本研究由Liwei Feng、Zhen-Zhen Shen、Qi Yang、Jiwei Zhang和Shimou Chen等人完成，主要作者分别来自北京化工大学化学资源工程国家重点实验室、北京化工大学材料电化学过程与技术北京市重点实验室，以及河南大学纳米科学与工程研究院。该研究成果于2025年8月25日在线发表于*Advanced Materials*，DOI为10.1002/adma.202512360。

该研究属于固态锂电池领域，聚焦于复合聚合物电解质（composite polymer electrolytes，CPEs）在宽温度范围内的性能优化。固态锂电池因其抑制锂枝晶的机械刚性和相比液态电解质更高的安全性，被视为下一代储能系统的重要方向。其中，聚环氧乙烷（poly(ethylene oxide)，PEO）基电解质因对锂金属兼容性好、化学稳定性高和易加工而受到广泛关注，但其室温离子电导率较低，限制了其在低温下的应用。引入离子液体（ionic liquids，ILs）虽然可以有效提升离子电导率和界面相容性，但会削弱电解质的力学强度，尤其在高温下引发相分离和结构坍塌。因此，如何同时实现高机械强度与高离子电导率，是该领域的核心挑战。针对这一问题，本研究提出了将离子液体封装于氨基功能化金属有机框架（metal-organic framework，MOF）纳米颗粒中，并嵌入聚丙烯腈（polyacrylonitrile，PAN）/聚甲基丙烯酸甲酯（poly(methyl methacrylate)，PMMA）电纺膜内部的策略，以实现力学性能与离子输运性能的解耦。

在具体实验设计上，研究首先合成了UIO-66-NH₂ MOF纳米颗粒，并通过真空处理将[EMIM]⁺[TFSI]⁻离子液体封装于其孔道内，形成li-il@uio-66-nh2。随后，将PAN与PMMA通过双喷头静电纺丝制备成多孔纤维膜，作为结构支撑骨架。利用MOF表面氨基与PAN/PMMA中羰基和氰基之间的氢键作用，将负载离子液体的MOF颗粒均匀喷涂于电纺膜上。最后，将PEO与双锂盐（LiTFSI和LiFSI）的乙腈溶液涂覆并浸渍该复合膜，得到最终的PAN/PMMA-MOF（PPM）复合电解质。研究团队对材料进行了系统的结构与性能表征：通过红外光谱、X射线衍射和能量色散谱确认了各组分的存在与均匀分布；利用原子力显微镜表征了材料的形貌及DMT模量；通过应力-应变测试、疲劳测试、差示扫描量热法、热重分析和红外热成像评估了力学与热稳定性；采用交流阻抗谱、线性扫描伏安法、直流极化、恒流充放电循环以及原位EIS等方法研究离子电导率、电化学窗口、锂离子迁移数以及电池循环性能。此外，研究还使用密度泛函理论（density functional theory，DFT）计算比较了UIO-66-NH₂与PEO对锂盐阴离子的结合能以及锂离子在不同路径上的迁移能垒，并使用X射线光电子能谱和飞行时间二次离子质谱对循环后的界面组分进行了分析。

研究结果可分为几个层面。首先，在结构方面，PPM复合电解质表现出显著降低的结晶度（9.1%），MOF纳米颗粒在膜内分散均匀，DMT模量达到2.1 GPa，拉伸强度提升至7 MPa，明显优于纯PEO。其次，在室温电化学性能方面，PPM电解质离子电导率为0.36 mS cm⁻¹，约为PEO的四倍；锂离子迁移数达到0.58。DFT计算与拉曼光谱、固态⁷Li核磁共振谱一致表明，UIO-66-NH₂表面的Lewis酸性Zr⁴⁺位点和氨基能促进锂盐解离并降低Li⁺跃迁能垒，而MOF孔道内封装的离子液体则提供额外的体相离子通道，从而形成“MOF表面跃迁+受限离子液体传导+PEO链段运动”的多通道离子输运机制。在宽温性能方面，PPM在−10至120 °C范围内保持稳定，低温下电荷转移电阻显著低于PEO，并保持较高的电化学氧化稳定性；热成像显示PPM在120 °C仍保持形貌完整，而PEO发生明显热收缩变形。

在界面稳定性方面，Li对称电池测试显示PPM电解质临界电流密度达到1 mA cm⁻²，锂沉积/剥离库仑效率为98.4%，在0.1 mA cm⁻²条件下可稳定循环超过3000小时，显著优于PEO电解质的约200小时。XPS分析表明，循环后的锂负极界面形成了富含LiF的固体电解质界面（solid electrolyte interphase，SEI）；对于NCM 811正极，透射电镜和TOF-SIMS表征则显示PPM促进了约13 nm厚的、以CN⁻和LiF为主导的正极电解质界面（cathode electrolyte interphase，CEI），并有效抑制了层状相向岩盐相的退化。在全电池测试中，Li|PPM|NCM 811电池在−10 °C（0.1 C）下循环120次后容量保持92.8%，在25 °C（0.5 C）下循环300次后保持73%，在100 °C（0.5 C）下循环400次后保持69.6%。Li|PPM|LFP电池在25 °C、3 C下循环1000次仍保持96.8%容量，并在−10 °C和120 °C下分别稳定循环超过400次。此外，50 μm厚锂负极的Li|PPM|NCM 811软包电池也成功驱动了移动设备，并在0.2 C下循环150次后保持125.1 mAh g⁻¹的放电容量。

本研究的核心结论是：通过将离子液体封装在氨基功能化MOF纳米颗粒内部，并将这些颗粒锚定于PAN/PMMA电纺骨架中，再将PEO基体填充其中，成功构建了具有多通道离子输运路径的复合聚合物电解质。该结构不仅利用MOF表面官能团与Lewis酸性位点实现了高效的Li⁺界面跃迁，而且通过封装的离子液体和PEO非晶区提供了连续的体相离子传导，从而在−10至120 °C宽温范围内同时实现了高离子电导率和优异力学稳定性。此外，PPM电解质促进了富LiF的SEI和富LiF/CN⁻的CEI的形成，显著改善了电极/电解质界面稳定性，从而实现了锂金属电池在宽温域下的长循环寿命。

该研究的科学价值在于提出了一种有效解耦固态电解质中力学性能与离子电导率之间固有矛盾的新策略，即利用MOF的孔道限域效应固定离子液体，并通过表面功能化促进锂盐解离和Li⁺快速跃迁。这一策略为解决传统CPEs中IL增塑带来的结构失稳问题提供了清晰的结构设计思路。在应用层面，该电解质不仅适用于锂金属电池，还可通过更换碱金属盐应用于钠电池体系，展现了良好的通用性。研究结果为发展适用于极端温度环境的高性能固态电池提供了重要的材料设计范式。研究的亮点包括：利用氨基功能化MOF协同实现离子液体限域与界面快速Li⁺传输、以及构建多通道离子输运机制，在多温度区间内均保持优异的综合性能；此外，对SEI和CEI成分的原位表征与界面演化分析也为理解该电解质在全电池中的工作机制提供了深入依据。