本研究由Leqi Li、Xinyuan Ye、Zichong Ji、Meiqiong Zheng、Shihong Lin、Mingzhe Wang、Jiawei Yang、Pengcheng Zhou、Zongman Zhang、Binghao Wang、Haoyang Wang和Yan Wang*共同完成，主要作者单位包括广东以色列理工学院化学工程系（Guangdong Technion-Israel Institute of Technology）和以色列理工学院化学工程系（Technion-Israel Institute of Technology）。研究成果发表于期刊《Small》2025年第21卷，文章编号2407996。

学术背景

本研究属于柔性生物电子与健康监测领域，聚焦于高保真无线电生理信号采集的关键技术挑战。传统水凝胶电极在无毛皮肤（glabrous skin）和多毛头皮（hairy scalp）上难以实现稳定粘附与高信噪比信号检测，尤其在动态活动或长期监测场景中表现受限。研究团队针对以下科学问题展开工作：（1）如何实现水凝胶在复杂皮肤表面的快速原位凝胶化（in situ gelation）；（2）如何通过材料设计提升水凝胶的粘附性与导电性；（3）如何验证其在真实场景（如运动、睡眠监测）中的实用性。研究目标为开发一种可涂覆（paintable）、快速凝胶（15秒内）、高粘附的水凝胶电极，用于无线心电（ECG）、脑电（EEG）等多模态生理信号的高保真监测。

研究流程与方法

1. 水凝胶设计与制备

研究采用“一锅法”合成名为“Gel-GGLiCit”的水凝胶，其成分为：
- 基质材料：300 Bloom明胶（gelatin），利用其温度依赖的相变特性（35°C以下形成三重螺旋结构）；
- 功能添加剂：
- 没食子酸（gallic acid, GA）：通过酚羟基增强皮肤粘附性（粘附能达3.36 mJ cm⁻²）；
- 柠檬酸钠（sodium citrate, Na₃Cit）：通过静电交联提升力学性能（拉伸率750%）；
- 氯化锂（LiCl）与甘油：分别提高离子电导率（0.03 S/m）和保湿性（48小时失水率仅15%）。

创新方法：通过调节pH（Tris-HCl缓冲液，pH=8.5）和交联密度，将凝胶化温度优化至37°C（接近人体温度），实现涂覆后15秒内快速固化（图1e-f）。

2. 性能表征

• 流变学测试：通过温度扫描（15–65°C）验证可逆相变行为，时间扫描确定凝胶化时间（15秒）；
  
• 粘附性测试：90°剥离实验显示，Gel-GGLiCit对皮肤的粘附能（3.36 mJ cm⁻²）显著高于商用凝胶（图2d-e）；
  
• 电学性能：三电极法测得头皮接触阻抗（45.64 kΩ@10 Hz）低于商用导电膏（62.70 kΩ），归因于多孔结构（SEM显示孔径≈100 μm）和甘油吸湿性（图2a, 3e）。
  

3. 生理信号监测验证

• 模型与样本：健康受试者（20岁男性）进行ECG、EEG、眼电（EOG）和肌电（EMG）测试；
  
• 实验设计：
  
  • 动态ECG：1小时连续监测（静坐、步行、有氧运动等），信号信噪比（SNR=33.21 dB）优于商用膏体（28.75 dB）（图3d）；
    
  • EEG睡眠分期：30分钟午睡监测，通过多锥度谱图（multitaper spectrogram）识别N1/N2期睡眠纺锤波（sleep spindles）和K复合波（K-complexes）（图4b）；
    
  • 多毛头皮适配性：流体态水凝胶可渗透毛发，固化后无需机械固定（图1h）。
    

主要结果

1. 快速凝胶化与粘附性：GA的引入使水凝胶-皮肤界面粘附能提升至5.87 mJ cm⁻²（Ag/AgCl电极），凝胶化时间缩短至15秒（商用产品需90秒以上）。
   
2. 电生理信号质量：
   
   • ECG的R波振幅稳定性高，运动时无基线漂移（图3d）；
     
   • EEG成功捕获α节律（10 Hz）和睡眠纺锤波（12–15 Hz），SNR提升68.91%（对比商用膏体）。
     
3. 长期稳定性：3小时内头皮阻抗下降约15%，归因于甘油吸收汗液维持导电通路（图S12–S13）。
   

结论与价值

科学价值：
- 提出“温度触发相变-快速凝胶化”新策略，解决了水凝胶在动态监测中的界面失配问题；
- 阐明GA与明胶的氢键协同机制，为高粘附水凝胶设计提供理论依据。

应用价值：
- 支持家庭场景下的无线健康监测（如心律失常预警、睡眠质量评估）；
- 材料可回收性（拉伸性能保留90%）降低电子废弃物负担。

研究亮点

1. 创新材料设计：首次将GA与明胶-柠檬酸盐体系结合，实现“涂覆-凝胶-监测”一体化；
   
2. 多模态验证：同步ECG/EEG监测填补了现有水凝胶电极在睡眠研究中的空白；
   
3. 临床级性能：ECG的HRV分析（SDNN=122.83 ms）符合医学标准（图3e）。
   

其他价值

研究开发的无线模块（蓝牙传输）与开源信号处理算法（MATLAB）为可穿戴设备小型化提供了技术参考。此外，水凝胶的生物相容性测试（24小时佩戴无过敏）为其临床转化奠定基础（图S2）。