这是一篇发表于 Nano-Micro Letters 的综述论文，题为“A comprehensive review of the functionalized integrated application of gel polymer electrolytes in electrochromic devices”。该文由哈尔滨工业大学的 Lei Xu、Leipeng Zhang、Dongqi Liu、Zichen Ren、Wenchao Liu、Yike Zhang、Yuqiang Wang、Jiawu Sun、Rui Yang、Zekuo Lv、Jiupeng Zhao 和 Yao Li 等人共同完成，于2026年1月9日在线发表。论文系统综述了凝胶聚合物电解质（gel polymer electrolytes, GPEs）在电致变色器件（electrochromic devices, ECDs）中的功能化集成应用，从基础设计、功能化改性到实际应用进行了全面梳理。

论文的主题与结构

该综述围绕GPEs在ECDs中的应用展开，核心论点是：GPEs兼具液态电解质的高离子电导率和固态电解质的高安全性，是ECDs理想的电解质层；并且，通过对GPEs进行功能化设计，可以进一步提升器件性能或赋予器件新功能。文章从四个层面组织内容：GPEs的基础设计理论、多功能化GPEs的类型与机制、GPEs在各类ECDs中的具体应用、以及当前挑战与未来方向。

GPEs的基础设计与分类

文章首先明确了ECDs对GPEs的性能要求，包括高离子电导率、宽电位窗口、化学与电化学稳定性、高光学透明度、良好机械强度、高粘附性以及环境友好和低成本。作者指出，GPEs由聚合物基体、液态增塑剂和金属盐组成，离子传输同时在聚合物链段和液态增塑剂中进行。根据增塑剂类型，GPEs可分为水凝胶电解质（hydrogel electrolytes）、有机凝胶电解质（organogel electrolytes）和离子凝胶电解质（ionogel electrolytes）。水凝胶以水为增塑剂，成本低且安全，但电位窗口窄且低温易冻结；有机凝胶以碳酸丙烯酯（propylene carbonate, PC）等有机溶剂为增塑剂，电位窗口宽但存在易燃和挥发问题；离子凝胶以离子液体（ionic liquids, ILs）为增塑剂，兼具宽电位窗口和热稳定性，但离子液体粘度高且成本较高。文章通过表格对比了三者的优缺点和典型性能数据。

凝胶化机制与制备方法

GPEs的凝胶化机制主要分为聚合物链缠结（chain entanglement）和交联反应（crosslinking reaction）两类。链缠结是物理网络的基础，影响机械强度和离子传输；交联可分为永久共价交联、动态共价交联和非共价交联。永久共价交联提供高模量但导致脆性和不可自修复，而动态键（如氢键、离子相互作用）赋予GPEs拉伸性和自修复能力。制备方法分为非原位（non-in situ）和原位（in situ）两类。非原位方法包括溶液浇铸（solution-casting）、相转化（phase inversion）和静电纺丝（electrospinning），便于调控微结构但界面接触较差；原位制备通过热引发、紫外光引发等方式在器件内部直接聚合单体，能实现良好的电极/电解质界面接触，简化封装流程。

多功能化GPEs的类型

论文重点讨论了四类功能化GPEs。第一类是具有电致变色功能的GPEs，通常将紫精（viologens）等电致变色材料复合到凝胶中，使电解质层同时具备电致变色功能，从而简化器件结构。紫精具有三种可逆氧化还原态，通过改变氮取代基可实现多色显示。然而，紫精自由基的二聚化会严重影响循环寿命，文章介绍了通过硼酸酯键或共价锚定紫精到聚合物链上来抑制二聚化的策略。第二类是温度响应型GPEs，利用聚（N-异丙基丙烯酰胺）（poly(N-isopropylacrylamide), PNIPAM）或羟丙基纤维素（hydroxypropyl cellulose, HPC）的低临界溶解温度（lower critical solution temperature, LCST）相变行为，实现热致变色与电致变色的双重响应，也可用于防止储能器件的热失控。第三类是光响应型GPEs，将TiO₂或紫精衍生物等光敏物质引入凝胶，使ECDs具备光致变色和电致变色的双响应能力，甚至可在光照下实现超低驱动电压（±0.1 V）的电致变色。第四类是自修复与可拉伸GPEs，通过动态共价键或非共价键（如四重氢键）构建可逆网络，使GPEs在受到机械损伤后能恢复性能，同时具备拉伸能力，适用于柔性可穿戴ECDs。

GPEs在ECDs中的应用

论文进一步总结了GPEs在四类ECDs中的实际应用。在电致变色智能窗领域，GPEs不仅提供离子传输，还可通过集成热致变色或光致变色功能实现主动与被动调节的结合。例如，将紫精锚定到电极上并结合热致变色离子凝胶，实现了三种模式和六种颜色变化的智能窗。在电致变色储能器件领域，GPEs用于电致变色超级电容器和锌离子电池，实现了能量存储水平的可视化监测。例如，基于紫精离子凝胶的单层超级电容器通过调控扩散动力学，获得了约43.0 mF cm⁻²的高能量密度。在电致变色显示器领域，GPEs使柔性电子纸和多彩显示成为可能，例如通过复合两种紫精实现蓝、褐等多色切换，或结合液晶以扩展色域。在可穿戴电子领域，自修复和可拉伸GPEs赋予器件在弯曲、拉伸甚至切割后的恢复能力，为柔性可穿戴设备提供了关键的电解质解决方案。

论文的意义与价值

该综述系统梳理了GPEs在ECDs中的研究进展，特别是在多功能集成设计方面填补了以往综述的空白。文章不仅总结了基础理论与制备技术，还重点分析了功能化GPEs的设计策略及其在不同应用场景中的优势。其价值在于：理论上，明确了GPEs的凝胶化机制与功能化途径之间的内在联系；实践上，为电致变色智能窗、储能显示一体化器件和可穿戴电子的电解质设计提供了系统性指导。论文最后指出，未来需在功能化设计的同时兼顾响应速率和电化学稳定性，并探索降低离子液体成本、优化原位制备工艺等方向。总体而言，该综述为GPEs在电致变色领域的进一步发展与商业化应用奠定了重要的知识基础。