2023年11月,《Nature Nanotechnology》期刊(第18卷,1303–1310页)发表了一项题为“Reconfigurable, non-volatile neuromorphic photovoltaics”的研究。该研究由来自中国科学院上海技术物理研究所(Tangxin Li, Jinshui Miao, Xiao Fu, Xun Ge, Xiaohao Zhou, Weida Hu)、中国科学院大学(Tangxin Li, Jinshui Miao, Xiao Fu, Weida Hu)、中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所(Bo Song, Bin Cai)、复旦大学(Peng Zhou)、南京大学(Xinran Wang)以及宾夕法尼亚大学(Deep Jariwala)等多个机构的科研人员合作完成。其中,Tangxin Li、Jinshui Miao、Xiao Fu和Bo Song为共同第一作者,Jinshui Miao、Deep Jariwala和Weida Hu为通讯作者。
学术背景 这项研究属于神经形态计算与光电探测的交叉领域,具体聚焦于开发新型的神经形态视觉感知硬件。传统机器视觉系统通常将图像传感器(传感单元)与处理器(处理单元)物理分离,传感单元产生的模拟信号需要经过模数转换后传输至基于冯·诺依曼架构的数字处理器进行分析。这种架构在处理海量视觉数据时,面临着高能耗、高延迟以及存储和通信带宽压力等问题。相比之下,人类视觉系统能够实时、高效地完成复杂任务,得益于其将感光(视网膜)与初步信息处理(视网膜神经节细胞等)紧密结合在一起的“感存算一体”的并行处理机制。受此启发,发展能够同时进行光传感和信息处理的神经形态图像传感器,成为降低功耗、提高效率的重要方向。
近年来,研究人员已开发出多种受视网膜启发的器件,例如基于体材料或二维材料的可变灵敏度光电探测器、双栅光电二极管、两端光存储器以及栅极可调的视觉传感器等。然而,这些器件往往面临功耗高(暗电流偏压依赖)、用于神经网络的光电流具有挥发性(断电后状态消失)、制备工艺复杂或响应度低等挑战。二维材料,特别是过渡金属二硫化物(如MoS2、WS2),因其在宽光谱范围内的强光-物质相互作用、易于制造和集成,以及器件内部电势分布可静动态调控等优势,为神经形态视觉硬件提供了理想的平台。
本研究旨在解决上述挑战,核心目标是开发一种兼具可重构、非易失响应特性的两端神经形态光伏器件。其科学意义在于,通过一种简单的器件结构和物理机制,实现光生电信号的多态、非易失存储与调控,从而在单一器件层面实现“感”与“存”的融合,为构建更紧凑、功能更强大的仿生视觉感知系统奠定硬件基础。
详细工作流程 该研究主要包含以下几个关键步骤:器件设计与制备、器件光电特性表征、物理机制探究、以及基于器件的神经形态视觉功能演示。
第一,器件制备与结构。 研究团队采用机械剥离法获得厚度为10-50纳米的MoS2薄层,并将其转移至SiO2/p++ Si衬底上。器件的核心创新在于对金属电极下方的MoS2区域进行了特殊的等离子体处理。他们采用标准微纳加工工艺制备源极和漏极图案,然后通过光刻胶保护沟道区域,仅对电极下方的MoS2依次进行O2和Ar等离子体处理。这种处理在MoS2晶格中引入了高浓度的硫空位(带正电的离子)。最终形成的器件为简单的金属-半导体-金属两端结构,其中源极和漏极下方的MoS2成为富含硫空位的MoS2-x,而中间的沟道区域则保持为原始的MoS2。通过扫描电子显微镜、拉曼光谱、透射电子显微镜及能量色散X射线光谱、波长色散X射线光谱、X射线光电子能谱等多种表征手段,研究团队证实了等离子体处理成功引入了硫空位,且并未在沟道区域形成氧化钼等不同晶格结构的物质,这保证了硫空位在电场驱动下能够可逆地迁移。
第二,动态光电特性研究。 研究人员在短路条件下,对制备好的等离子体处理MoS2 MSM器件进行了系统的光电测试。他们发现,该器件表现出显著的光伏效应。更为关键的是,通过在漏极施加不同极性和参数的电压脉冲(同时源极接地),可以非易失地(即撤去电压后状态保持)改变器件的短路光电流的极性和幅值。例如,一个初始状态光电流为+10 nA的器件,在施加15 V/10 s的正脉冲后,其光电流可变为-13 nA,反之亦然。这种特性在原始MoS2器件或仅用单一Ar或O2等离子体处理的器件中均未观察到,凸显了O2/Ar顺序等离子体处理引入可迁移硫空位的重要性。通过扫描光电流成像技术,他们直观地展示了电压脉冲如何动态调制源、漏两端金属-半导体结处的局域光电流响应:负脉冲可以增强源结的正向光电流并削弱漏结的负向光电流,而正脉冲则产生相反的效果,从而使器件的净光电流在正负之间切换,并具有多个稳定的幅值状态。统计数据显示,这一现象在多个器件中具有良好的可重复性。
第三,离子调制与物理机制探究。 为了阐明器件可重构、非易失响应背后的原子机制,研究团队进行了深入的实验和模拟分析。他们利用波长色散X射线光谱原位观测了在电压脉冲产生的平面电场作用下,硫原子(及硫空位)在MoS2沟道内的再分布过程。实验证实,负电压脉冲会将硫空位吸引至漏极附近,导致该区域硫原子缺失;而施加反向的正电压脉冲后,硫空位发生可逆迁移,硫原子分布恢复均匀。这一过程直接改变了金属-MoS2结处的肖特基势垒高度。开尔文探针力显微镜测量进一步证实,硫空位浓度高的区域(如漏极下方),其肖特基势垒较低,而浓度低的区域(如源极下方)势垒较高,形成了不对称的势垒结构。这种不对称性促进了光生电子-空穴对的有效分离,从而产生净光电流。电场驱动的硫空位迁移,动态调整了这种不对称性,进而改变了光电流的极性和大小。由于硫空位在电场移除后位置保持固定,因此光电流状态也是非易失的。研究团队还通过第一性原理计算估算了硫空位的迁移势垒,并通过Sentaurus-TCAD器件模拟,结合掺杂浓度梯度和复合中心模型,成功复现了不对称肖特基势垒导致光电流极性反转的现象,从理论上支持了实验结论。
第四,可重构神经形态感知功能演示。 基于上述器件展现出的多态、非易失、线性的光电响应特性,研究团队设计并演示了其在神经形态视觉任务中的应用。他们首先在单一器件上实现了多达11个稳定的、可电编程的响应度状态(包含正负极性)。这些状态在超过1000秒的时间内保持稳定,且光电流与光功率密度呈现良好的线性关系,这非常适合于模拟神经网络中权重的存储与更新。为了展示其在复杂任务中的潜力,他们构建了一个用于目标检测(比图像分类更具挑战性,需要定位物体中心坐标)的卷积神经网络框架。该网络分为两部分:光学前端(利用MoS2光电探测器的可编程响应度作为卷积核权重)和电子后端(利用忆阻器交叉阵列进行乘累加运算)。他们提出了一种统一离散权重目标检测框架,将网络权重离散化以适应器件有限的编程状态。训练和测试结果表明,使用该器件11个光学响应度状态作为前端权重、忆阻器状态作为后端权重的网络,在目标中心检测任务上的准确率可达约96%,与使用全浮点精度权重的网络性能相当。这证明了基于此类器件的离散化硬件网络能够有效执行高级视觉感知任务。
主要结果 在器件表征阶段,核心结果是成功实现了短路光电流极性和幅值的电编程、非易失调控。具体数据包括:单个器件的ISC可从+10 nA(VOC = -6 mV)切换至-13 nA(VOC = 8 mV);通过改变脉冲次数和持续时间,可以获得多达7个稳定的ISC和VOC状态;扫描光电流成像直观显示了局域光电流随电压脉冲编程而发生增强、减弱或极性反转的动态变化。这些结果直接证明了器件响应的“可重构性”与“非易失性”。
在机制探究阶段,WDS图谱提供了硫原子分布随电场变化的直接证据,证实了硫空位的可逆迁移。KPFM测量显示了约50 meV的肖特基势垒差,并验证了该势垒差随编程条件动态变化。TCAD模拟结果与实验测量的I-V曲线高度吻合,从理论上将硫空位浓度分布、不对称肖特基势垒与可调光电流三者联系起来。这些结果构成了一个完整的逻辑链条:电场驱动硫空位迁移 → 改变局域掺杂浓度与肖特基势垒不对称性 → 调控光生载流子分离与输运 → 实现光电流极性与幅值的非易失编程。
在功能演示阶段,关键结果是利用器件的11个离散响应度状态,结合忆阻器阵列,成功实现了对热成像数据库中行人目标的中心坐标检测,并达到了与软件浮点网络相近的高精度(~96%)。这从系统层面验证了此类器件作为神经形态视觉感知硬件核心组件的可行性。
结论与意义 本研究成功报道了一种基于二维金属硫化物(MoS2, WS2)的、结构简单的两端可重构非易失神经形态光伏探测器。其核心创新在于通过电场控制硫空位在金属-半导体结区域的迁移,动态调制肖特基势垒,从而实现对光伏响应的非易失、多态编程。这项工作不仅阐明了一种新的器件物理机制,更重要的是展示了一种将传感、存储与初步处理功能融合于单一器件的可行路径。所演示的卷积神经网络目标检测表明,这类器件有望成为未来高效、低功耗仿生视觉感知系统的关键硬件单元。由于其简单的两端结构与传统CMOS工艺兼容的潜力,为实现大规模集成的神经形态视觉硬件提供了新的方案。
研究亮点 1. 新颖的器件物理机制:首次在MSM结构的光伏探测器中,通过电场调控硫空位迁移来实现光电流极性及幅值的非易失、多态重构,将忆阻器的离子调控机制与光伏效应巧妙结合。 2. “感存一体”的功能融合:器件本身作为光电探测器,其光响应(类比神经突触权重)可直接被电信号编程并长期保持,实现了在传感器端对光信息的非易失“记忆”,减少了后端处理的数据量和能耗。 3. 简单的器件结构与高性能:仅需两端结构,无需复杂的栅极控制,即可实现高性能(高响应度、良好线性度、多稳定态)的神经形态光电响应,有利于大规模集成。 4. 从器件到系统的完整验证:工作不仅深入揭示了原子尺度的物理机制,还进一步构建了基于该器件的离散化神经网络,并完成了目标检测这一复杂视觉任务,完整地展示了其应用潜力。 5. 材料与方法的普适性:该机制在WS2等其他二维金属硫化物中也得到验证,表明了其具有一定普适性。O2/Ar顺序等离子体处理是一种有效且可控的引入可迁移硫空位的方法。
其他有价值的内容 研究还展示了该器件在真空或封装条件下工作的可能性(因为机制基于离子迁移),这对其实际应用环境至关重要。此外,团队通过施加电压脉冲同样在MSM器件中实现了多达168个电导状态,进一步拓宽了器件在纯电学神经形态计算中的应用场景。补充材料中详尽的器件表征、理论计算和模拟细节,为同行理解和复现该工作提供了坚实基础。这项工作为二维材料在神经形态传感-存储-计算一体化领域的发展提供了重要思路和范例。