基于深度学习的拉曼光谱分类方法研究：DRS-VGG模型的端到端解决方案

作者与发表信息

本研究由浙江工业大学化学工程学院的Mengfei Zhou、Yinchao Hu、Ruizhen Wang、Tian Guo、Qiqing Yu、Luyue Xia和Xiaofang Sun合作完成，发表于*Journal of Chemometrics*（2023年2月，DOI: 10.1002/cem.3464）。研究得到浙江省公益技术应用研究项目（LGF20E090005）和国家自然科学基金（21676251）的资助。

研究背景与目标

拉曼光谱（Raman spectroscopy）作为一种快速、无损、无需样品前处理的分析技术，广泛应用于石化、材料、食品、生物医学等领域。然而，拉曼信号易受荧光干扰、环境噪声和基线漂移影响，传统分析方法依赖复杂的预处理（如平滑、基线校正）和特征工程，可能丢失有效信息。近年来，机器学习（ML）和深度学习（DL）在光谱识别中的应用逐渐兴起，但现有方法存在以下问题：
1. 过度依赖特征工程：传统方法需人工提取特征峰；
2. 噪声敏感：高噪声或未标准化数据导致模型性能下降；
3. 模型效率与精度难以平衡：复杂模型训练速度慢。

为此，本研究提出了一种端到端的深度学习模型——深度残差收缩VGG（Deep Residual Shrinkage-VGG, DRS-VGG），旨在通过自适应噪声抑制和特征提取，实现高精度、高效率的拉曼光谱分类。

研究方法与流程

1. 数据集与预处理

研究选用三个公开数据集：
- 矿物（P）数据集：来自RRUFF数据库的excellent_oriented/unoriented子集，包含266类4896条光谱，已进行去噪和基线校正；
- 矿物（R）数据集：来自RRUFF的unrated_oriented/unoriented子集，包含343类5618条原始光谱，未经过任何预处理；
- 细菌数据集：30种病原体的6万条光谱，信号弱、噪声高。

预处理步骤：
- 分段线性插值：将光谱统一采样至50–1650 cm⁻¹范围（1601个数据点），超出范围补零；
- 归一化：仅对矿物（P）数据集进行最小-最大值归一化（Min-Max Normalization），细菌数据集因原始强度差异大需额外处理。

2. DRS-VGG模型设计

模型基于VGG19架构，创新性引入深度残差收缩块（DRS Block），核心设计如下：
- 残差连接（Identity Shortcut）：解决深层网络梯度消失问题，提升训练效率；
- 软阈值化（Soft Thresholding）：通过注意力机制自动学习通道阈值，抑制无关特征：
math \hat{z}_{ij} = \text{sign}(z_{ij}) \cdot \max(0, |z_{ij}| - \tau_i), \quad \tau_i = \lambda_i w_i
其中，阈值τ由全局平均池化（GAP）和全连接层动态生成。
- 网络结构：包含4个卷积块（步长3，通道数64/128）、2个DRS块和3个全连接层，采用ReLU激活函数和Dropout（比率0.5）防止过拟合。

3. 权重剪枝（Weight Pruning）

为压缩模型规模，采用多项式衰减稀疏策略：
- 逐步将接近0的权重置零，稀疏度从0增至目标值（如60%）；
- 微调偏置项以恢复精度，实验表明60%稀疏度下模型大小减少52.64%，分类准确率反升0.46%。

4. 模型训练与评估

• 优化器：Adam（学习率0.0001，β₁=0.9，β₂=0.999）；
  
• 损失函数：分类交叉熵（Categorical Cross-Entropy）；
  
• 评估指标：Top-k准确率、精确度（Precision）、F1分数，对比传统ML（SVM、KNN等）和其他DL模型（如DeepSpectra、ResidualSpectra）。
  

主要结果

1. 分类性能

DRS-VGG在三个数据集上的表现显著优于传统方法：
- 矿物（P）数据集：Top-1准确率97.84%，较次优模型（PCA-SVM）提升1.38%；
- 矿物（R）数据集：Top-1准确率92.81%，较传统ML最高提升21.19%（KNN仅71.62%）；
- 细菌数据集：Top-1准确率95.08%，F1分数0.9507。

2. 计算效率

• 训练速度：单次迭代时间2250 ms（矿物数据集），显著低于复杂DL模型（如Sang等提出的VGG变体需4200 ms）；
  
• 参数量：878万，仅为同类模型的1/3–1/2。
  

3. 可解释性分析

通过梯度加权类激活映射（Grad-CAM）可视化模型关注的光谱区域。例如：
- 石膏（Gypsum）：模型准确识别415 cm⁻¹（[SO₄]²⁻弯曲振动）、1010 cm⁻¹（对称伸缩振动）等特征峰；
- 大肠杆菌（Escherichia coli）：在极低信噪比下仍能区分细微差异。

4. 权重剪枝效果

• 60%稀疏度下，模型大小压缩至16.25 MB（原30.88 MB），准确率提升至93.26%；
  
• 过高稀疏度（如92.5%）会导致关键权重丢失，准确率降至75.65%。
  

研究价值与创新点

科学价值

1. 端到端解决方案：首次将残差收缩机制引入光谱分析，减少对预处理和特征工程的依赖；
   
2. 噪声鲁棒性：软阈值化模块自动过滤荧光和基线漂移干扰，适用于原始光谱；
   
3. 模型压缩技术：权重剪枝为边缘设备部署提供可能。
   

应用前景

• 快速检测：适用于医疗诊断（如病原体识别）、食品安全（如添加剂分析）等领域；
  
• 工业在线监测：模型的高效性满足实时分析需求。
  

研究亮点

1. 创新模型架构：DRS块结合VGG的深度特征提取能力与残差收缩的噪声抑制能力；
   
2. 多场景验证：在预处理/未处理数据、矿物/生物样本中均表现优异；
   
3. 开源共享：代码与数据集公开于GitHub（https://github.com/huyc1998/drs-vgg）。
   

总结

本研究提出的DRS-VGG模型为拉曼光谱分析提供了高效、自动化的新范式，其端到端设计、自适应噪声抑制和模型压缩技术具有广泛的学术与工业应用潜力。未来工作可探索结构化剪枝（Structured Pruning）与量化技术的结合，进一步优化计算效率。