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主要作者及研究机构
该研究由Sergii Yakunin、Mykhailo Sytnyk、Dominik Kriegner、Shreetu Shrestha、Moses Richter、Gebhard J. Matt、Hamed Azimi、Christoph J. Brabec、Julian Stangl、Maksym V. Kovalenko和Wolfgang Heiss共同完成。研究机构包括奥地利林茨大学半导体与固态物理研究所、瑞士苏黎世联邦理工学院化学与应用生物科学系、德国埃尔朗根-纽伦堡大学电子与能源技术材料研究所、瑞士联邦材料科学与技术实验室等。该研究于2015年5月25日在线发表在《Nature Photonics》期刊上。
学术背景
该研究的主要科学领域是X射线光子检测技术。传统X射线检测器依赖于固态半导体材料，但这些材料成本高且制备复杂。近年来，溶液处理的有机和无机半导体材料在可见光和近红外光谱区域的光电设备中表现出色，因此研究人员探索了这些材料在X射线检测中的应用可能性。研究的目标是开发一种低成本、高灵敏度的X射线检测器，基于溶液处理的钙钛矿材料，特别是甲基铵碘化铅（CH3NH3PbI3，简称MAPbI3）。这种材料具有快速的光响应和高X射线吸收截面，适合用于直接光子-电流转换。
研究流程
研究包括以下几个主要步骤：
材料合成与设备制备
- 研究首先合成了MAPbI3钙钛矿材料。通过将甲基胺（MA）与氢碘酸反应生成甲基铵碘化物（MAI），再与碘化铅（PbI2）按1:1摩尔比在无水二甲基甲酰胺（DMF）中混合，制备出MAPbI3前体溶液。
- 制备了两种主要设备架构：光伏设备（光电二极管）和光电导设备。光伏设备采用p-i-n结构，包括PEDOT:PSS空穴传输层、MAPbI3光吸收层、PCBM电子传输层和ZnO/Ag电极。光电导设备则采用横向电极结构，通过旋涂或喷涂法制备不同厚度的MAPbI3薄膜。
材料与设备表征
- 使用原子力显微镜（AFM）测量薄膜厚度，X射线衍射（XRD）分析晶体结构，紫外-可见-近红外光谱仪测量吸收光谱。
- 对光伏设备进行稳态光电流测量，使用太阳模拟器（AM1.5）测试其光电转换效率。
- 对光电导设备进行瞬态光电导测量，使用10 ps脉冲激光激发，记录光电响应时间。
X射线检测实验
- 使用CuKα X射线源（8 keV）对设备进行X射线照射，测量其光电流响应。
- 对光伏设备进行脉冲X射线照射（75 keV），记录其短路光电流响应，并与商用硅光电二极管进行比较。
- 对光电导设备进行X射线成像实验，扫描不同物体（如植物叶片、玩具蛋、电子卡）的内部结构。
主要结果
光伏设备性能
- MAPbI3光伏设备在AM1.5光照下的光电转换效率达到10.4%。
- 在X射线照射下，设备表现出高达25 μC mGyair⁻¹ cm⁻³的X射线灵敏度，与商用非晶硒（a-Se）检测器相当。
- 光电流密度与X射线剂量率呈线性关系，表明设备具有高动态范围。
光电导设备性能
- 在可见光区域，2 μm厚度的MAPbI3光电导设备表现出超过1 A W⁻¹的响应度，光电响应时间短至350 ps。
- 在X射线照射下，60 μm厚度的设备表现出高达1.9 × 10⁴ carriers/photon的响应度，主要归因于碰撞电离和光电导增益。
- X射线成像实验成功揭示了物体内部结构（如叶片脉络、玩具蛋内容物、电子卡电路），图像具有高对比度和分辨率。
结论与意义
该研究首次证明了溶液处理的钙钛矿材料在X射线检测中的高效应用。MAPbI3光伏和光电导设备表现出与现有固态技术相当的X射线灵敏度，同时具有低成本、低温制备和大面积沉积的优势。研究为开发新型X射线检测器提供了重要思路，特别是在医疗诊断、安全检查等领域的应用潜力巨大。
研究亮点
重要发现
- MAPbI3材料在X射线检测中表现出高灵敏度和快速响应。
- 溶液处理的钙钛矿设备在X射线成像中展现出高分辨率和对比度。
方法创新
- 采用低温溶液处理技术制备钙钛矿薄膜，降低了设备成本。
- 开发了横向电极结构的光电导设备，简化了制备流程并提高了性能。
研究目标特殊性
- 首次将溶液处理的钙钛矿材料应用于X射线检测，开辟了新的研究方向。
其他有价值的内容
研究还探讨了MAPbI3材料的晶体结构、载流子迁移率和激子扩散长度对其光电性能的影响，为未来优化钙钛矿X射线检测器提供了理论依据。此外，研究提出了通过成分工程（如混合卤化物）和增大晶粒尺寸进一步提高设备性能的可能性。