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作者与机构
该研究由Xiaotong Chen、Lu Peng、Mengli Feng、Yu Xiang、Aijun Tong、Linfeng He、Bing Liu和Yaping Tang共同完成。主要研究机构包括清华大学核能与新能源技术研究院(Institute of Nuclear and New Energy Technology, Tsinghua University)和清华大学化学系(Department of Chemistry, Tsinghua University)。该研究于2017年2月发表在《Journal of Luminescence》期刊上,具体卷期为第186卷,页码为301-306。
学术背景
铀是一种具有放射性和毒性的金属离子,在自然界中以六价铀(UO₂²⁺)的形式广泛存在。由于其在水中的溶解性和对人体健康的潜在危害,检测水体和生物体中的痕量UO₂²⁺具有重要意义。传统的荧光分析方法虽然操作简便,但易受环境因素干扰,灵敏度和选择性有限。因此,开发一种高灵敏度、高选择性的UO₂²⁺荧光传感器成为研究热点。
本研究基于聚集诱导发光增强(Aggregation Induced Emission Enhancement, AIEE)特性,设计了一种新型的比率荧光传感器,用于检测痕量UO₂²⁺,并探索其在活细胞成像中的应用。研究的主要目标是开发一种高灵敏度的检测方法,并验证其在复杂生物环境中的适用性。
研究流程
1. 传感器设计与合成
研究团队设计并合成了基于希夫碱(Schiff base)的荧光传感器3-羟基黄酮水杨醛嗪(3-hydroxyflavone salicylaldehyde azine, HFSA)。HFSA在聚集状态下表现出AIEE特性,发射波长为534 nm;与UO₂²⁺结合后,在457 nm处出现新的荧光峰。
2. 光谱特性研究
通过紫外-可见光谱和荧光光谱研究了HFSA的光学特性。实验在80%水/乙醇(v/v)溶液中进行,pH值为5.5。研究发现,随着UO₂²⁺浓度的增加,457 nm处的荧光强度显著增强,而534 nm处的荧光强度基本保持不变。
3. 检测性能评估
实验结果表明,荧光强度比值(I457/I534)与UO₂²⁺浓度在0.5-20 ppb范围内呈线性关系,检测限为0.5 ppb,相对标准偏差(R.S.D.)为1.3%(n=5)。动态光散射(DLS)实验进一步验证了UO₂²⁺对HFSA聚集状态的影响。
4. 结合机制研究
通过Job’s plot和吸收光谱滴定实验,确定了UO₂²⁺与HFSA的结合化学计量比为1:2。时间分辨荧光光谱分析表明,UO₂²⁺的加入导致HFSA聚集体的分散,并形成UO₂²⁺-HFSA复合物。
5. 选择性研究
研究了HFSA对其他金属离子的选择性响应。结果表明,HFSA对UO₂²⁺具有高度选择性,即使在共存离子(如Al³⁺)存在的情况下,通过添加F⁻和调节pH值,也能有效检测UO₂²⁺。
6. 活细胞成像实验
在HeLa细胞中验证了HFSA的活细胞成像能力。实验结果表明,HFSA能够通过比率荧光变化检测细胞内的UO₂²⁺,并显示出良好的细胞渗透性和低细胞毒性。
主要结果
1. 传感器性能
HFSA在检测UO₂²⁺时表现出高灵敏度和选择性,检测限为0.5 ppb,线性范围为0.5-20 ppb。
2. 结合机制
UO₂²⁺与HFSA以1:2的化学计量比结合,形成稳定的复合物,并在457 nm处产生新的荧光峰。
3. 活细胞成像
HFSA成功应用于HeLa细胞中UO₂²⁺的比率荧光成像,验证了其在复杂生物环境中的适用性。
结论
本研究开发了一种基于AIEE特性的比率荧光传感器HFSA,用于检测痕量UO₂²⁺。该传感器具有高灵敏度、高选择性和良好的生物相容性,能够在水样和活细胞中实现UO₂²⁺的检测和成像。研究结果为铀离子的环境监测和生物医学应用提供了新的工具和方法。
研究亮点
1. 高灵敏度检测
HFSA的检测限低至0.5 ppb,适用于痕量UO₂²⁺的检测。
2. 比率荧光策略
通过比率荧光变化消除背景干扰,提高了检测的准确性和可靠性。
3. 活细胞成像应用
HFSA成功应用于活细胞中UO₂²⁺的成像,展示了其在生物医学领域的潜在应用价值。
4. 新颖的传感器设计
基于AIEE特性的HFSA传感器设计具有创新性,为荧光传感器的开发提供了新思路。
其他有价值内容
研究还探讨了pH值对HFSA与UO₂²⁺结合的影响,并提出了在共存离子(如Al³⁺)存在下的选择性检测策略。这些结果为实际样品中UO₂²⁺的检测提供了重要参考。
以上内容全面介绍了该研究的背景、方法、结果和意义,为相关领域的研究者提供了详细的参考信息。