在本文档中，一项原始研究被详细介绍，其标题为《Characterization of laboratory and real driving emissions of individual Euro 6 light-duty vehicles: fresh particles and secondary aerosol formation》。本文发表于期刊《Environmental Pollution》，期号为255 (2019)，编号为113175。研究的主要作者包括Pauli Simonen、Joni Kalliokoski、Panu Karjalainen、Topi Rönkkö、Hilkka Timonen等人，研究涉及来自芬兰坦佩雷大学、芬兰气象研究所和希腊塞萨洛尼基亚里士多德大学等机构的多位学者。

背景与研究目的

机动车尾气排放是城市空气质量恶化的主要原因之一，通常包含气态和颗粒态的污染物（pollutants）。欧盟的现行车辆排放法规主要控制非挥发性颗粒物（non-volatile particles）排放，且仅关注粒径大于23纳米的颗粒。然而，这一标准忽略了更小的挥发性颗粒物及次生气溶胶（secondary aerosols，SOA）的形成潜力。近年来的研究指出车辆尾气中较小粒径的颗粒物以及尾气经过大气稀释后形成次生颗粒物的能力对空气质量和人类健康具有重要影响，但尚未被现行法规有效控制。本研究旨在填补这一领域的研究空白，尤其是评估Euro 6标准车辆在实际驾驶和实验室条件下排放的新生颗粒（fresh particles）及其形成次生气溶胶的潜力。

研究流程详述

本研究采用了实验室测试和实际道路驾驶实验相结合的方法，对三辆Euro 6排放标准的轻型车辆排放进行了系统表征，包括两辆汽油车（分别采用端口燃油喷射（Port Fuel Injection，PFI）和缸内直喷（Gasoline Direct Injection，GDI）技术）以及一辆柴油车。

（1）实验室测试流程

实验在车辆认证实验室中进行，具体如下： - 驱动车辆：针对两辆汽油车分别进行了冷启动和热启动的新欧洲驾驶循环（New European Driving Cycle，NEDC）、全球统一轻型车辆测试循环（Worldwide Harmonized Light Vehicles Test Cycle，WLTC）以及80公里/小时匀速驾驶实验。 - 采样及检测：通过与尾气管道直接连接的取样装置对尾气颗粒物进行捕集，该系统模拟了尾气在大气中稀释和冷却后的颗粒物分布。 - 次生气溶胶潜力的分析：采用了Tampere Secondary Aerosol Reactor（TSAR），一种氧化流反应装置（Oxidation Flow Reactor, OFR），通过混合臭氧（O3）和水蒸气并施加254 nm紫外辐射使尾气中的气态前体与羟基自由基（OH）或O3发生反应，从而观察次生气溶胶的生成。TSAR可精确捕捉尾气在稀释过程中的化学演化过程。

（2）实际驾驶测试

在希腊塞雷斯赛车场上，研究团队采用移动实验室追踪各测试车辆尾气羽流，完成以下操作： - 测试设计：包括常规驾驶、80公里/小时匀速驾驶、从0到50公里/小时平稳加速以及快速加速实验。 - 设备仪器：通过便携式排放测量系统（PEMS）记录车辆尾气中的CO、CO2和NOx数据，同时通过CPC（Condensation Particle Counters，冷凝粒子计数器）和ELPI（Electrical Low-Pressure Impactor，电低压撞击器）对新生颗粒物数量和质量进行测量。 - 数据处理：考虑尾气羽流稀释比例（Dilution Ratio, DR）和背景污染对结果的干扰，并通过数学建模补偿实验数据。

数据分析流程

实验中，颗粒质量浓度、化学组成及排放因子（Emission Factor, EF）通过仪器如ELPI、TSAR及AMS（Aerosol Mass Spectrometer, 气溶胶质谱仪）等进行测量，对所得数据进行校正后分析。次生气溶胶的生成量通过对比TSAR反应前后的颗粒物分级质量浓度计算得出。

主要研究结果

（1）新生颗粒物排放

• 实验室测量表明，PFI和GDI汽油车排放的新生颗粒数量明显高于欧盟法规限定的6×10¹¹个颗粒/km，但柴油车由于搭载柴油微粒过滤器（Diesel Particulate Filter, DPF），其颗粒物排放显著降低。
• 实际道路驾驶条件下，汽油车3-7 nm范围的颗粒数量显著增加，尤其在加速阶段PFI产生的颗粒物数量是GDI的3-4倍。这可能是由于实际驾驶中发动机负载更高、大气湿度和污染程度引发更有效的凝结核化过程。

（2）次生气溶胶生成潜力

• 在实验室中测得的次生气溶胶质量随时间显著升高，冷启动阶段尤为明显。冷启动NEDC循环中，GDI的次生气溶胶生成量为热启动的5倍。
• 次生气溶胶化学组成主要包括有机气溶胶（Organic Aerosol, OA）、硫酸盐及硝酸铵。在冷启动阶段，尾气中未被催化转化的挥发性有机物（Volatile Organic Compounds, VOCs）是次生气溶胶生成的主要前体。

（3）实验室与实际驾驶对比

• 在PFI汽油车中，实验室循环的颗粒物排放因子及次生气溶胶生成潜力略低于实际驾驶条件。
• 与更早的研究相比，本研究中Euro 6车辆在热启动条件下的次生气溶胶生成潜力显著低于旧车型的车队平均值，但是尾气中NOx浓度的降低可能会增强大气中次生气溶胶的生成。

研究意义与科学价值

本研究首创了在实际路况下结合追踪实验及TSAR设备的方法，系统量化并比较了Euro 6汽油及柴油车辆新生颗粒物及次生气溶胶的排放特性，明确了目前法规未覆盖的颗粒物排放和空气质量影响。结果表明，尽管目前的Euro 6法规有效降低了大于23 nm非挥发性颗粒的排放，但并未充分反映实际驾驶中的全部排放。因此，建议在未来法规中引入对更小颗粒及挥发性颗粒物的监控和限制。

同时，研究针对冷启动阶段和瞬态加速工况揭示了次生气溶胶生成泡沫的启动机制，为理解交通污染对城市空气质量的复杂影响提供了新的视角。本研究的相关数据可用于改进排放模型及空气质量管理政策。

研究亮点和创新点

• 首创方法：引入TSAR装置用于高时间分辨率次生气溶胶生成潜力分析。
• 细化分析：首次将冷启动和不同驾驶工况下新生颗粒物与次生气溶胶生成的差异化特性加以量化。
• 环境洞见：提出监管挥发性颗粒物和NH3排放的必要性，为未来空气质量改善提供方向。

本文为排放控制及空气质量领域的后续研究提供了重要基础，并强调应继续推进Euro 6车辆的实际环境排放测试以优化排放法规的针对性和全面性。