本文属于类型a，即单一原创研究论文。以下是根据文档内容撰写的学术报告。
本研究由杜文文、李泽坤、赵一林、张翔、庞琳琳、王伟、蒋涛、于爱芳、翟俊宜等学者合作完成。通讯作者蒋涛、于爱芳和翟俊宜分别来自广西大学化学化工学院纳米能源研究中心、中国科学院北京纳米能源与系统研究所微纳能源与传感器北京市重点实验室、中国科学院大学纳米科学与技术学院。该研究成果于2022年5月30日在线发表于Chemical Engineering Journal期刊第446卷，文章编号137268。
本研究属于柔性可穿戴电子器件领域，具体聚焦于压阻式压力传感器的开发。柔性压力传感器因其在可穿戴电子、个人健康监测、疾病诊断和智能电子皮肤等方面的广泛应用前景而受到极大关注。然而，同时实现高灵敏度、高柔韧性、轻量化、透气性、良好的生物相容性以及优异的传感性能，仍然是一个巨大的挑战。传统的柔性压力传感器多基于聚二甲基硅氧烷（PDMS）或聚酰亚胺（PI）等不透气聚合物基底，长期佩戴可能导致皮肤不适甚至炎症。因此，开发具有轻质、透气、生物相容和高灵敏度的柔性压阻式压力传感器具有重要的科学意义和应用价值。本研究旨在通过全纤维结构设计和绝缘层引入，制备一种兼具高灵敏度与良好佩戴舒适性的压阻式压力传感器，以满足从微小人体活动（如脉搏信号）到大范围运动（如肘部弯曲）的综合人体运动监测需求。
研究的具体工作流程包括四个主要步骤。第一步是合成二维Ti₃C₂Tx MXene纳米片悬浮液。采用最小强度层剥离法（MILD法），将3.2克氟化锂粉末缓慢加入40毫升9摩尔每升的盐酸溶液中，搅拌10分钟使其充分溶解，然后逐渐加入2克Ti₃AlC₂粉末，在35摄氏度下搅拌24小时以刻蚀铝层。刻蚀后的产物先用1摩尔每升盐酸洗涤两次以去除多余的氟化锂，再用去离子水反复离心洗涤至pH值超过6。收集的沉淀分散在去离子水中，在氩气保护下超声2小时，最后以3500转每分钟离心30分钟，得到单层或少层Ti₃C₂Tx MXene纳米片悬浮液。第二步是通过静电纺丝制备PVDF纳米纤维膜。将10重量百分比的PVDF粉末溶解在N,N-二甲基甲酰胺（DMF）和丙酮（1:1质量比）的混合溶剂中，在65摄氏度下充分搅拌得到均匀稳定的前驱体溶液。静电纺丝在15千伏电压、1毫升每小时溶液流速和14厘米收集距离的条件下进行1小时。所得样品在乙醇溶液中浸泡去除残留溶剂，然后在100摄氏度真空烘箱中干燥2小时。第三步是制备MXene/PVDF纳米纤维膜。将PVDF纳米纤维膜的上下表面依次用氧等离子体处理10分钟，然后将其浸涂在MXene溶液中，再在真空干燥箱中干燥。通过控制浸渍时间可以调节MXene/PVDF纳米纤维膜的方阻。第四步是组装全纤维基压力传感器。首先通过磁控溅射制备银/PVDF叉指电极（10毫米×15毫米），然后将导电MXene/PVDF膜与银/PVDF叉指电极面对面组装，四周用PI双面胶带作为绝缘层，最后封装一层PVDF薄膜。此外，研究者还制备了4×4像素的人工电子皮肤。通过磁控溅射在PVDF纳米纤维膜上设计4×4叉指电极阵列，借助透气医用胶带将16片导电MXene/PVDF膜（10毫米×10毫米）附着在叉指电极顶部，四周用PI绝缘层隔离。研究采用了扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）、X射线衍射（XRD）、能量色散光谱（EDS）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）和拉曼光谱等手段对材料结构和形貌进行表征。传感性能测试由数显测力计（Mark-10 ESM301）和电化学工作站（CHI660E）组成的系统实时记录。透气性通过水蒸气透过率测试评估，生物相容性通过MTT法体外细胞毒性实验检测。
研究结果表明，通过锂氟化氢溶液刻蚀Ti₃AlC₂前驱体成功制备了Ti₃C₂Tx MXene纳米片。SEM、TEM和AFM表征显示，所获得的MXene纳米片超薄且近乎透明，横向尺寸为数微米，厚度约1纳米，证实为单层结构。XRD图谱中（002）峰向小角度移动并展宽，Ti₃AlC₂位于约39度的峰大幅减弱，证明铝层被成功去除。MXene悬浮液在激光照射下表现出明显的丁达尔效应，说明纳米片在水溶液中分散均匀。经过不同处理后的PVDF纳米纤维膜表面形貌发生显著变化。纯PVDF纳米纤维膜具有多孔结构、光滑的纤维表面和均匀的直径分布。磁控溅射银后，PVDF纤维表面变得粗糙，EDS证实银成功沉积且分布均匀。氧等离子体处理使PVDF纤维膜由疏水变为亲水，有利于MXene水分散液充分浸润纤维膜，且该处理对纤维膜的拉伸性能影响不显著。MXene浸涂后PVDF纤维表面变粗糙，元素分布图显示碳、钛、氧、氟元素均匀分布在纤维表面，证实MXene纳米片均匀覆盖在PVDF纤维上。方阻测试表明，氧等离子体处理后，随浸渍时间增加，PVDF纤维膜的方阻从2079欧姆每平方降至172欧姆每平方。将传感器与LED组成电路后，LED亮度随压力增大而增大，直观展示了压阻效应。
传感机理研究表明，器件总电阻主要由底部叉指电极的固有电阻、顶部MXene/PVDF纤维膜与叉指电极之间的接触电阻以及顶部MXene/PVDF纤维膜自身的电阻组成。银/PVDF电极具有高导电性（4.19欧姆每平方），其压力敏感特性可忽略，因此器件电阻主要由接触电阻和纤维膜电阻决定。在初始状态下，敏感层与叉指电极之间仅有少量接触点形成导电路径，导致初始接触电阻非常高。当施加微小压力（低于1千帕）时，接触面积急剧增大，导电路径增多，接触电阻急剧下降，这是低压区高灵敏度的主要来源。当压力超过1千帕后，MXene/PVDF纤维膜进一步被压缩，纤维间的导电路径趋于饱和，电阻变化较小，因此高压区灵敏度主要来自纤维膜电阻的变化。
传感性能测试显示，传感器的电流-电压曲线在不同静态压力下呈现明显的线性关系，表明MXene/PVDF纤维膜与叉指电极之间存在良好的欧姆接触。灵敏度曲线可分为两个线性区域：在25至950帕的低压范围内，灵敏度高达1970.65千帕的负一次方；在0.95至30千帕的高压范围内，灵敏度为2.16千帕的负一次方。与无绝缘层的传感器相比，低压区灵敏度提高了约13倍。传感器还表现出10毫秒的快速响应时间和20毫秒的恢复时间。在动态压力测试中，相对电流变化随动态压力增大而增大，且重复加载/卸载过程中输出信号无明显扰动。经过10000次循环加载卸载后，电流信号没有显著损失，证明传感器具有优异的结构稳定性和长期工作潜力。此外，传感器在不同湿度（30%和50%）和不同温度（16、26、37摄氏度）下均表现出稳定的传感响应。
轻量化、柔韧性、透气性和生物相容性方面，该传感器可以轻松放置在一根羽毛上，表明其轻质特性。MXene/PVDF膜和传感器本身均可轻松扭曲和弯曲，表现出良好的柔韧性。水蒸气透过率测试中，覆盖PVDF和MXene/PVDF纤维膜的瓶内约30%的水被保留，而覆盖瓶盖、PI膜和PDMS基底的瓶内几乎所有水都被保留，说明全纤维结构赋予传感器优异的透气性。MTT法细胞毒性测试显示，L929细胞在传感器提取液中培养48小时后细胞活力超过90%，细胞呈健康的梭形分布，表明传感器具有良好的生物相容性。
在人体生理运动实时监测应用中，该传感器成功检测了多种人体活动。将传感器安装在志愿者手腕上，准确检测到桡动脉脉搏信号，计算出脉搏率为每分钟75次。每个脉搏波形包含三个典型特征峰：叩击波（P波）、潮波（T波）和舒张波（D波），并可进一步计算桡动脉增强指数以获取血管老化和动脉硬化相关信息。传感器还能捕捉皱眉和发声等细微肌肉运动。当志愿者说“welcome”和“hello, welcome to binn”等不同词语时，传感器显示出不同的电流信号，表明其在语音识别系统中具有应用潜力。对于大范围运动，传感器能够准确及时地记录肘部弯曲、膝盖弯曲和脚踝运动引起的电流变化。不同弯曲角度（30度至90度）可被精确检测和区分，不同步态（如行走、跑步和跳跃）也可根据电流信号和频率进行识别。在人工电子皮肤应用中，所制备的4×4像素电子皮肤能够准确区分空间压力分布。当多个手指触摸电子皮肤表面时，可根据电流变化快速识别接触点数量和位置。
本研究的核心结论是成功开发了一种基于全纤维结构和PI绝缘层的轻质、透气、生物相容且高灵敏度的柔性压阻式压力传感器。该传感器的灵敏度达到1970.65千帕的负一次方，约为无绝缘层传感器的13倍，同时具有10/20毫秒的快速响应/恢复时间和10000次循环的优异稳定性。传感器能够感知从脉搏等微小运动到膝盖弯曲等大范围运动，还可组装成可穿戴智能电子皮肤以精确识别空间压力分布。本研究为组装具有优异传感性能、高柔韧性、透气性和良好生物相容性的柔性可穿戴压力传感器提供了一种有前景的策略，在个人健康监测、疾病诊断、人体运动检测和智能电子皮肤等领域具有广阔的应用前景。
本研究的亮点包括：第一，采用全PVDF纳米纤维结构，同时实现了传感器的柔韧性、透气性和生物相容性；第二，通过引入PI绝缘层，大幅提高了低压区的初始接触电阻，使灵敏度提升至1970.65千帕的负一次方，约为无绝缘层传感器的13倍；第三，与其他引入绝缘层的方法相比，本研究采用PI双面胶带的策略更加简单实用；第四，传感器成功实现了从微小生理信号到大范围人体运动的全面监测，并展示了在人工电子皮肤中的空间压力映射能力。此外，该研究还系统考察了MXene溶液浓度、浸渍时间和绝缘层厚度等参数对传感性能的影响，为器件优化提供了实验依据。