该文档属于类型a,即报告了一项原创研究。以下是针对该研究的学术报告:
本研究的主要作者包括Dan Wang、Li-Jie Zhang、Ming-Hui Liu、Fang-Fang Du、Ze-Ya Shen、Longwei He和Li-Li Wang。研究团队分别来自南华大学衡阳医学院药物科学学院(Hunan Province Cooperative Innovation Center for Molecular Target New Drug Study, School of Pharmaceutical Science, Hengyang Medical School, University of South China)和东南大学中大医院泌尿外科(Department of Urology, Zhongda Hospital, Southeast University)。该研究于2023年4月25日发表在《Journal of Hazardous Materials》期刊上,文章编号为131497。
本研究属于环境科学与分析化学领域,旨在开发一种简单高效的铀酰离子(UO₂²⁺)检测平台。铀是一种重要的天然核素,广泛用于核能和核武器等领域,但其放射性及化学毒性对人类健康构成潜在威胁。铀在环境中主要以铀酰离子形式存在,易溶于水并在人体器官中积累,导致辐射损伤。因此,开发一种高灵敏度、高选择性的铀酰离子检测方法具有重要意义。
传统检测方法如电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)等虽然具有低检测限和高选择性,但需要昂贵设备、耗时的前处理步骤和严格的实验条件。相比之下,荧光检测法因其高灵敏度、低成本和空间分辨率而受到关注。然而,大多数荧光传感器依赖于单一波长的荧光强度变化,容易受到环境和仪器变量的干扰。比率荧光技术通过测量两个不同发射波长的荧光强度比值,能够提供内置校正,从而提高检测的准确性和稳定性。
本研究分为以下几个步骤:
材料与仪器
研究使用了多种化学试剂和仪器,包括透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和动态光散射(DLS)等。所有实验均使用超纯水进行。
合成o-NH₂-CDs
通过水热法合成了带有丰富氨基的荧光碳点(o-NH₂-CDs)。具体步骤包括将邻苯二胺溶解于乙醇中,加热反应12小时后,通过硅胶柱色谱法纯化产物。
合成羧基罗丹明
通过一步反应合成了羧基罗丹明染料,并通过重结晶法纯化产物。
制备罗丹明功能化碳点(o-CDs-Rho)
通过酰胺缩合反应将o-NH₂-CDs与羧基罗丹明结合,合成了o-CDs-Rho纳米传感器。产物通过高速离心和洗涤纯化。
铀酰离子检测
在优化条件下,使用o-CDs-Rho纳米传感器检测铀酰离子。通过添加不同浓度的铀酰离子溶液,记录荧光发射光谱,并建立校准曲线。
实际样品检测
将o-CDs-Rho纳米传感器应用于铀矿石浸出液和海水样品中铀酰离子的检测,验证其在实际环境中的可行性。
o-CDs-Rho的合成与表征
TEM和AFM结果显示,o-CDs-Rho的平均直径为4.83 nm,高度分布为2.41至6.54 nm。XPS和FT-IR分析证实了罗丹明成功修饰在碳点表面。
光学性质
o-CDs-Rho在430 nm激发下显示出双发射峰,分别位于495 nm和585 nm,对应碳点和罗丹明的发射。随着铀酰离子的加入,495 nm处的荧光强度逐渐降低,而585 nm处的荧光强度显著增加,表明FRET效率显著提高。
检测性能
o-CDs-Rho纳米传感器对铀酰离子的检测限为53 nM,具有高选择性和快速响应(<10秒)。在实际样品检测中,其回收率在99.4%至108.0%之间,显示出高准确性和可靠性。
本研究成功构建了一种基于碳点和罗丹明的比率荧光传感平台,首次实现了在单一波长激发下双发射波长荧光强度的相反变化。通过聚集增强的FRET策略,显著提高了FRET效率,实现了对铀酰离子的高灵敏度和高选择性检测。该传感器在铀矿石和海水样品中的成功应用,展示了其在环境监测中的巨大潜力。
本研究还探讨了离子强度对检测性能的影响,证明o-CDs-Rho纳米传感器在高离子强度环境下仍能稳定工作。此外,研究团队还开发了简单的前处理方法,消除了铝离子对检测的干扰,进一步提高了传感器的实用性。
通过本研究,不仅为铀酰离子的检测提供了一种高效的新方法,还为开发其他环境污染物检测传感器提供了新的思路和技术支持。