这篇文档属于类型b（科学论文，但不是单一原创研究的报告，而是一篇综述文章）。以下是针对该文档的学术报告内容：

作者及机构：

本文由Sun Yu、Huo Kai-xuan、Fang Hai-qiu、Wang Yang（通讯作者）和Wu Ming-bo（通讯作者）合作完成，作者单位包括中国石油大学（华东）新能源学院、化学化工学院、重质油国家重点实验室，以及青岛科技大学化工学院。

发表信息：

该综述发表于期刊《New Carbon Materials》2025年第40卷第6期（页码1201-1218），DOI编号为10.1016/s1872-5805(25)60981-4。

主题：

文章系统总结了近年来以碳材料（如碳纳米管、石墨烯、活性炭等）为载体的镍基（Ni-based）催化剂在二氧化碳（CO₂）加氢制甲烷（CH₄）反应中的研究进展，重点探讨了添加剂和表面修饰方法对催化性能的影响、反应机理（尤其是碳材料的结构-功能关系），并为理性设计高效催化剂提供了全面指导。

主要观点与论据

1. CO₂加氢制甲烷的学术背景与意义

• 环境与能源需求：化石燃料过度使用导致CO₂排放激增，引发温室效应和海洋酸化。CO₂作为廉价碳资源，通过化学转化可生成高附加值化学品（如CH₄），兼具环境与经济效益。

• 技术优势：相比其他CO₂转化路径（如制液态燃料或烯烃），甲烷化反应的选择性（>90%）更高，产物分离成本更低，且CH₄作为天然气主要成分市场需求广泛。

• 催化剂挑战：镍基催化剂因优异的C─O键活化能力和低成本成为研究热点，但高温下易烧结失活，需通过载体优化（如碳材料）提升稳定性。

支持证据：

• 引用文献[1-10]说明CO₂转化的环境与能源价值；

• 对比Ru、Rh等贵金属催化剂的高成本（文献[15-19]），突出镍基催化剂的工业应用潜力。

2. 碳材料作为载体的独特优势

• 结构特性：碳材料（如碳纳米管、石墨烯）具有高比表面积、可调孔隙结构和化学稳定性，可促进Ni纳米颗粒分散并抑制烧结。

• 表面修饰潜力：通过缺陷构建（如氮掺杂）或金属添加剂（Ce、Zr等）可调控金属-载体电子相互作用（EMSI），优化活性位点电子结构。

• 抗积碳与疏水性：碳载体与反应中生成的积碳物种结构相似，可延缓失活；其疏水性利于水（H₂O）副产物脱附，推动反应平衡（Le Chatelier原理）。

支持证据：

• 举例Ni/CNTs（碳纳米管）催化剂中Ce掺杂提升CO₂转化率至83.8%（文献[48]）；

• 石墨烯载体（Ni/GA）的三维网络结构增强Ni分散性，CH₄产率达76.2%（文献[38]）。

3. 反应机理的争议与路径解析

• 两种主要路径：

  1. CO*中间体路径：CO₂解离为CO和O，进一步氢化为CH₄；

  2. 甲酸盐（HCOO）路径*：CO₂先转化为HCOO*，逐步加氢脱水生成CH₄。

• 载体与添加剂的影响：不同碳载体（如活性炭vs.石墨烯）和金属添加剂（如CeO₂）可改变反应路径。例如，Ni@C催化剂仅通过HCOO路径反应（文献[39]），而Ni/CNTs-CeO₂复合材料则抑制CO路径（文献[40]）。

支持证据：

• 原位红外光谱（DRIFTS）显示Ni/SBA-15/WWC催化剂以CO*路径为主（图3）；

• CO₂-TPD-MS证明Ni@C催化剂无CO信号，支持HCOO*路径（文献[39]）。

4. 碳材料载体的分类与性能优化

• 碳纳米管（CNTs）：

  • 优势：高比表面积和氢溢流特性，缺陷位点促进Ni分散。

  • 修饰策略：Ca或Ce掺杂提升还原性和抗烧结性（文献[47-48]）；氮掺杂（N-CNTs）增强表面碱性，抑制积碳（文献[50]）。

• 石墨烯：

  • 优势：二维结构和高导电性加速电子传输。

  • 设计案例：微孔石墨烯封装Ni纳米颗粒（Ni@MGC）实现长期稳定性（文献[58]）；Ni-Ce/RGO中CeO₂氧空穴促进电子转移（文献[59]）。

• 活性炭（AC）：

  • 优势：廉价且孔隙丰富，但需改性（如HNO₃氧化或稀土添加）以提升Ni分散性（文献[64-65]）。

5. 研究意义与未来方向

• 科学价值：

  • 系统阐明了碳载体结构与催化性能的构效关系，为多相催化剂设计提供理论框架。

• 应用价值：

  • 推动CO₂资源化利用技术工业化，助力“双碳”目标实现。

• 未来挑战：

  • 需开发低成本、可控的碳材料修饰方法；

  • 深入探究反应机理与载体性质的动态关联（如原位表征技术结合DFT计算）。

亮点总结

1. 全面性：涵盖碳纳米管、石墨烯、活性炭三类载体的最新研究，对比其优劣。

2. 机理深度：结合原位表征与理论计算，解析CO与HCOO路径的竞争机制。

3. 创新策略：提出氮掺杂、金属添加剂（Ce、Ca）和复合载体（如CNTs-ZrO₂）等优化方案。

4. 工业导向：强调催化剂的长期稳定性（如100小时测试）与低成本制备潜力。

该综述为CO₂甲烷化领域的科研人员提供了系统的文献索引和设计指南，兼具学术前瞻性与工程实践参考价值。