《物理学报》研究报告:稀土掺杂钙钛矿超快闪烁体探测器实现亚纳米时间分辨与吉赫兹级重频探测能力
一、研究团队与发表信息
本研究由中国科学院上海高等研究院陆彦宇、陈振华、张增艳等团队主导,合作单位包括南开大学物理科学学院及中国科学院上海硅酸盐研究所。研究成果于2025年12月25日以网络首发形式发表于《物理学报》(Acta Physica Sinica),标题为《稀土掺杂钙钛矿超快闪烁体探测器实现亚纳米时间分辨与吉赫兹级重频探测能力》。
二、学术背景与研究目标
闪烁体(scintillator)是将高能射线(如X射线、γ射线)转换为可见光的功能晶体,是辐射探测器的核心部件,广泛应用于高能物理、核医学成像及同步辐射光源等领域。随着X射线自由电子激光(X射线自由电子激光,X-ray Free-Electron Laser, XFEL)等大科学装置的发展,传统闪烁体(如LYSO:Ce)的纳秒级衰减时间难以满足GHz级高重频探测需求。
本研究旨在开发一种基于稀土掺杂铯铅氯(CsPbCl₃)钙钛矿的新型超快闪烁体,通过缺陷工程优化其光产额与时间分辨率,最终构建具备亚纳秒时间分辨与GHz级重频探测能力的完整探测器系统,以解决同步辐射及XFEL等前沿装置的超快诊断难题。
三、研究流程与方法
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晶体生长与制备
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方法:采用真空下降法(vertical Bridgman method)生长Ba²⁺掺杂CsPbCl₃单晶,掺杂浓度分别为0.5%与5%(摩尔百分比)。原料为高纯度CsCl、PbCl₂及BaCl₂,在Ar气氛保护下熔融(650°C),控制生长速率2 mm/h,最终制备10×10×1 mm³光学级样品。
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表征:通过X射线衍射(XRD)和劳厄衍射(Laue diffraction)确认晶体为纯正交相钙钛矿结构(空间群Pnam),无杂相(图1a、1b)。
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发光动力学研究
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时间分辨光致发光(TR-PL):使用355 nm皮秒脉冲激光(脉宽10 ps)激发,微通道板光电倍增管(MCP-PMT)检测,系统时间分辨率优于50 ps。
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结果:纯CsPbCl₃晶体的10%-90%上升时间为209.6 ± 6.7 ps(图3b),0.5% Ba²⁺掺杂样品缩短至50 ps。衰减动力学拟合显示三指数衰减,快分量(t₁≈0.23 ns)主导,证实激子直接辐射复合机制(图3a)。
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超快探测器系统集成
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核心组件:将CsPbCl₃晶体与渡越时间亚纳秒的MCP-PMT(FT-18型)及自研2.5 GHz高速采集系统集成。电子学系统带宽2.5 GHz,采样率2.5 GS/s,噪声电平<2 mV RMS(图4)。
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GHz重频测试:通过光学四分频技术将1 MHz激光转化为等效1.26 GHz脉冲序列(间隔0.79 ns),系统成功分辨相邻脉冲(图5b),而LYSO晶体因慢衰减(>24 ns)无法分辨(补充材料图S4)。
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XFEL实地验证
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应用场景:在上海软X射线自由电子激光(SXfel)装置中作为光子束损失监测器(Photon Beam Loss Monitor, PBLM)。
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性能:对600 eV X射线脉冲的响应宽度<4 ns,显著优于LYSO(>24 ns),为纳秒级联锁保护提供时间冗余(补充材料图S6)。
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四、主要研究结果
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材料性能突破:Ba²⁺掺杂优化了CsPbCl₃的光产额与非辐射复合抑制,同时保持亚纳秒级上升时间(0.5%掺杂样品达50 ps)。
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系统性能:探测器在实验室测试中实现1.26 GHz脉冲分辨,在SXfel中响应时间<4 ns,验证了其在极端条件下的可靠性。
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机制解析:激子直接辐射复合是超快响应的物理本质,掺杂通过钝化卤素空位(Vₐₗ)优化动力学(图2a)。
五、结论与价值
本研究首次将稀土掺杂钙钛矿闪烁体应用于GHz级超快探测,解决了传统材料在时间分辨率与重频能力上的瓶颈。其科学价值在于揭示了激子复合机制与缺陷工程的协同作用;应用价值则为XFEL等大科学装置提供了实时束流诊断与保护的技术方案。
六、研究亮点
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材料创新:通过Ba²⁺掺杂实现CsPbCl₃光产额与时间分辨率的协同优化。
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系统集成:自研2.5 GHz电子学系统突破传统带宽限制。
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应用验证:在SXfel中的成功演示为未来更高重频装置奠定基础。
七、其他价值
研究提出的缺陷工程策略(如Ba²⁺取代Pb²⁺位点)为其他钙钛矿光电材料的性能调控提供了参考范式。