该研究由Chunzi Lv, Zhijian Zhou, Yuqi Li, Shaorong Lu（来自桂林理工大学材料科学与工程学院，教育部有色金属与材料加工新技术重点实验室）以及Yongkang Bai（来自第四军医大学口腔医学院，口腔疾病国家重点实验室，国家临床口腔疾病研究中心）共同完成。该研究报告于2023年10月31日在线发表于学术期刊 Chemical Engineering Journal（卷477，文章编号147059）。
本研究属于材料科学、高分子化学与柔性电子交叉领域，聚焦于多功能集成智能材料的开发。研究的背景源于软体机器人、生物医学设备、人机交互等领域的快速发展，对兼具驱动、传感、能源等多种功能的材料提出了迫切需求。尽管已有多种材料（如智能织物、水凝胶、形状记忆聚合物等）被开发用于单一功能（传感或驱动），但将这些功能高度集成于单一材料体系中仍面临重大挑战。传统的集成方案，如采用多层薄膜结构制备兼具驱动与传感功能的执行器，通常依赖电阻变化来监测形变，需要外部电源供电，这不仅增加了系统的复杂性和能耗，也限制了其在自驱动设备中的应用。
因此，本研究的核心目标是：开发一种新型材料，能够将多响应驱动（形变）与自供电传感功能有机结合，实现“一材多用”。具体而言，旨在制备一种多孔复合材料，使其不仅能在热、近红外光、水等外界刺激下发生形状记忆驱动的形变，还能利用其摩擦电效应将环境机械能转化为电能，从而实现无需外部电源的压力、湿度传感。最终目标是提出一种构建具有多响应驱动与自供电传感特性的多功能集成材料的全新策略。
研究整体可分为四个主要部分：多孔复合材料的制备与表征、多响应形状记忆性能测试、自供电摩擦纳米发电机（TENG）的性能评估与应用验证、两大功能的集成与协同效应展示。
第一，材料制备与表征。 研究采用模板牺牲法制备了聚乙烯醇/多壁碳纳米管（PVA/MWCNT）多孔复合材料。具体步骤为：首先将PVA溶解在二甲基亚砜（DMSO）中，随后加入异氰酸酯基甲基丙烯酸乙酯（IEM）进行接枝改性，形成带有丙烯酸酯基团的预聚物；再加入聚乙二醇二丙烯酸酯（PEGDA）作为交联剂和柔性间隔基，以及引发剂AIBN；最后加入大量氯化钠（NaCl）作为致孔剂模板。将混合物倒入模具，在90°C下固化形成交联网络。完全干燥后，通过水洗去除NaCl模板，再经冷冻干燥，最终得到具有互连孔道结构的多孔复合材料。研究系统制备了一系列不同PEGDA和MWCNT含量的样品（命名规则为PPxCy，如PP3C4），以探究组分对材料性能的影响。此外，还通过静电纺丝技术制备了聚偏氟乙烯（PVDF）纳米纤维膜，用作TENG中的负电材料。 表征手段包括：傅里叶变换红外光谱（FTIR）验证化学结构；扫描电子显微镜（SEM）观察孔结构形貌；万能试验机测试压缩力学性能；差示扫描量热仪（DSC）测定玻璃化转变温度（Tg）；凝胶含量和溶胀度评估交联网络结构；四探针法测试电导率。结果显示，复合材料形成了完整的海绵状多孔结构，孔径可通过改变PEGDA含量（调整交联密度）在167至382微米范围内调控，且MWCNT在多孔骨架中均匀分布，赋予了材料一定的导电性和光热转换能力。
第二，多响应形状记忆性能测试。 研究人员针对制备的多孔复合材料进行了热、近红外光（NIR）、水三种刺激下的形状记忆性能测试。测试方法主要为压缩-回复实验。以PP3C4样品为例，流程如下：在高于材料Tg（约105°C）的温度或NIR光照射下，将原始样品压缩至临时形状；冷却或移除光源后，形状被固定；当再次施加热或NIR光刺激时，样品会恢复至原始形状。对于水诱导形状记忆，则使用湿润样品作为原始样品进行压缩、干燥固定、再浸水恢复的测试。 主要实验结果： 1) 热诱导形状记忆：所有样品均表现出优异的性能，形状固定率（Rf）超过93%，形状恢复率（Rr）超过94%。PEGDA含量增加导致交联密度降低，Rr略有下降。2) NIR光诱导形状记忆：得益于MWCNT的光热效应，含MWCNT的复合材料展现出优异的光响应性能。PP3C4样品在0.63 W cm-2的NIR光照射下温度可升至105°C以上，并实现Rf和Rr均超过95%的形状回复。3) 水诱导形状记忆：基于PVA的亲水性，水分子起到塑化剂作用，所有材料表现出近乎完美的水诱导形状回复，Rr超过99%。此外，研究者还进行了概念验证演示，如光驱动致动器能够举起自身重量108.6倍的负载，以及光控智能夹子抓取并释放花瓣，生动展示了其作为软致动器的应用潜力。
第三，基于多孔材料的TENG（PTENG）的构建与自供电传感功能验证。 研究者设计并制造了一种典型的接触-分离式摩擦纳米发电机。该PTENG以制备的PVA/MWCNT多孔复合材料作为正电层，以电纺PVDF纳米纤维膜作为负电层。其工作原理基于摩擦起电效应和静电感应的耦合。多孔结构提供了巨大的表面积，并因边缘效应促进了电荷积累。 研究者首先系统测试了不同组分多孔材料对PTENG输出性能（开路电压Voc、短路电流Isc、转移电荷量Qsc）的影响。结果表明，随着PEGDA含量增加（孔径增大、模量降低），Voc、Isc和Qsc均增加；随着MWCNT含量增加（导电性和表面粗糙度增加），输出性能进一步提高。其中，PP3C4基PTENG表现出最佳性能，在1 Hz频率下，Voc达到26.5 V，功率密度最高可达4.57 W m-2，能够同时点亮46个LED灯，且经过3000次循环和多次水洗后仍保持良好稳定性。 基于PTENG的高输出和灵敏性，研究者将其开发为自供电传感器。1) 压力传感器：输出信号与施加压力在0.2至25 kPa范围内呈强正相关（R²=0.98），灵敏度高达0.85 V kPa-1，响应/恢复时间极短（~83⁄75 ms）。实验证明其可用于监测行走/跑步状态和手指弯曲角度等人体运动。2) 湿度传感器：由于PVA亲水，PTENG的输出电压与环境相对湿度（30%-90%）呈强负相关（R²=0.97），灵敏度为0.39 V %-1。这种性能衰减归因于吸附水分子对摩擦电效应的削弱。传感器展现了良好的信号稳定性和响应特性。
第四，形状记忆驱动与自供电传感功能的集成与协同。 这是本研究最具创新性的部分，展示了两种功能并非独立，而是可以相互调控、协同工作。首先，利用形状记忆效应调控PTENG输出性能：研究者使用具有不同压缩应变（作为临时形状）的PP3C4样品制作PTENG。结果发现，随着压缩应变的增加（孔结构发生一定程度的坍塌，增加了内部接触面积和导电通路），PTENG的输出电压显著提升。当通过加热使样品恢复原始形状和孔结构后，输出电压也随之恢复到初始值。这证明了可通过编程样品的形状（即孔结构状态）来主动调控其摩擦电输出。 其次，利用自供电传感功能实现执行器的自监控：研究者设计了两种集成了PTENG结构的形状记忆执行器。一种是压缩-回复模式，另一种是弯曲-回复模式。在执行器受NIR光刺激恢复原始形状的过程中，由于恢复过程中材料与PVDF层之间的接触力与面积发生变化，PTENG会同步产生电压信号。实验清晰地显示，输出电压与执行器的回复高度（或曲率半径）以及形状恢复率（Rr）同步变化。这意味着，无需外接电源，仅通过PTENG自身产生的电信号即可实时、精确地监测执行器的形变状态，实现了执行器的“自我感知”。最后，研究者演示了一个光控开关应用，通过执行器形变控制电路通断，并利用自生电信号实时反馈开关状态，展现了其在远程控制与自监测系统中的潜力。
各研究流程环环相扣，结果互为支撑：首先，材料制备与表征的结果（成功制备出具有可控孔径、光热转换能力和力学弹性的PVA/MWCNT多孔复合材料）为后续的功能测试提供了物质基础。其次，多响应形状记忆性能测试结果（高Rf、Rr，对热、光、水刺激的灵敏响应）直接证明了该材料作为优秀软驱动器的潜力，并明确了其作用机理（热熵弹性回复与水的塑化作用）。第三，PTENG性能测试结果（高输出、高灵敏度、快速响应）证明了该材料在自供电传感方面的卓越能力，为集成应用提供了技术保障。最后，功能集成实验的结果（形状记忆可调控TENG输出、TENG可反馈执行器形变）是本研究最核心的创新发现，它不仅验证了“一材多能”的设想，更揭示了两种功能之间深刻的协同效应，将整个研究推向高潮。
本研究成功开发了一种多功能的PVA/MWCNT多孔复合材料，实现了多响应（热、近红外光、水）形状记忆驱动与自供电传感（压力、湿度）功能的高度集成。该材料展现出优异的驱动性能（Rf/Rr > 94⁄96%）和高灵敏的传感能力（压力灵敏度0.85 V kPa-1）。更重要的是，研究发现了两种功能间的协同机制：可通过形状记忆效应调控器件的电输出性能；同时，可利用自生电信号实时、无源自监测执行器的形变状态。
科学价值在于提出并验证了一种构建集成多功能材料（驱动与传感一体化，且传感自供电）的“一材全能”新策略，突破了传统多层结构或需外供电源的限制，为智能材料的设计提供了新思路，特别是在实现执行器实时闭环反馈控制方面迈出了关键一步。 应用价值显著，该材料体系在软体机器人（需要自主感知与运动的机器人部件）、人机交互界面（自供电可穿戴传感器和反馈装置）、智能监控（自驱动环境传感器）以及自适应结构等领域具有广阔的应用前景。
这项研究代表了一种前沿的材料集成策略，为解决软体机器人和智能设备中功能模块分立、系统复杂、依赖外部能源的瓶颈问题提供了极具启发性的解决方案。