s^-1，总扫描时间为171秒，累计剂量为547 μGy_air。考虑到骨骼表面（包括牙齿）的组织权重因子（0.01），此次牙科检查的有效剂量仅为5.5 μSv。通过与标准牙科锥形束CT（Dental Cone-Beam CT）的典型有效剂量（通常高出两个数量级）以及补充材料中列出的其他商用CT扫描仪剂量范围进行比较，凸显了该技术的超低剂量优势。通过数据采集、重建和三维渲染，成功生成了精确捕捉牙齿外部形态和尺寸的三维图像，并可通过分析单个切片检查不同层的内部结构（如龋齿或病变）。
第四部分：成像性能的定量分析与低对比度探测能力评估。 研究者对成像性能进行了全面的定量评估。首先，通过分析牙齿各切片感兴趣区域与背景噪声，计算了对比度噪声比。结果显示，大多数切片的CNR值可达20，即使在咬合面等复杂区域，CNR也保持在6左右的合理水平，证明了系统能从背景噪声中有效区分目标结构。
其次，评估了探测器的关键性能指标。探测效率（Detection Efficiency， DE）综合了X射线吸收效率和电荷收集效率（Charge Collection Efficiency， CCE）。对于980微米厚的薄膜，实现了高达83%的DE。噪声等效剂量（Noise-Equivalent Dose， NED）低至153 pGy_air，相当于在59.3 keV能量下探测8.7个光子，远低于传统闪烁体探测器（通常为数百nGy_air）。基于测量的NED，计算了探测量子效率（Detection Quantum Efficiency， DQE），该指标直接反映了探测器的信噪比传递性能。在CT成像条件下，当剂量为6.9 nGy_air时，DQE达到80%（通过另一种方法从牙齿切片图像SNR计算得到的DQE值为73%），表明了该探测器极高的信号转换效率。
第三，通过调制传递函数评估了空间分辨率。在MTF值为0.2和0.1时，空间分辨率分别为8.4 lp cm^-1和10.0 lp cm^-1，与典型商用CT扫描仪（5-20 lp cm^-1）相当。
最后，也是至关重要的一点，评估了系统的低对比度可探测性。CT成像的一个关键优势是区分微小密度差异组织的能力。研究者首先使用聚四氟乙烯、聚甲醛、聚甲基丙烯酸甲酯、聚苯乙烯和低密度聚乙烯五种已知CT值的材料对系统进行校准，验证了ADC读数与参考CT值（Hounsfield Unit， HU）之间具有优异的线性关系。随后，设计并3D打印了一个定制化的测试体模，其内部包含四个直径5毫米的圆形区域，通过引入不同数量、直径为10微米的微孔来精确调整密度，从而产生微小的CT值差异。重建图像清晰地区分了背景与四个圆形区域之间的灰度差异。对其中一个CT值为599 HU的圆形区域进行感兴趣区分析，曲线清楚地显示了从背景材料到该区域的过渡，表明该系统能够在5毫米范围内区分出5个亨氏单位（HU）的差异。这一LCD性能已媲美甚至优于商用的64排CT扫描机。
研究的结论 本研究表明，通过低成本喷涂工艺制备的卤化铅钙钛矿直接探测CT成像仪，能够在超低有效剂量（5.5 μSv）下实现高质量的牙科三维成像，并具备出色的低对比度探测能力（可分辨5 HU差异）。其卓越性能归因于探测器超低的噪声等效剂量（153 pGy_air）、高达80%的探测量子效率以及均匀、高质量厚膜的有效电荷收集。这项研究证明了钙钛矿材料作为下一代直接探测CT成像核心探测器的巨大潜力和应用价值。
研究的价值与意义 科学价值：本研究首次系统地构建并全面评估了钙钛矿直接探测CT成像系统，填补了钙钛矿材料在CT成像应用领域的空白。它详细阐述了从材料制备、器件物理、阵列集成到系统成像和性能评估的完整技术链条，为后续研究提供了重要参考。特别是对NED、DQE、LCD等关键成像指标的定量分析，为比较不同CT探测器技术建立了高标准的基准。 应用价值：该技术展现出显著的临床应用潜力。其超低剂量特性可大幅降低患者（尤其是需要反复检查的患者）的辐射风险，推动更安全的医学成像。高对比度探测能力有助于早期发现与周围组织密度差异微小的病变（如早期肿瘤或囊肿），提高诊断准确性。此外，基于喷涂工艺的低成本制造路线，为开发更经济、可大规模生产的高性能CT探测器提供了新方向。
研究的亮点 1. 开创性的应用验证：首次成功构建并演示了基于钙钛矿材料的直接探测CT成像系统，实现了物体的三维重建，将钙钛矿X射线探测器的应用从二维平板成像推进到了三维断层扫描。 2. 超低剂量成像：在牙齿CT扫描中实现了仅5.5 μSv的有效剂量，比标准牙科锥形束CT低约两个数量级，为超低剂量CT成像树立了新标杆。 3. 卓越的低对比度分辨能力：能够分辨5毫米范围内5 HU的微小密度差异，性能媲美高端商用CT扫描仪，展现了其在临床精细诊断中的潜力。 4. 高性能探测器指标：结合了高探测效率（83%）、极低噪声等效剂量（153 pGy_air）和高探测量子效率（80%），这些指标共同保证了高质量图像的获取。 5. 低成本制备工艺：采用优化的喷涂法结合表面抛光工艺，成功制备了厚度达980微米、表面粗糙度低于10纳米、均匀且稳定的钙钛矿厚膜，证明了该技术路线在大面积、低成本制备方面的可行性。 6. 系统的性能表征：研究不仅展示了成像结果，还提供了从材料特性、器件物理到系统级成像性能（如MTF、CNR、LCD）的全面、深入的定量分析，工作极为严谨和完整。
其他有价值的内容 文章在讨论部分也指出了当前系统的局限性和未来的发展方向。最紧迫的挑战是当前数据采集速度受限于现有电路设计和数据收集系统。未来这方面的改进有望将患者的总照射剂量再降低数百或数千倍。一个令人兴奋的未来方向是将大面积（平方厘米级）单晶钙钛矿层集成到类似器件中，从而实现单光子计数能力，这将进一步提升低剂量性能、空间分辨率，并可能实现能量分辨成像。这些展望为钙钛矿CT成像技术的后续研究指明了有潜力的路径。