这篇文档属于类型a，即报告了一项原始研究。以下是对该研究的学术报告：
本研究的主要作者包括Jiang-Lin Li、Da-Wen Sun、Hongbin Pu和Digvir S. Jayas。研究由多个机构合作完成，包括华南理工大学食品科学与工程学院、都柏林大学农业与食品科学中心食品制冷与计算机化食品技术实验室（FRCFT）以及曼尼托巴大学生物系统工程系。该研究发表于《Food Chemistry》期刊，2017年218卷，页码543-552。
本研究的主要科学领域是食品化学与食品安全，特别是农药残留的检测与分析。研究背景基于硫菌灵（Thiophanate-methyl, TM）及其代谢物多菌灵（Carbendazim）在农业中的广泛使用。TM是一种苯并咪唑类杀菌剂，用于防治由子囊菌引起的植物病害。然而，TM在植物中不稳定，部分会转化为多菌灵，后者具有内分泌干扰、胚胎毒性和致畸性风险。因此，TM及其代谢物在农产品中的残留构成了显著的健康风险，世界卫生组织（WHO）将其归类为毒性类别U的农药。国际食品法典委员会（CAC）根据食品类别设定了TM及其代谢物的最大残留限量（MRL），红甜椒中的MRL为2 mg/kg。
传统检测方法如气相色谱（GC）、液相色谱（HPLC）等虽然有效，但样品前处理复杂、耗时。因此，开发一种快速、灵敏且非破坏性的检测方法具有重要意义。本研究旨在利用表面增强拉曼成像技术（Surface-Enhanced Raman Imaging, SERS Imaging）结合多元数据分析，实现对红甜椒中微量TM及其代谢物多菌灵的定量与可视化检测。
研究流程包括以下几个主要步骤：
化学试剂与样品准备
研究使用的化学试剂包括硝酸银（AgNO3）、柠檬酸钠（Na3C6H5O7）、氯化钠（NaCl）和乙腈。TM杀菌剂购自山东曹达化工有限公司，红甜椒样品购自当地超市，确保无杀菌剂残留。银纳米颗粒通过经典的Lee-Meisel方法合成，具体步骤包括将硝酸银溶液加热至沸腾，加入柠檬酸钠溶液，搅拌并冷却至室温。
拉曼成像光谱仪
拉曼成像使用Horiba LabRam HR Evolution系统，配备高稳定BX41共聚焦显微镜、800 mm焦距单色仪、冷却CCD检测器、785 nm近红外二极管激光器和10倍物镜。
SERS成像实验方法
根据CAC设定的TM最大残留限量，配制了6种浓度的TM溶液（8, 1.6, 0.8, 0.16, 0.08, 0.016 mg/kg）。实验中将红甜椒样品切割成1.0 × 1.0 cm大小，滴加TM溶液并干燥后，加入银纳米颗粒胶体和氯化钠溶液，进行映射测量。每个浓度组有7个样品，共42个样品。每个样品的映射区域为1 mm × 1 mm，分为100个像素点，每个像素点获取拉曼光谱，最终生成平均光谱用于多元数据分析。
多元数据分析
使用最小二乘支持向量机（LS-SVM）和支持向量机（SVM）模型进行预测。首先对SERS光谱进行预处理，包括一阶导数（1st）和二阶导数（2nd）处理，随后比较不同模型的性能。最终，1st-LS-SVM模型表现最佳，预测系数（R2p）为0.986，预测均方根误差（RMSEP）为0.473，残差预测偏差（RPD）为6.08。
可视化分析
通过SERS成像技术，将每个像素点的光谱信息转化为化学图像，可视化TM及其代谢物在红甜椒表面的分布。不同颜色表示不同的残留浓度，蓝色表示低浓度，红色表示高浓度。
SERS光谱特征分析
通过透射电子显微镜（TEM）观察，银纳米颗粒呈球形，尺寸在20-45 nm之间，分布均匀。红甜椒与TM溶液的SERS光谱在多个波段重叠，特别是1155.77 cm-1处的峰对TM的特征峰（1159.73 cm-1）产生干扰。通过多元数据分析，提取了7个优化的特征峰（324.51, 465.46, 719.54, 781.63, 1040.1, 1158.5, 1602.32 cm-1），用于建立预测模型。
模型性能比较
1st-LS-SVM模型在预测TM及其代谢物残留方面表现最佳，R2p为0.986，RMSEP为0.473，RPD为6.08。相比之下，SVM模型的预测性能较差，R2p为0.803，RMSEP为3.046，RPD为0.02。
可视化结果
通过SERS成像技术，成功可视化了TM及其代谢物在红甜椒表面的分布。不同样品之间的残留分布存在显著差异，部分样品中残留面积较大，部分样品中残留面积较小。
本研究开发了一种基于SERS成像技术结合多元数据分析的方法，能够快速、灵敏地检测红甜椒中微量TM及其代谢物多菌灵的残留，并实现其分布的可视化。1st-LS-SVM模型在预测残留方面表现最佳，具有较高的预测精度和稳定性。该方法为食品安全监测提供了一种新的技术手段，具有广泛的应用前景。
创新性方法
本研究首次将SERS成像技术应用于红甜椒中TM及其代谢物残留的检测与可视化，提供了一种非破坏性、快速且灵敏的检测方法。
优化的预测模型
通过多元数据分析，提取了7个优化的特征峰，并建立了1st-LS-SVM模型，显著提高了预测精度。
可视化技术
通过SERS成像技术，成功实现了TM及其代谢物在红甜椒表面分布的可视化，为研究其迁移与代谢提供了新的视角。
本研究还探讨了环境因素（如温度、光照、降雨）对TM残留预测的影响，为未来研究提供了方向。此外，该方法可扩展应用于其他食品中农药、除草剂或杀菌剂的检测，具有广泛的应用潜力。