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一种基于MXene的可穿戴生物传感系统用于高性能体外汗液分析
由Yongjiu Lei、Wenli Zhao、Yizhou Zhang、Qiu Jiang、Jr-Hau He、Antje J. Baeumner、Otto S. Wolfbeis、Zhong Lin Wang、Khaled N. Salama和Husam N. Alshareef*组成的研究团队，在《Small》期刊上发表了这项关于可穿戴生物传感技术的重要研究。这项工作的完成得益于多个机构的合作，主要研究者来自阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）的材料科学与工程、物理科学与工程学部，同时德国雷根斯堡大学分析化学研究所、美国佐治亚理工学院材料科学与工程学院的研究人员也参与其中。
这项研究属于生物医学工程与纳米材料科学的交叉领域，具体聚焦于可穿戴电化学传感技术。研究的背景在于，基于汗液分析的可穿戴电化学生物传感器为无创生物标志物监测提供了极具前景的手段。汗液中含有如葡萄糖、乳酸、电解质等多种生物分子，其浓度变化可以反映人体的生理状态。然而，现有的汗液传感技术面临几个关键挑战：首先，传统一体式结构制备的传感器，其酶和生物材料在重复测试后容易失活，导致设备整体寿命（shelf life）短。其次，基底的高电阻和汗液中氧含量不足的问题，严重制约了传感器的灵敏度和稳定性。再者，传感器在柔软皮肤上受到机械摩擦和形变时，酶层容易剥离，导致机械故障。因此，研究团队旨在开发一种具有更高灵敏度和稳定性的先进可穿戴汗液生物传感器结构。其研究目标明确，即构建一种可拉伸、可穿戴且模块化的多功能生物传感器，通过引入新型纳米复合材料和三相界面设计，实现对汗液中葡萄糖、乳酸等生物标志物的持久、高灵敏度检测。
研究的详细工作流程系统且复杂，主要可分为以下几个核心步骤：
材料合成与表征：这是整个研究的基石。研究团队首先合成了二维纳米材料MXene，具体为Ti₃C₂Tₓ。他们采用了一种“最小强度分层法”来剥离Ti₃C₂Tₓ粉末，获得了稳定的水相胶体溶液。透射电子显微镜（TEM）图像显示，获得的Ti₃C₂Tₓ纳米片尺寸约为4微米。随后，他们将Ti₃C₂Tₓ与普鲁士蓝（Prussian Blue， PB）纳米颗粒复合，合成了Ti₃C₂Tₓ/PB纳米复合材料。通过控制反应物的摩尔比、温度和反应时间，他们成功将尺寸约30纳米的PB纳米颗粒均匀分散在Ti₃C₂Tₓ纳米片表面。X射线衍射（XRD）、拉曼光谱（Raman）和原子力显微镜（AFM）表征结果共同证实了复合材料的成功合成及结构特征，例如AFM显示Ti₃C₂Tₓ/PB纳米杂化物的厚度约为3.7纳米。
富氧电极与三相界面设计：这是本研究方法学的核心创新点。传统的酶生物传感器电极是固-液两相界面，所需的氧气通过液相扩散，效率低。本研究设计了一种独特的固-液-气三相界面电极。具体流程为：首先，将碳纳米管（Carbon Nanotubes， CNTs）和碳酸钙（CaCO₃）颗粒（作为致孔剂）按一定比例加入到制备好的Ti₃C₂Tₓ/PB纳米杂化物分散液中。然后，通过真空抽滤在混合纤维素酯（MCE）滤膜上组装形成CNTs插层的Ti₃C₂Tₓ/PB超薄层状薄膜。接着，用稀盐酸溶解掉CaCO₃颗粒，在薄膜中形成小孔以促进氧气渗透。最后，将该多孔超薄薄膜转移到超疏水碳纤维膜（CFMs）基底上，形成最终的CNTs/Ti₃C₂Tₓ/PB/CFMs电极。他们还利用激光切割在薄膜表面引入了约200微米的大孔，以释放后续滴涂酶溶液时产生的失配应力，防止薄膜开裂。这种结构使得电极底部与空气接触形成气隙，当顶部接触汗液时，便构成了固（电极材料）-液（汗液）-气（空气）三相界面，氧气可以从气相直接高效扩散到酶反应区。
生物传感器制备与电化学表征：基于上述电极，研究团队分别制备了葡萄糖和乳酸生物传感器。具体方法是将含有相应氧化酶（葡萄糖氧化酶Gox或乳酸氧化酶）、壳聚糖、牛血清白蛋白（BSA）和戊二醛的混合溶液滴涂到CNTs/Ti₃C₂Tₓ/PB/CFMs电极上，干燥固化形成酶层。同时，他们还制备了基于聚苯胺（PANI）的pH传感器以及Ag/AgCl参比电极和铂对电极。在电化学表征方面，他们首先评估了CNTs/Ti₃C₂Tₓ/PB/CFMs电极对过氧化氢（H₂O₂， 氧化酶反应的产物）的检测性能。循环伏安法和计时电流法测试表明，该电极对H₂O₂具有宽的线性检测范围（从200 nM到4.8 mM），检测限低至67 nM，灵敏度高达52.3 µA mM⁻¹，性能优于作为对照组的石墨烯/PB和CNTs/PB基传感器。
可穿戴贴片器件的集成与构建：为实现可穿戴应用，研究团队设计并制造了一个模块化的柔性传感贴片。该贴片采用可拉伸的Ecoflex硅胶材料，包含三层结构：汗液吸收层、传感器层和覆盖层。传感器层上设计了五个可插入式模块的位置，分别用于放置葡萄糖、乳酸、pH传感器以及参比电极和对电极。覆盖层上特意开设了气孔，以确保空气能扩散到传感器区域。关键的创新是，他们在传感器层内部集成了由液态金属（Galinstan合金）填充的蛇形微流体通道作为导线，这种设计既保证了高电导率，又赋予器件优异的可拉伸性，能够在形变下稳定传输电信号。所有活性传感器模块都是独立且可替换的，这解决了酶失活或器件损坏后需整体更换的难题。
体外人体汗液监测试验：这是验证传感器实际应用性能的关键步骤。研究团队将集成了葡萄糖、乳酸和pH传感器的腕带式贴片佩戴在人体受试者前臂，受试者进行高强度骑行运动以诱发排汗。该传感系统连接到一个便携式电化学分析仪，可无线实时传输数据到智能手机。试验监测了运动期间及运动前后汗液中葡萄糖、乳酸和pH值的动态变化。整个测试过程持续约30分钟，包括了运动强度增加阶段和恢复阶段。
研究的主要结果在各个环节均取得了显著进展，并有力地支持了最终结论：
在材料层面，表征数据证实了Ti₃C₂Tₓ/PB纳米复合材料的成功合成。其独特的二维形貌和PB纳米颗粒的均匀负载，为后续的高电化学活性奠定了基础。电化学测试结果表明，基于MXene的复合材料在检测H₂O₂时，其灵敏度（52.3 µA mM⁻¹）显著高于基于石墨烯（29.7 µA mM⁻¹）和CNTs（40.5 µA mM⁻¹）的同类材料。这直接归因于Ti₃C₂Tₓ优异的金属导电性和固有的电化学活性。
在传感器性能层面，基于CNTs/Ti₃C₂Tₓ/PB/CFMs电极构建的葡萄糖和乳酸生物传感器展现出了卓越的性能。葡萄糖传感器在人工汗液中的灵敏度达到35.3 µA mM⁻¹ cm⁻²，检测限为0.33 µM；乳酸传感器的灵敏度为11.4 µA mM⁻¹ cm⁻²，检测限为0.67 µM。这些数值优于许多已报道的可穿戴汗液传感器。重复性测试显示，对同一传感器进行60次连续测量，葡萄糖和乳酸检测的相对标准偏差（RSD）分别为5%和1.9%，表现出良好的稳定性。批次间传感器也显示出良好的一致性（RSD约4.8%）。选择性测试证实，抗坏血酸、尿酸等汗液中常见的干扰物质对传感器信号无明显影响。特别重要的是，三相界面设计的优越性通过对比实验得到证实：当覆盖层气孔敞开时，传感器输出电流高且稳定，线性范围宽；而当气孔被密封时，电流输出低且波动大，线性范围受限。这直接验证了气相供氧对于提升氧化酶传感器性能（包括线性范围、灵敏度和准确性）的关键作用。
在集成与应用层面，可穿戴贴片在人体试验中成功实现了对汗液生物标志物的实时、同步监测。结果显示，随着运动强度增加，汗液中乳酸浓度上升，pH值相应下降（由于乳酸排泄），这与预期的生理反应一致。在受试者进食香蕉前后，汗液葡萄糖浓度的变化也与已知的血糖和汗糖关联趋势相符。同时插入的三个相同类型传感器模块的检测结果具有可接受的重复性，证明了模块化设计的可行性和可靠性。
本研究的主要结论是成功开发并验证了一种基于MXene纳米复合材料和三相界面设计的、模块化可穿戴多功能汗液生物传感系统。该系统能够以高灵敏度、高选择性和良好稳定性同时监测汗液中的葡萄糖、乳酸和pH值。Ti₃C₂Tₓ/PB复合材料展现出优异的电化学性能，是可穿戴生物传感界面的理想材料。
这项研究的科学价值和应用价值十分突出。在科学上，它首次将二维MXene材料引入富氧酶生物传感器领域，并创新性地提出了结合超疏水基底的三相界面设计方案，为解决可穿戴酶传感器氧气供给受限这一长期难题提供了有效策略，为相关领域的研究提供了新的材料体系和技术思路。在应用上，该工作朝着实现超灵敏、个性化健康监测的可穿戴设备迈出了重要一步。其模块化设计不仅延长了设备的使用寿命，也为未来工厂化生产针对不同分析物的传感器提供了便利，具有显著的实用化潜力。
本研究的亮点主要体现在以下几个方面：第一，材料创新：首次将高导电性、高电化学活性的二维MXene材料（Ti₃C₂Tₓ）与普鲁士蓝复合，应用于汗液生物传感，性能优于传统碳材料。第二，结构设计创新：提出了独特的固-液-气三相界面电极结构，从根本上改善了酶反应区的氧供给，大幅提升了氧化酶传感器的性能上限。第三，系统集成创新：设计了完全模块化、可替换传感器的可拉伸贴片，并采用液态金属微流道作为可拉伸导线，巧妙平衡了穿戴舒适性、机械可靠性和电学稳定性。第四，完整的验证闭环：研究从材料合成、器件制备、性能表征到最终的人体验证，形成了一个完整的技术开发与验证链条，充分证明了该系统的实用潜力。
此外，研究中关于通过实时pH监测来校正葡萄糖和乳酸传感器读数的策略，也体现了在实际复杂生物流体中实现精确检测的细致考量，进一步提升了整个系统的准确性和可靠性。这项研究是多学科交叉合作的典范，融合了纳米材料、电化学、微流控、柔性电子和生理监测等多个前沿领域的技术，展示了可穿戴健康监测技术的未来发展方向。