这篇文档属于类型a，即报告了一项原创性研究。以下是针对该研究的学术报告：
主要作者及研究机构
本研究由Zhao-Xi Liu、Shu-Rui Xiong、Shu-Hua Tang、Ying Wang和Jin Tan*共同完成，研究机构为天津商业大学生物技术与食品科学学院，天津食品生物技术重点实验室。研究发表于2023年2月28日的《Food Research International》期刊，文章编号为112654。
学术背景
本研究的主要科学领域为食品科学与技术，特别是食品掺假检测技术。黑胡椒和白胡椒作为重要的香料，因其高经济价值，常成为掺假的目标。常见的掺假物包括木瓜籽粉、荞麦粉、全麦粉和玉米粉等。传统的检测方法如薄层色谱法（TLC）和高效液相色谱法（HPLC）虽然准确，但操作复杂且耗时。因此，本研究旨在开发一种快速、无损且同时检测胡椒中胡椒碱（piperine）及多种掺假物的方法。研究基于胡椒碱和色氨酸（tryptophan）的荧光特性差异，采用前表面同步荧光光谱（Front-Face Synchronous Fluorescence Spectroscopy, FFSFS）结合偏最小二乘回归（Partial Least Square, PLS）模型，实现了对掺假胡椒的快速鉴定。
研究流程
研究分为以下几个主要步骤：
样品准备
研究收集了来自中国、越南、巴西、印度等地的48个商业品牌的黑胡椒和白胡椒样品，包括整粒和研磨形式。此外，还收集了木瓜籽、荞麦粉、全麦粉和玉米粉等掺假物。所有样品在4°C下保存，并在分析前通过80目筛网筛选。
掺假样品制备
对于单掺假样品，将掺假物（木瓜籽粉或荞麦粉）以10%至40%的比例加入纯黑胡椒中；对于双掺假样品，将两种掺假物以不同比例混合后加入黑胡椒中。白胡椒的掺假样品制备方法与黑胡椒类似，掺假物为全麦粉和玉米粉。共制备了460个黑胡椒掺假样品和320个白胡椒掺假样品。
荧光光谱采集
使用FS5荧光光谱仪采集样品的FFSFS光谱。光谱采集范围为激发波长（λex）250-500 nm，波长间隔（δλ）30-200 nm。每个样品测量三次，取平均值以减少误差。光谱数据通过Savitzky-Golay平滑法进行预处理。
PLS模型构建与验证
基于展开的总同步荧光光谱数据，构建PLS回归模型。模型通过五折交叉验证和外部验证进行评估。对于胡椒碱的测定，48个样品分为校准集（n=36）和验证集（n=12）。对于掺假物的测定，黑胡椒和白胡椒的校准集分别包含483和336个样品，验证集为12个模拟盲样。
模拟盲样测试
为了验证模型的鲁棒性，制备了12个模拟盲样（6个单掺假和6个双掺假），并对其进行预测。预测结果与实际值进行比较，计算相对预测误差和日间重现性。
真实样品应用
将模型应用于初步筛选出的疑似掺假样品，评估其在实际应用中的表现。
主要结果
1. 荧光光谱特性
黑胡椒和白胡椒的荧光光谱主要由胡椒碱贡献，而掺假物的荧光光谱则主要由色氨酸和酚酸类物质贡献。通过对比纯胡椒和掺假物的光谱，发现掺假物的加入显著改变了胡椒的荧光特性，尤其是色氨酸区域的荧光强度。
PLS模型性能
对于黑胡椒掺假物，PLS模型的预测决定系数（Rp²）大于0.8，预测均方根误差（RMSEP）小于5%，残差预测偏差（RPD）大于2。对于白胡椒掺假物，模型性能略差，Rp²在0.776-0.938之间，RMSEP最高为4.7%。模型的检测限（LOD）分别为：木瓜籽粉11.1%，荞麦粉5.5%，全麦粉10.6%，玉米粉12.0%。
模拟盲样测试结果
大多数模拟盲样的相对预测误差在±30%以内，日间重现性良好，变异系数（CV）在8.9%-19.2%之间。
真实样品应用结果
在9个疑似掺假样品中，仅2个样品被检测出掺假物含量超过LOD，其余样品被判定为未掺假。这表明模型对未知掺假物的识别能力有限，但具有较高的特异性。
结论
本研究成功开发了一种基于FFSFS和PLS的快速、无损且同时检测胡椒中胡椒碱及多种掺假物的方法。该方法在检测黑胡椒掺假物时表现出较好的性能，但在白胡椒中的应用效果略差。尽管模型的检测限较高，且对未知掺假物的识别能力有限，但其便捷性、快速性和非破坏性使其在胡椒掺假的初步筛选中具有重要应用价值。
研究亮点
1. 创新性方法：首次将FFSFS与PLS结合，实现了对胡椒中胡椒碱及多种掺假物的同时检测。 2. 高效性：该方法操作简便、快速，且无需破坏样品，适用于大批量样品的快速筛查。 3. 多目标检测：能够同时检测胡椒碱和多种常见掺假物，提高了检测效率。
其他有价值的内容
研究还探讨了胡椒碱在固体状态下的荧光特性，发现其荧光强度与浓度和分子环境密切相关。这一发现为后续研究胡椒碱的荧光行为提供了新的思路。此外，研究还指出，未来应收集更多具有代表性的样品，以反映季节、品种、土壤和气候条件等因素对胡椒荧光特性的影响，从而进一步提高模型的鲁棒性和适用性。