本研究由印度科学教育与研究学院（IISER）蒂鲁帕蒂分校化学系的Shaji Jyothilakshmi、Krishnan Subramanyan和Vanchiappan Aravindan，以及韩国全南国立大学化学工程学院的Yun-Sung Lee共同完成。该论文发表于 Journal of Power Sources 第649卷，文章编号237327，于2025年5月22日在线发表，DOI为10.1016/j.jpowsour.2025.237327。
这项研究属于电化学储能与电池回收交叉领域，聚焦于将废弃锂离子电池（LIB）中的多孔聚合物隔膜进行升级利用（upcycling），用于构建准固态钠金属电池（quasi-solid-state sodium metal battery, SMB）。研究的核心动机源于双重需求：一方面，钠金属电池因钠资源丰富、成本低廉、理论容量高（1165 mAh g⁻¹）且氧化还原电位低（−2.714 V vs. 标准氢电极）而成为下一代高能量密度储能器件的候选体系；另一方面，大量废弃锂离子电池中的聚合物隔膜难以降解，若直接填埋将造成长期环境负担。隔膜作为电池中直接影响安全性、离子传输和电化学性能的关键组件，其回收再利用具有显著的环保与经济价值。尽管已有少数研究尝试将废锂离子电池隔膜再生用于锂基电池，但本研究首次报道了将该类回收隔膜直接用于钠金属电池体系。
研究的完整工作流程可分为五个主要环节：隔膜回收与处理、正极材料合成、物理与结构表征、电化学性能测试以及机理分析。首先，研究者从废旧手机和笔记本电脑电池中收集报废锂离子电池，将其在饱和氯化钠溶液中浸泡过夜以完全放电，随后手动拆解并取出隔膜。隔膜经过去离子水超声清洗以去除附着的正负极颗粒，再经手工洗涤、纸巾擦拭和50 °C干燥至少6小时，最后裁切成直径19.5 mm的圆片并在75 °C真空烘箱中干燥4小时，转移至氩气手套箱备用。所得材料称为回收聚合物隔膜（recycled polymer separator, RPS）。
正极材料P2型Na₂/₃Ni₁/₃Mn₂/₃O₂（NNMO）通过溶胶-凝胶法合成。原料为硝酸钠、六水合硝酸镍和四水合硝酸锰，按2.08:1的摩尔比溶于去离子水中搅拌30分钟形成均匀溶液，再逐滴加入乙二醇并在80 °C下持续搅拌至凝胶形成。凝胶前驱体在管式炉中以3 °C min⁻¹升温至850 °C煅烧3小时，自然冷却后得到最终产物。物理表征方面，采用X射线衍射（XRD）确认了NNMO的高结晶度，其衍射峰可指标化为六方晶系，空间群P6₃/mmc，晶格参数a = b = 2.88 Å，c = 11.15 Å。场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）显示RPS具有多孔纤维状结构，且孔径大于新鲜商用隔膜（fresh polymer separator, FPS）。透射电子显微镜（TEM）和选区电子衍射（SAED）证实NNMO呈板状堆叠形态且为多晶结构。能量色散X射线光谱（EDAX）确认了Na、Ni、Mn、O元素的均匀分布。氮气吸附-脱附测试表明RPS的BET比表面积为113.83 m² g⁻¹，孔径19.67 Å，均高于FPS的86.323 m² g⁻¹和14.86 Å。
电化学测试体系构建包括多种电池构型。电极制备采用手工研磨法：将NNMO、乙炔黑和聚四氟乙烯化乙炔黑（TAB-2）按8:1:1比例以乙醇为溶剂混合压制成薄膜，再压在14 mm不锈钢网上，75 °C真空干燥4小时。电解液为1 M高氯酸钠（NaClO₄）溶解于碳酸乙烯酯（EC）和碳酸二甲酯（DMC）体积比1:1的混合溶剂中，并添加5 vol%氟代碳酸乙烯酯（FEC）作为添加剂。全电池采用CR2016扣式电池构型，组装顺序为NNMO电极、两层RPS隔膜和钠金属箔，隔膜间及电极界面共注入约75 μL电解液。此外，还组装了离子阻塞电池（不锈钢/隔膜/不锈钢）、Na/不锈钢不对称电池用于线性扫描伏安法（LSV），以及Na/Na对称电池用于钠沉积-剥离测试。
润湿性测试中，1 M NaClO₄电解液在RPS上的接触角为30°，远低于FPS的52°，表明RPS具有优异的电解液润湿性。电解液吸收率测试显示，RPS在浸泡60分钟后电解液吸收率高达1152%，而FPS仅为357%；电解液保留率分别为92%和78%。力学性能方面，应力-应变测试表明RPS的拉伸强度为744 MPa，杨氏模量75 MPa，断裂点11%；而FPS相应为605 MPa、36 MPa和21%。这表明经过一次电池循环使用的RPS反而具有更高的机械稳定性。LSV测试显示RPS在4.7 V vs. Na电位下才出现明显电流响应，与FPS相当，证明其具有足够的电化学稳定窗口。电化学阻抗谱（EIS）测得RPS在离子阻塞电池中的体电阻为1.85 Ω，通过Arrhenius方程计算得到活化能为4.99 kJ mol⁻¹，且活化能随温度变化无明显偏差，表明该隔膜-电解液体系在宽温度范围内具有良好的离子传导能力。钠对称电池在1 mA cm⁻²电流密度下进行连续沉积-剥离测试，前300个循环极化电位仅约3 mV，700个循环后增至30 mV以上，RPS在超过600小时内保持结构完整性未发生失效，证明了其与钠金属电极之间优异的界面稳定性。
全电池Na/RPS/NNMO在2–3.95 V vs. Na的电压窗口内进行测试。循环伏安（CV）曲线在3–3.95 V区间出现对应于Ni²⁺/Ni³⁺和Ni³⁺/Ni⁴⁺氧化还原对的多对峰，Mn⁴⁺在该电压区间保持电化学惰性，为P2结构提供稳定性。通过Randles-Sevcik方程计算得到Na⁺扩散系数，RPS体系的扩散系数显著高于FPS体系。倍率性能测试在0.05至1.5 A g⁻¹电流密度下进行，全电池表现出优异的倍率能力，即使在1.5 A g⁻¹高倍率下库仑效率仍保持在99%以上。长循环测试在0.05 A g⁻¹下进行，初始放电比容量为91 mAh g⁻¹，经过100次循环后容量保持率达到98%，库仑效率为97%。恒电流充放电曲线显示第1、25、50、100次循环的放电曲线高度重叠，进一步证实了电池的循环稳定性。原位电化学阻抗谱（in-situ EIS）研究发现，在充电过程中电荷转移电阻（Rct）从2 V到3.95 V逐渐降低，表明脱钠态NNMO具有更快的Na⁺扩散动力学；放电过程中Rct则较高，反映出Na⁺回嵌过程的动力学较为缓慢，该趋势在50次循环内保持一致。
研究结论指出，回收自废旧锂离子电池的聚合物隔膜在碳酸酯基电解液体系中表现出优异的综合性能。RPS具有高润湿性、高比表面积和大孔径，促进了Na⁺的高效传输并降低了内阻。其极高的电解液吸收率（1152%）和保留率（92%）源于多孔结构和与电解液的强相容性。优异的力学性能（拉伸强度744 MPa）为准固态钠金属电池提供了额外的安全保障。活化能恒定表明该体系适用于宽温域应用。最终，Na/RPS/NNMO全电池实现的高容量保持率（98%）和高库仑效率（97%）验证了这种回收隔膜在实际钠电池中的可行性。该研究的科学价值在于首次证明了废锂离子电池隔膜可直接用于钠金属电池体系而不牺牲电化学性能，为电池组件的跨体系再利用提供了新思路。其应用价值体现在将废旧电池组件转化为高性能、低成本、环保的钠电池关键材料，有助于缓解电池废弃物环境压力并推动可持续储能技术的发展。研究的亮点包括：首次实现废锂离子电池隔膜在准固态钠金属电池中的升级利用；RPS在润湿性、电解液吸收率、比表面积和力学强度上全面优于新鲜商用隔膜；原位EIS揭示了充放电过程中电荷转移电阻的动态演变规律。