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一种可穿戴的3D纳米结构镍金属有机框架电化学传感器与Janus织物集成用于汗液收集和营养物检测

期刊:TalantaDOI:10.1016/j.talanta.2025.128474

类型a:学术研究报告

作者及机构
该研究由Chaohuan Yang、Shuyi Li(通讯作者)、Chenchen Liao、Chengyu Du、Hecheng Yao、Yuchan Li、Yuhan Zhang、Urszula Stachewicz及Yan Liu(通讯作者)合作完成。研究团队主要来自中国吉林大学仿生工程教育部重点实验室(Key Laboratory of Bionic Engineering, Ministry of Education)、吉林大学汽车底盘集成与仿生国家重点实验室(National Key Laboratory of Automotive Chassis Integration and Bionics)、辽宁材料研究院(Liaoning Academy of Materials)以及波兰克拉科夫AGH大学(AGH University of Krakow)。该研究于2026年发表在期刊《Talanta》(卷296,文章编号128474)。

学术背景
该研究属于可穿戴生物传感器与柔性电子领域,聚焦于通过非侵入式汗液检测实现健康监测。汗液中含有多种生物标志物,如抗坏血酸(ascorbic acid, AA)和葡萄糖(glucose),其浓度变化可反映代谢状态和疾病风险(如糖尿病、免疫力异常等)。然而,现有汗液传感器面临汗液收集效率低、反向污染、检测灵敏度不足等问题。受荷叶表面单向输水特性(unidirectional water transport, UWT)启发,团队提出了一种集成Janus织物与三维纳米结构镍金属有机框架(nickel metal-organic framework, Ni-MOF)的电化学传感器,旨在实现高效汗液收集与高灵敏度检测。

研究流程
1. Janus织物的设计与制备
- 材料选择:以棉织物(cotton fabric, CF)为基底,通过电纺聚己内酯(polycaprolactone, PCL)纳米纤维构建疏水层,并在另一侧修饰银纳米颗粒(Ag NPs)形成亲水层,模拟荷叶的Janus润湿性不对称性。
- 表征方法:通过扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)验证材料结构;通过接触角测试、毛细上升实验和水分突破压力实验评估UWT性能。
- 创新点:开发了PCL浓度梯度调控的纤维直径优化策略(0.09–0.21 μm),使PCL-0.25/Ag@CF兼具高透气性(128.0 g·m⁻²·h⁻¹)和抗菌性(对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌抑制率>90%)。

  1. Ni-MOF传感器的构建

    • 合成方法:采用水热法合成三维菜花状纳米结构的Ni₃(HITP)₂(HITP = 2,3,6,7,10,11-六氨基三苯),通过TEM和BET比表面积分析确认其多孔特性(孔径2.0 nm,比表面积551.4 m²/g)。
    • 功能化修饰:AA传感器直接利用Ni-MOF的电催化活性;葡萄糖传感器则通过固定葡萄糖氧化酶(glucose oxidase, GOx)实现酶促反应。
    • 电化学测试:采用循环伏安法(CV)和计时电流法(CA)评估灵敏度(AA:8.2 nA·μM⁻¹;葡萄糖:6.4 nA·μM⁻¹)和检测限(AA:5.7 μM;葡萄糖:13.9 μM)。
  2. 集成传感器的人体验证

    • 实验设计:将Janus织物与Ni-MOF传感器集成贴附于志愿者前额,监测运动后汗液中AA和葡萄糖浓度变化。
    • 数据采集:通过电化学工作站记录电流信号,并结合校准曲线定量分析。结果显示,摄入维生素C后汗液AA浓度从17 μM升至28 μM,餐后葡萄糖浓度从72 μM升至110 μM。

主要结果
1. Janus织物性能
- 单向输水效率达100%,且能抵抗5.3 cm水柱的反向渗透(图3d)。
- 红外热成像证实其可维持皮肤表面干燥(温度较普通棉织物高0.6°C)。

  1. Ni-MOF传感器性能

    • AA检测的线性范围为0–200 μM,抗干扰性强(乳酸、尿酸等干扰物影响%)。
    • 葡萄糖传感器在0–600 μM范围内响应稳定,重复使用4次后活性保持85%。
  2. 集成系统应用

    • 成功实现运动状态下汗液生物标志物的实时监测,验证了其在个性化健康管理中的潜力。

结论与价值
该研究通过仿生Janus织物与Ni-MOF传感器的协同设计,解决了汗液收集与检测的集成难题,其科学价值体现在:
1. 方法学创新:首次将UWT织物与MOF电化学传感结合,为可穿戴设备提供了“收集-检测”一体化解决方案。
2. 应用潜力:适用于运动生理监测、慢性病管理(如糖尿病)和临床营养评估,推动非侵入式诊断技术的发展。

研究亮点
1. 仿生设计:基于荷叶启发的Janus织物实现了汗液单向传输与皮肤舒适度的平衡。
2. 材料优化:三维多孔Ni-MOF结构显著提升了电催化活性和检测灵敏度。
3. 临床验证:通过人体实验证实了传感器的实用性和可靠性。

其他价值
- 抗菌性能(Ag NPs修饰)延长了传感器的使用寿命。
- 低功耗设计(工作电压AA:0.6 V;葡萄糖:-0.3 V)适合便携式设备集成。

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