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基于神经网络的集成结构二维Ti3C2Tx MXene光驱动执行器及其自供能多模态智能感知

期刊:Nano EnergyDOI:10.1016/j.nanoen.2024.110552

基于二维Ti3C2Tx MXene的光驱动执行器及其集成结构在神经网络辅助下的自供电多模态智能感知研究

这篇发表于2024年12月13日在《Nano Energy》第134卷的学术论文,报告了一项由中国福建理工大学、中国科学院北京纳米能源与系统研究所、福州大学等多个机构的研究团队完成的原创性研究工作。该研究由Jiahao Zhou为第一作者,通讯作者为Huamin Chen、Zhou Li和Mingcen Weng。研究聚焦于柔性机器人领域的核心挑战,旨在开发兼具驱动与多模态自主感知能力的先进智能材料系统。

一、研究背景与目标

在软体机器人、人工肌肉、人机交互等前沿领域,能够将光、电、热等外部刺激转化为机械形变的柔性执行器扮演着关键角色。其中,光驱动执行器因其远程、非接触、操控灵活的特点备受关注。然而,传统的光驱动执行器存在一个显著缺陷:它们缺乏类似生物的自感知能力。这迫使大多数软体机器人需要通过外置电源和传感模块来获取环境信息,从而牺牲了轻量化和远程驱动的灵敏度。因此,开发一种集驱动与感知于一体的轻量化执行器,是实现智能机器人-环境交互的关键瓶颈。

二维过渡金属碳/氮化物(MXene),特别是Ti3C2Tx,因其出色的热导率、宽光谱光吸收能力(具有局部表面等离子体共振效应)以及近乎完全的光热转换效率,被视为理想的光热转换层材料。此外,其丰富的表面亲水官能团有利于水分子的吸附与脱附,可以增强驱动效果。最重要的是,Ti3C2Tx在所有二维材料中具有极高的金属导电性,这为执行器实现自供电感知功能提供了无限可能。遗憾的是,尽管已有大量基于Ti3C2Tx的光驱动执行器研究报道,但这些研究大多仅利用了其结构不对称设计实现驱动,未能充分挖掘其高导电性来赋予执行器环境感知能力。

为此,本研究设定了明确目标:开发一种基于二维Ti3C2Tx MXene的、具有集成结构的光驱动执行器,使其不仅能够响应光刺激产生机械动作,还能同时实现无外部电源的多模态智能感知。研究团队提出通过协同光驱动机制、光热电效应和摩擦电效应,整合驱动、温度感知和材料感知功能。最终,在神经网络辅助下,实现高精度的环境信号识别,为下一代智能软体机器人与复杂环境的交互提供新策略。

二、详细研究流程与方法

本研究工作流程严谨,包含多个关键步骤:功能材料的制备与表征、执行器结构设计与集成、多种感知机制的验证与性能评估,以及最终在智能系统中的应用演示。

1. 材料设计与制备: 研究首先面临Ti3C2Tx本征韧性差、易氧化、以及紧密堆叠限制载流子传输和热电性能的问题。为此,团队提出将甲壳素纳米纤维(CHF)与Ti3C2Tx纳米片复合。通过真空抽滤辅助自组装,制备了自支撑的Ti3C2Tx-CHF纳米纤维复合薄膜(MCHF)。CHF的加入通过氢键作用交织在MXene层间,不仅解决了MXene薄膜的脆性问题,显著提升了力学性能(如M21C9复合膜的拉伸应力、杨氏模量和韧性相比纯MXene膜分别提升了32.05%、3.85%和124.39%),而且通过扩大层间距(由1.42 nm增至1.57 nm),改善了材料的堆叠结构。

2. 双层执行器构建与热电性能优化: 为了实现光热转换与驱动,研究选择热电性能最优的M21C9复合膜(塞贝克系数为-13.5 μV K⁻¹)作为N型光热层。然后,将一种具有高热膨胀系数的商用P型聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐/聚对苯二甲酸乙二醇酯(PEDOT:PSS/PET)薄膜通过丙烯酸酯原位粘附在MCHF膜表面,形成P-N双层耦合结构的MCHF/PET/PEDOT:PSS双层薄膜。这种巧妙的结构设计避免了传统PN结制造的复杂性,保留了柔性,并允许电极位置的灵活设置。性能测试表明,该双层膜显示出优异的热电性能,通过直接热接触测量得到的塞贝克系数高达24.5 μV K⁻¹。

3. 光热电执行器的性能验证: 基于上述双层结构,研究团队开发了光热电执行器。当近红外光照射时,MCHF层高效吸收光能并转化为热能(光热转换效率约81-84.5%),热量传递至整个双层结构。一方面,MCHF层与PEDOT:PSS/PET层之间的非对称热膨胀以及MCHF层自身的亲水多孔结构热脱水效应,共同导致执行器向MCHF层方向弯曲(光驱动)。另一方面,通过光掩膜(如铜箔)在双层膜上产生温度梯度,基于塞贝克效应,可以在两端电极上产生电压信号(光热电感知)。关键创新在于,这两个过程相互不受干扰。实验结果显示,在温差(δT)为30.6 K时,执行器能同时实现0.865 mV的输出电压和0.59 cm⁻¹的弯曲曲率。塞贝克系数稳定在约23.3 μV K⁻¹。基于此,研究展示了由多个执行器串联组成的智能窗帘,它能够在近红外光照射下同步完成自主开合和自供电温度感知信号输出。

4. 摩擦电纳米发电机性能评估: 利用MCHF复合膜良好的导电性和表面高负电性,研究团队将上述双层膜作为负电极,组装了接触-分离式摩擦电纳米发电机(TENG)。有限元模拟和实验测试验证了其工作机制。该MCHF-TENG表现出优异的输出性能:在25 N接触力、1.5 Hz频率下,最大开路电压达144.7 V,短路电荷为53.86 nC。此外,它对微小压力(0.1-1 kPa)表现出高达0.51 kPa⁻¹的灵敏度。该TENG能够为LED阵列供电,并能通过整流电路为电容器充电,证明了其机械能收集能力。

5. 摩擦电执行器与材料感知: 研究进一步利用光驱动执行器的弯曲接触力作为触发信号,开发了摩擦电执行器。该执行器在与不同材料(如ETFE、PE、PVC、PDMS、PET、FEP)接触时,由于材料间的电子亲和力差异,会产生不同强度的摩擦电信号。通过测量系统采集这些不同的电压信号,执行器便获得了“自供电材料感知”能力。

6. 智能抓手的集成与神经网络辅助: 作为本研究的亮点,团队将光热电执行器和摩擦电执行器紧凑集成,对称组装成一个智能抓手。该智能抓手在近红外光驱动下可以完成抓取动作,同时通过内置的双层膜,同步输出来自摩擦电效应的“材料感知”信号和来自光热电效应的“相对温度感知”信号。实验证明,这两种信号模式互不干扰。然而,摩擦电信号受环境因素(温度、湿度、接触力)和材料本身性质影响复杂,无法像温度感知那样通过固定塞贝克系数直接转换。为解决此挑战,研究引入了一个多层感知器(MLP)神经网络算法。研究收集了智能抓手与六种不同材料在循环接触-分离过程中产生的摩擦电信号作为数据集,构建并训练了一个三层MLP网络。经过300轮训练后,该智能感知系统在测试集上实现了96.67%的准确率和96.29%的宏F1分数,对所有六种材料的平均识别准确率高达98%。混淆矩阵和t-SNE可视化结果均表明模型分类效果优异。即使对于电子亲和力差异极小的材料组合,该系统仍能保持高精度识别,展示了强大的泛化能力。

三、主要研究结果

本研究在各个步骤均取得了明确且相互支撑的结果,环环相扣,最终实现了研究目标。

  • 材料层面: 成功制备了兼具优异力学性能(韧性提升124%以上)和热电性能(塞贝克系数提升27%)的MCHF复合膜,以及具有稳定高塞贝克系数(~23.3 μV K⁻¹)和良好柔性的P-N双层执行器结构。
  • 功能层面:
    • 结果1: 光热电执行器被证明能同时、独立地实现显著的光驱动形变(曲率0.59 cm⁻¹)和自供电温度感知(电压信号与温差线性相关)。这是将驱动与非接触感知首次在该体系中完美融合的直接证据。
    • 结果2: 基于MCHF层的摩擦电器件被证明具有高输出性能(144.7 V)和高灵敏度(0.51 kPa⁻¹),这为利用其进行材料感知奠定了物理基础。
    • 结果3: 摩擦电执行器在与不同材料接触时,能自发产生差异显著的电压信号,实现了接触式“材料感知”功能。
  • 系统集成层面: 集成的智能抓手成功地展示了“驱动-温度感知-材料感知”三种功能的协同工作。在单次抓取动作中,它不仅能完成机械操作,还能同步提供接触物体的材料类别信息和环境温差信息。这标志着从单一功能器件向多功能集成系统的跨越。
  • 智能化层面: 结合MLP神经网络算法,智能抓手对环境中的微弱、易变的摩擦电信号实现了高精度(98%)分类识别。这解决了传统参数化方法无法应对复杂信号特征的难题,赋予执行器真正意义上的“智能”决策能力。

四、研究结论与意义

本研究成功地设计并制造了一种基于二维Ti3C2Tx MXene的、具有P-N耦合双层结构的光驱动执行器,并提出了创新的“驱动-温度感知-材料感知”一体化策略。该工作不仅充分挖掘了MXene材料的光热、热电和摩擦电性能,还通过巧妙的结构设计和功能集成,首次在同一执行器平台上协同实现了远程光驱动、非接触温度感知和接触式材料感知。

研究的科学价值在于:1)为克服传统柔性执行器缺乏自感知能力的瓶颈提供了有效的材料与结构解决方案;2)深入探索了光热电效应与摩擦电效应在同一种MXene基材料中的兼容性与协同工作机制;3)展示了人工智能算法(神经网络)与智能材料器件深度融合,以提升环境感知精度的巨大潜力。

其应用前景广阔:这种集成的智能执行器有望直接应用于下一代软体机器人、智能仿生手、自适应智能家居系统(如智能窗帘)、以及需要与环境进行精细交互的自动化设备中,极大地推动机器人向更自主、更智能的方向发展。

五、研究亮点

  1. 材料创新: 首次将甲壳素纳米纤维(CHF)引入Ti3C2Tx MXene体系,通过氢键自组装策略,同步解决了MXene薄膜力学性能差、易堆叠的难题,并优化了其热电性能。
  2. 结构创新: 提出并实现了P-N双层耦合执行器结构,该结构设计简洁、柔性好,为同时利用光热电效应和摩擦电效应提供了理想的物理平台。
  3. 功能集成创新: 首次在同一执行器上协同整合了光驱动、基于光热电的自供电非接触温度感知和基于摩擦电的自供电接触材料感知三种功能,且功能间互不干扰。
  4. 系统智能化创新: 将紧凑集成的智能执行器与轻量化的多层感知器(MLP)神经网络相结合,实现了对复杂环境信号的高精度、自供电识别,为软体机器人提供了“感知-决策”一体化的原型。

六、其他有价值的发现

除了主要结论,研究过程中还获得了一些有价值的发现:例如,经过300次循环光辐照测试,执行器的最大温差变化率、电压变化率和曲率变化率均未出现显著衰减,证明了其优异的稳定性和耐久性。此外,MCHF-TENG在1000次循环接触-分离测试后仍能保持约135 V的输出电压,并具有0.13秒的快速响应时间,这些性能数据为其实际应用提供了可靠性保障。这些发现共同支撑了该智能执行器系统在实际复杂环境中长期、可靠运行的潜力。

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