研究团队与发表信息
本研究的主要作者为Shuai Yin（第一作者）和Chong Shi（通讯作者），研究团队成员来自中国科学院遥感与数字地球研究所、昆仑数字技术有限公司、马德里理工大学植物生物技术与基因组学中心、东北师范大学、中国科学院生态环境研究中心城市与区域生态国家重点实验室、日本国立环境研究所、黑龙江大学以及海南大学。该研究以题为“Unraveling the spatiotemporal dynamics and drivers of surface and tropospheric ozone in China”的论文形式，发表于Elsevier旗下的期刊Environment International第198卷（2025年），并于2025年3月25日在线发表（文章编号：109412）。
学术背景与目的
本研究属于大气环境科学领域，聚焦于中国的臭氧（O₃）污染问题。臭氧在对流层中是一种有害的空气污染物和重要的温室气体，对人体健康、作物产量和生态系统构成严重威胁，其形成依赖于前体物氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOCs）在特定气象条件下的复杂光化学反应。近几十年来，随着中国经济快速发展，臭氧前体物排放大幅增加。同时，中国政府自2013年起实施了以减轻PM₂.₅（细颗粒物）污染为核心的《大气污染防治行动计划》（APPCAP），并自2018年起推行了旨在协同控制多种污染物的《打赢蓝天保卫战三年行动计划》。这些强力措施显著改善了PM₂.₅污染，但部分研究也观察到城市地区臭氧浓度在实施初期不降反升的现象，使得臭氧在夏季成为中国多数城市的主要空气污染物。因此，全面、系统地厘清中国地表和对流层臭氧的时空演变特征及其驱动因素，对于评估现行政策效果、理解污染形成机制以及制定未来协同控制策略至关重要。
以往的研究多依赖于地面监测站数据，但中国的地面臭氧监测网在2015年才覆盖所有地级市，且站点分布不均，限制了对更早时期和空间连续性的分析。而卫星遥感，如搭载在NASA Aura卫星上的臭氧监测仪（Ozone Monitoring Instrument， OMI），提供了长期（自2004年起）、大范围的臭氧柱浓度观测数据，是弥补地面数据不足的有效手段。然而，少有研究同时整合长期的地面和卫星观测数据，并量化气象条件、人为排放和管控行动对地表及对流层臭氧变化的独立贡献。
基于此背景，本研究的主要目标是：1）综合利用地面（2015-2021年）和卫星（OMI， 2005-2020年）观测数据，全面揭示中国地表和对流层臭氧的时空变化特征；2）开发一种结合时间序列分解和逐步多元线性回归（stepwise multiple linear regression）的“气象订正模型”，以剥离气象波动和气候变化的干扰，从而凸显人为排放和污染控制政策对臭氧变化的真实影响。研究成果旨在为政策制定者评估当前减排路径、理解臭氧污染与气象、排放、政策的复杂关系提供科学依据，并为未来制定更有效的、降低臭氧暴露风险的协同控制策略提供参考。
详细研究方法与流程
本研究的工作流程主要包括数据收集、数据处理、模型构建、结果分析与讨论五个核心环节。
第一环节：数据收集与预处理 研究团队收集了多种观测和再分析数据集。 1. 地表臭氧与PM₂.₅数据：从中国国家环境监测中心（CNEMC）获取了2015年至2021年间全国352个城市（超过1500个站点）的地面监测数据。其中，地表臭氧采用国际上广泛用于健康效应研究和空气质量管理的指标——最大日8小时平均浓度（Maximum Daily 8-hour Average， MDA8 O₃）。同时，也收集了这些城市的PM₂.₅浓度数据，用于讨论多种污染物的协同变化。 2. 对流层臭氧柱浓度数据：采用OMI与微波临边探测器（Microwave Limb Sounder， MLS）联合反演的对流层臭氧柱总量（Tropospheric Column Ozone， TCO）月值产品，时间跨度为2005年10月至2020年12月，空间分辨率为1°纬度×1.25°经度。该产品通过从OMI观测的总臭氧柱中扣除MLS观测的平流层臭氧柱得到。 3. 气象数据：从欧洲中期天气预报中心第五代再分析数据集（ERA-5）中提取了与臭氧形成和扩散密切相关的7个地面/近地面气象变量，包括1000 hPa温度、1000 hPa日最高温度、1000 hPa相对湿度、降水量、1000 hPa风速、行星边界层高度和地表向下短波辐射。此外，为了分析气象条件对对流层臭氧的影响，还额外考虑了250 hPa和500 hPa高度上的温度、相对湿度和风速，共计15个气象变量。 4. 气溶胶光学厚度数据：作为大气气溶胶负荷的指示器，使用了中分辨率成像光谱仪（MODIS）的Level 3月产品（MOD08_M3）中结合了暗目标和深蓝算法的气溶胶光学厚度（Aerosol Optical Depth， AOD）数据，以辅助分析人为排放和控制政策对气柱污染物（臭氧和气溶胶）变化的综合影响。
第二环节：时空特征分析与趋势分解 1. 时空分布与趋势制图：分别计算了MDA8 O₃（2015-2021年）和TCO（2005-2020年）的年平均空间分布图以及它们的线性趋势空间分布图。研究将中国划分为东、西、南、北四个区域（基于社会经济和地理气候条件），并分析了各区域的臭氧污染水平及变化趋势。 2. 季节特征分析：分析了地表和对流层臭氧的月变化和季节平均空间分布，揭示了臭氧污染的强季节性规律。 3. 时间序列分解：采用局部加权回归的季节趋势分解法（Seasonal and Trend decomposition using Loess， STL）对每个城市（地表臭氧）或每个网格（对流层臭氧）的月时间序列数据进行分解。STL是一种非参数回归方法，能够将原始序列分解为趋势项、季节项和残差项三部分。本研究中，通过STL分解获得了臭氧和气象变量的去趋势和去季节化后的残差序列（即异常序列），用于后续排除季节性和长期趋势的影响，突出天气尺度上的波动。
第三环节：气象订正模型的开发与应用（核心创新方法） 本研究开发了一个新颖的气象订正模型，其核心是结合STL分解与逐步多元线性回归（Stepwise MLR）。具体步骤如下： 1. 数据准备：将臭氧指标和气象变量的月序列通过STL分解，得到去趋势和去季节化后的异常序列。 2. 模型拟合：对于每个城市（MDA8 O₃）或每个网格（TCO），使用逐步MLR方法，将臭氧异常序列作为因变量，将多个气象变量异常序列作为自变量进行拟合。逐步回归基于Akaike信息准则（AIC）自动选择对模型拟合贡献显著的气象变量，形成最优回归方程。该方程用于量化气象条件对臭氧短期波动的解释能力。 3. 计算气象驱动贡献：计算气象变量的月气候异常（即实际值减去1990-2019年30年气候平均值，该序列保留长期趋势但去除了季节循环）。将这些带有长期气候变化信号的气象异常值代入上述拟合好的逐步MLR模型中，计算出“气象驱动的臭氧异常”。 4. 气象订正：将原始观测的臭氧序列减去“气象驱动的臭氧异常”，得到“气象订正后的臭氧”序列。该订正后的序列最大限度地消除了异常气象条件和气候变化的影响，其长期趋势主要归因于人为排放和管控政策的变化。这是本方法的关键创新点，使得评估政策净效果成为可能。
第四环节：政策影响分析与综合讨论 1. 结合排放清单分析：利用清华大学建立的多尺度排放清单模型（MEIC）提供的全国NOx和VOCs年排放数据，结合观测到的PM₂.₅和AOD变化趋势，对比分析了APPCAP（2013年）和《三年行动计划》（2018年）两项主要政策对PM₂.₅和O₃污染的不同影响。 2. 政策启示与未来展望：基于上述所有分析结果，讨论了当前中国臭氧污染治理的成效与不足，并对未来的空气质量管理和气候协同治理提出了具体建议。
主要研究结果
第一，中国地表和对流层臭氧的时空特征显著。 * 空间分布：地表臭氧（MDA8 O₃）污染最严重的地区是华北平原，山东部分城市的7年（2015-2021）平均值超过110 μg/m³。东部地区城市平均浓度最高（101 μg/m³）。对流层臭氧（TCO）高值区同样集中在东部，东北地区也有较高浓度，而青藏高原浓度最低。 * 季节模式：地表和对流层臭氧均在夏季浓度最高。但地表臭氧在东部和南部呈现双峰型季节变化（春季和秋季各有峰值），而在北部和西部为单峰型（夏季峰值）。对流层臭氧在四个区域均表现为单峰型。 * 长期趋势：基于卫星观测，2005年至2020年间，全国对流层臭氧呈现显著恶化趋势，四个区域TCO的增加速率在0.20至0.26 Dobson单位（DU）/年之间。地表臭氧在2015-2021年间整体呈上升趋势，但统计上不显著。
第二，气象因子对臭氧的影响存在区域和垂直差异。 * 地表臭氧：逐步MLR模型显示，高温（日最高温）和强太阳辐射是促进东部和北部地表臭氧形成的关键气象因子。而在南部，高湿度和降水则是抑制臭氧形成的最主要因素，与臭氧异常呈显著负相关。行星边界层高度的作用因与温度、辐射协同变化，在多数城市与臭氧正相关。 * 对流层臭氧：太阳辐射同样是对流层臭氧的重要正相关因子。与地表不同，中上层（500 hPa和250 hPa）的温度和湿度对TCO的影响更为显著，表明高空气象条件在调控对流层臭氧柱总量中扮演重要角色。
第三，气象订正结果揭示了人为管控的关键作用。 * 转折点：无论是原始观测数据还是气象订正后的数据都清晰地显示，中国地表和对流层臭氧的浓度在2018年左右达到峰值，随后开始显著下降。 * 归因分析：气象订正模型表明，2018年之后的下降趋势主要归因于人为排放的变化，而非有利的气象条件。通过对比APPCAP和《三年行动计划》实施期的排放数据发现，APPCAP（2013-2017）期间，NOx排放大幅下降，PM₂.₅浓度持续改善，但VOCs排放仍在增长，导致臭氧浓度继续上升。而自2018年《三年行动计划》实施后，VOCs排放开始显著下降，这与臭氧浓度在2018年后出现拐点并下降的趋势高度吻合，证明了对NOx和VOCs的协同控制对于降低臭氧污染至关重要。 * 新问题凸显：研究同时发现一个值得警惕的现象：尽管年均臭氧浓度在下降，但秋冬季节（尤其是冬季）的地表臭氧浓度在2015-2021年间在全国许多城市，特别是东部和南部，呈现出显著的上升趋势。这可能导致冬季高PM₂.₅暴露与上升的臭氧暴露产生协同健康威胁。
结论与意义
本研究的核心结论是：中国的地表和对流层臭氧污染具有明显的时空异质性和季节性。在人为排放增长驱动下，对流层臭氧在2005-2020年间持续恶化。然而，自2018年起，由于《打赢蓝天保卫战三年行动计划》的有效实施以及NOx和VOCs排放的协同减排，全国范围的地表和对流层臭氧浓度均出现了显著下降，这一下降主要由人为管控驱动，气象因素贡献有限。不过，当前臭氧暴露水平依然很高，且秋冬季节臭氧浓度上升成为新的挑战。
研究的科学价值与应用价值： 1. 方法论创新：通过创新性地结合STL时间序列分解与逐步MLR，构建了一个有效的气象订正模型，能够相对干净地分离出气象波动和人为活动对臭氧长期变化的贡献，为精准评估环境政策效果提供了有力的量化工具。 2. 数据整合与全景揭示：首次同时整合了长时间序列的全国地面站点观测和高分辨率卫星遥感数据，从地表空气质量和整层大气化学两个维度，全面、系统地描绘了中国臭氧污染的时空动态演变图景。 3. 明晰政策效应：研究清晰地区分并证实了不同阶段（APPCAP和《三年行动计划》）大气污染治理政策对PM₂.₅和O₃的不同影响，明确指出仅控制PM₂.₅及其前体物（如NOx）不足以解决臭氧问题，而VOCs与NOx的协同减排是控制臭氧污染的关键。 4. 提供决策依据：研究成果直接为政策制定者提供了关键信息：未来需设定更严格的减排目标；必须继续加强多污染物（尤其是O₃和PM₂.₅）的协同控制，并关注季节性差异（如控制冬季臭氧上升）；应将空气质量改善目标与碳中和目标有效结合，以最大化环境和健康协同效益，应对气候变化带来的挑战。
研究亮点