本研究由Jie Pu、Qinghe Cao、Wenbo Zhao等人完成,主要作者来自西北工业大学柔性电子学院(School of Flexible Electronics, Northwestern Polytechnical University)、西安电子科技大学机电工程学院(School of Mechano-electronic Engineering, Xidian University)、西北工业大学宁波研究院浙江省柔性电子重点实验室(Key Laboratory of Flexible Electronics of Zhejiang Province, Ningbo Institute of Northwestern Polytechnical University)以及新加坡国立大学材料科学与工程系(Department of Materials Science and Engineering, National University of Singapore)。通讯作者为曹冠(Cao Guan)教授。该论文以研究论文形式发表于《Nature Communications》(自然·通讯),于2026年3月5日收稿、2026年7月22日接收,在线发表日期为2026年。该研究围绕可拉伸、透气且机电稳定的集成电子系统展开,提出了一种溶胀诱导模量设计策略(swelling-induced modulus design),用于构建具有刚性岛-软桥结构的透气应变隔离基底(strain-isolated stretchable substrate, SISS),并验证了其在无线充电、储能与姿态监测等可穿戴场景中的应用潜力。
研究背景与目标
可穿戴电子系统在健康管理与慢性病监测领域前景广阔,但其实际应用长期受限于基底材料拉伸性不足、透气性差以及机械-电学稳定性不足等核心问题。传统印刷电路板刚性强、不可透气,难以顺应人体软组织形变;而基于Ecoflex和聚二甲基硅氧烷(polydimethylsiloxane, PDMS)的弹性基底虽然改善了柔性,但透气性差、机械耐受性有限,长期佩戴易引起皮肤不适和界面失效。电纺纤维膜等互联多孔材料虽然在透气性和机械柔韧性方面表现突出,但当其上集成刚性功能模块(如电源、传感器、无线通信模块)时,刚性单元与柔软基底之间的界面在皮肤形变过程中会产生严重应力集中,导致分层和性能失效。已有模量工程方法通过在纤维膜上构筑局部刚性区域来缓解应力集中,但通常伴随模量突变界面、增强仅局限于两相界面以及孔隙堵塞导致的透气性降低。因此,如何在同一纤维基质中同时实现模量空间调控、分子级强耦合与透气性保持,仍具挑战。本研究的目标是发展一种通过单体溶胀与原位聚合重建单根纤维的模量设计方法,以实现兼具高拉伸、高透气和高机电稳定性的可拉伸透气集成电子。
工作流程与实验方法
该研究的总体流程可分为基底制备与表征、力学与电学性能测试、穿着舒适性评估、功能模块集成与系统验证等几个主要步骤。
在基底制备方面,研究以静电纺丝制备的聚氨酯(polyurethane, PU)纳米纤维膜为原始基底,选择丙烯酸异冰片酯(isobornyl acrylate, IBOA)和丙烯酸丁酯(butyl acrylate, BA)作为单体体系,并配合脂肪族聚氨酯二丙烯酸酯(aliphatic urethane diacrylate, AUD)和光引发剂TPO配制可光聚合前驱体。通过可编程掩模将刚性前驱体与软性前驱体选择性印刷在PU膜指定位置,经365 nm紫外光照10-15秒完成原位光聚合,形成PU/聚丙烯酸酯(polyacrylate, PA)互穿网络。其中,刚性区域采用IBOA与BA质量比5:3的配方(stiff-PA),软性区域采用BA与IBOA为5:3的配方(soft-PA)。溶胀过程使丙烯酸酯单体渗透进入PU分子链间,光聚合后被锁定形成互穿双网络,并通过PU的-NH基团与PA的C=O基团之间形成氢键,增强分子间耦合。研究通过接触角、X射线衍射(X-ray diffraction, XRD)、傅里叶变换红外光谱(Fourier-transform infrared spectroscopy, FTIR)、拉曼成像(Raman mapping)、原子力显微镜纳米力学表征(atomic force microscopy nanomechanical characterization)等验证了溶胀、聚合及梯度界面的形成。利用密度泛函理论(density functional theory, DFT)计算了PU与IBOA、BA及二甲基硅氧烷之间的结合能,揭示了酯基与氨基甲酸酯基之间的静电互补和氢键作用是单体溶胀的分子驱动力。
在力学与电学性能测试方面,通过单轴拉伸测试优化了PA含量,最终选择soft-PA3和stiff-PA3作为软桥与刚性岛的功能层。利用有限元分析(finite element analysis, FEA)模拟了纯PU基底、PU-刚性岛基底和SISS在拉伸状态下的应力分布。实验中,将1 Ω电阻与液态金属(liquid metal, LM)互连线集成在刚性岛与软桥上,测试应变对电阻变化的影响,并进行了10000次循环拉伸测试。通过改变不同阻值的电阻以及构建七电阻并联阵列,进一步验证了阵列级机电稳定性。
在穿着舒适性评估方面,通过空气渗透率、透湿性、水蒸气透过率(water vapor transmission rate, WVTR)、静水压、弯曲刚度和耐磨性能测试,系统比较了PU基底、SISS、全PA改性的PU基底(ppas)和PU/PDMS基底(pps)。此外,还进行了10名志愿者参与的腕部佩戴实验,测试了不同基底覆盖后的皮肤湿度、皮肤状态和可佩戴时长。
在功能模块集成方面,研究者在SISS的刚性岛上集成了液态金属无线充电线圈、锌离子电池(zinc-ion battery, ZIB)和基于PU/MXene多孔层的压阻式传感器,并通过软桥上的液态金属互连线实现模块间互连。在系统层面,构建了包含无线充电模块、六个ZIB单元、十六通道压阻传感阵列和LoRa通信模块的无线压力监测系统,并将其集成于衬衫背部,用于长期卧床者的姿态监测。
主要结果
基底表征表明,PU膜在丙烯酸酯单体浸润后溶胀明显,接触角低至25.5°(soft-PAP)和32.0°(stiff-PAP),远小于PDMS前驱体的66.0°和Ecoflex前驱体的59.8°。XRD显示PU/PAP的衍射峰显著左移,说明溶胀导致分子链间距增大;聚合后峰位保持,表明溶胀构型被拓扑锁定。FTIR中,PU的C-O伸缩振动峰从约1073 cm⁻¹红移至约1054 cm⁻¹,聚合后恢复,证实了氢键和溶胀-锁定过程。扫描电子显微镜(scanning electron microscope, SEM)显示改性的PU/PA区域仍保持良好的纤维多孔结构。DFT计算结果显示,PU与IBOA的结合能分别为-3.6和-4.8 kcal·mol⁻¹,PU与BA的结合能为-8.8和-5.2 kcal·mol⁻¹,明显高于PU与二甲基硅氧烷的-2.1和-1.1 kcal·mol⁻¹,证明丙烯酸酯与PU之间的相互作用显著强于PDMS前驱体。
力学结果表明,soft-PA3使PU的拉伸强度由约2.46 MPa提升至3.74 MPa,断裂伸长率略有增加;stiff-PA3则使拉伸强度大幅提升至29.06 MPa,但断裂伸长率下降。SISS的整体断裂伸长率为519%,拉伸强度为3.86 MPa,比纯PU基底提高56.9%。刚性岛的杨氏模量达到1066.13 MPa,软桥的杨氏模量为0.60 MPa,模量比高达1777。FEA模拟显示,SISS在拉伸时刚性岛区域应力极低,软桥承担主要变形,界面应力分布随应变几乎不变,显著优于纯PU基底和PU-刚性岛对照样。电阻测试中,刚性岛上的1 Ω电阻在500%应变下相对电阻变化仅为3.78,而在纯PU基底上相同互连在39.4%应变时即失效。10000次循环拉伸后电阻变化极小,发光二极管(LED)在500%应变下仍保持点亮,并联电阻阵列也表现出良好稳定性。
透气性与舒适性数据显示,SISS的空气渗透率为31.4 mm s⁻¹,透湿率为2577.67 g m⁻² day⁻¹,接近纯PU基底的34.9 mm s⁻¹和2644.37 g m⁻² day⁻¹,远高于pps的1.7 mm s⁻¹和120.52 g m⁻² day⁻¹。WVTR测试中,SISS达到377.87 kg cm⁻²(77小时),高于ppas的324.68 kg cm⁻²,远高于pps的31.03 kg cm⁻²。皮肤佩戴实验中,SISS覆盖区域的皮肤湿度约为37%,接近纯PU的35%,而pps则高达68%,并出现明显红斑。
在功能模块层面,无线充电线圈在0-100%拉伸范围内输出电压稳定在6 V左右。锌离子电池在1 mA cm⁻²电流密度下容量为0.52 mAh cm⁻²,能量密度与功率密度分别达到0.54 mWh cm⁻²和1.04 mW cm⁻²(对应107.96 Wh kg⁻¹和208.69 W kg⁻¹),在100%应变下充放电性能几乎不变,循环250次后容量保持率为89.4%。压阻传感器在0.1-120 kPa范围内响应灵敏,灵敏度在0.1-1 kPa区间为11.4 kPa⁻¹,在1-10 kPa和10-120 kPa区间分别为4.54 kPa⁻¹和1.89 kPa⁻¹。传感器在100%应变下响应幅值与响应/恢复时间(约130 ms)与初始状态几乎相同。系统层面,集成系统在30%双轴拉伸下仍保持稳定工作,压力分布图与时间-传感器热图显示各通道在初始状态与30%应变下信号无明显差异,可在仰卧、左侧卧和右侧卧姿态下提供清晰可辨的压力分布特征。
结论与价值
该研究成功开发了一种基于溶胀诱导模量设计的可拉伸透气应变隔离基底,解决了传统可拉伸电子中刚性单元与柔性基底界面应力集中、透气性差和机电稳定性不足等关键问题。通过单体渗透与原位聚合在单根纤维内部形成PU/PA互穿网络,同时保留多孔结构和透气性,实现了高拉伸性、高透气性、高耐磨性与优异的机电稳定性。基于SISS构建的电池集成无线压力监测系统可在30%双轴应变下稳定工作,具备长期舒适佩戴能力,在卧床患者姿态监测和可穿戴健康监护领域展现出实际应用价值。该工作为下一代可拉伸、透气和高集成度可穿戴电子系统提供了可规模化的设计路径。
研究亮点
该研究的主要亮点包括:第一,提出了溶胀诱导模量设计的新策略,将模量调控从传统界面级增强推进到单纤维内部分子网络级强化,构建了分子级互穿网络;第二,通过同一复合体系的组分比例调控实现刚性岛与软桥的无突变梯度界面,显著降低了应力集中;第三,在保持纤维多孔结构和透气性的同时,实现了高达519%的拉伸性和500%应变下仅3.78的相对电阻变化;第四,成功构建了包含无线充电、锌离子电池、压阻传感器和LoRa无线通信模块的全集成可拉伸透气系统,并在30%双轴应变下验证了系统级稳定性;第五,通过DFT计算、FEA模拟、纳米力学表征与人体佩戴实验,从分子尺度到系统层面建立了完整的设计与验证链路。