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零价铁强化饮用水水库好氧反硝化脱氮及抑藻性能与生物机制

期刊:Algal ResearchDOI:10.1016/j.algal.2026.104853

这项研究由新疆大学建筑工程学院的杨尚烨、李欣然、赵洪欣、谢婉莹、胡琦、宋立杰、王慧娟以及英国萨里大学的尹璐等人共同完成,发表于学术期刊 Algal Research 2026年第98卷,文章编号为104853。研究团队针对微污染饮用水水源水库中碳源匮乏导致好氧反硝化(aerobic denitrification)效率受限的问题,构建了零价铁(zero-valent iron,Fe⁰)强化反应体系,系统探究了其对氮、磷及有机物去除的促进效果、对微生物群落结构与功能的影响,以及对藻类尤其是有害蓝藻的抑制能力。

研究背景方面,饮用水水源水库普遍面临由农业氮肥径流和工业含氮废水排放引起的氮素过量输入问题,导致水体富营养化和藻华暴发,威胁饮用水安全与公众健康。传统生物脱氮依赖充足的有机碳源作为电子供体,但微污染水源水体碳氮比较低,难以支持异养反硝化细菌的高效代谢。此外,实验室筛选的好氧反硝化菌株在真实水库环境中常因碳源不足和有机质生物可利用性差而脱氮效率大幅下降。针对这一瓶颈,研究人员提出利用零价铁作为无机电子供体,通过铁自养反硝化途径强化原位脱氮,并进一步探究其对藻类的抑制效应。研究的主要目标包括:评估Fe⁰系统在好氧条件下去除氮和有机物的能力;分析铁对好氧反硝化的促进机制;解析微生物群落组成与共生网络关系;基于功能预测探究Fe⁰系统对氮—碳—铁循环的促进作用;以及考察Fe⁰系统对藻类和叶绿素a的抑制效果。

在实验设计与工作流程方面,研究以乌鲁木齐市乌拉泊水库的原水和沉积物为对象,原水总氮(total nitrogen,TN)浓度为3.42±0.16 mg/L,高锰酸盐指数(COD_Mn)为5.12±0.04 mg/L,硝态氮(NO₃⁻-N)为3.21±0.02 mg/L。沉积物经好氧驯化后获得好氧反硝化菌群,菌密度达到10⁷ CFU/L。实验设置四个反应器,分别为空白对照R1以及添加30 g、50 g和70 g铁粉的R2、R3、R4。铁粉经砂纸打磨后封装于茶袋并嵌入聚氨酯海绵中,反应器为好氧连续运行32天,溶解氧维持在7.0–8.5 mg/L,水温和pH等参数定期监测。水质指标每两天取样测定,包括TN、NO₃⁻-N、氨氮(NH₄⁺-N)、亚硝态氮(NO₂⁻-N)、总磷(total phosphorus,TP)和COD_Mn。铁浓度采用火焰原子吸收光谱法测定。反应结束后,对铁材料表面进行扫描电子显微镜观察和X射线光电子能谱(XPS)分析,以确定铁价态变化。微生物群落通过16S rRNA基因高通量测序分析,水样和膜样分别取样,DNA提取后使用338F/806R引物扩增,基于Illumina MiSeq PE-300平台测序,操作分类单元(OTU)以97%相似度聚类。功能预测基于KEGG数据库进行,重点分析氮、碳、铁循环关键酶和基因的相对丰度。藻类鉴定与计数采用显微镜计数法,叶绿素a浓度通过乙醇提取和分光光度法测定。

在主要结果方面,反应32天后,R4(70 g铁粉)对TN、TP和COD_Mn的去除率最高,分别达到80.12%、97.16%和73.87%,而空白对照R1的TN去除率仅为34.53%。硝态氮去除效率随铁剂量增加而提升,R3和R4的去除率分别比R1高46.97%和32.48%。亚硝态氮在反应初期出现积累,随后逐渐降低,氨氮则在碳源耗尽阶段因微生物内源呼吸和细胞自溶出现短暂升高。XPS分析显示,反应前Fe²⁺与Fe³⁺比例分别为57.18%和42.82%,反应后变为64.24%和35.76%,表明零价铁在好氧反硝化过程中主要转化为Fe²⁺和Fe³⁺,并形成Fe⁰→Fe²⁺→Fe³⁺→Fe²⁺的铁循环,避免了铁氧化导致的反应失活。微生物群落分析显示,变形菌门(Proteobacteria)在添加铁粉的反应器中相对丰度显著升高,最高达93.87%,蓝藻门(Cyanobacteria)相对丰度则大幅下降。属水平上,Arenimonas、Hydrogenophaga、Zoogloea和Novosphingobium成为优势菌属,其中Arenimonas为典型Fe(II)氧化菌,Hydrogenophaga为耗氢自养反硝化菌,Zoogloea具有Fe(III)还原反硝化能力,Novosphingobium则在异养硝化—好氧反硝化过程中发挥作用。共生网络分析显示,水样组中Hydrogenophaga和Bradyrhizobium形成关键节点,与其他多个菌属呈正相关,构成协同代谢模块。功能预测结果表明,氮循环中反硝化关键酶硝酸还原酶(EC 1.7.2.2)、亚硝酸还原酶(EC 1.7.2.1)、一氧化氮还原酶(EC 1.7.2.5)和一氧化二氮还原酶(EC 1.7.2.4)的相对丰度均较反应前增加,其中EC 1.7.2.4增幅尤为显著,表明系统将N₂O还原为N₂的能力增强。碳循环中的甘油醛-3-磷酸脱氢酶(EC 1.2.1.59)和丙酮酸激酶(EC 2.7.1.40)等关键酶丰度上升,说明铁促进了碳代谢并为反硝化提供电子和能量。铁循环中KO2013等铁转运相关基因相对丰度上升,其中R3组KO2013增幅最高达11.60%,与XPS结果一致,表明微生物铁代谢活跃。在藻类抑制方面,初始藻密度为2.19×10⁷ cells/L,32天后R4藻密度降至5.01×10⁶ cells/L,去除率达97.72%;叶绿素a浓度从19.22 mg/m³降至1.15 mg/m³,去除率为94.01%。微囊藻(Microcystis)在反应前占总藻数的45.06%,反应结束时完全消失,而硅藻门的衣藻(Chlamydomonas)比例上升,表明铁添加显著改变了藻类群落结构。

结论部分指出,添加70 g铁粉可同时实现高效的氮、磷和有机物去除,并通过富集铁氧化菌和铁还原菌建立自持铁循环,促进氮—碳—铁元素的耦合循环。功能预测进一步从基因层面证实铁对反硝化、碳代谢和铁转运的增强作用。藻类密度和叶绿素a的大幅下降及有害蓝藻微囊藻的完全抑制,表明Fe⁰系统在控制富营养化和保障饮用水安全方面具有应用潜力。该研究为微污染饮用水水源水库中好氧反硝化强化和藻类抑制提供了新的技术思路,也为后续定量解析生物与化学过程对氮磷去除的相对贡献指明了方向。研究亮点在于利用零价铁作为无机电子供体解决了碳源不足的限制,并通过多组学与功能预测相结合的手段揭示了铁驱动微生物群落演替及其对氮—碳—铁循环的协同促进作用,同时首次较为系统地评估了Fe⁰系统对水源水库藻类和叶绿素a的抑制效应。

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