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研究概述与发表信息

这项研究题为“Machine learning-enhanced high-resolution exposure assessment of ultrafine particles (UFPs)”，主要作者包括Yudie Jianyao, Hongyong Yuan, Guofeng Su, Jing Wang, Wenguo Weng，以及Xiaole Zhang（通讯作者，电子邮件为zhangxiaole@mail.tsinghua.edu.cn）。研究团队来自中国清华大学、瑞士苏黎世联邦理工学院（ETH Zurich）和瑞士材料科学与技术实验室（EMPA）。该研究于2025年发表在国际期刊《Nature Communications》上，文章DOI为：https://doi.org/10.1038/s41467-025-56581-8。

研究背景与目标

学术背景与问题陈述： 近年来，细颗粒物（PM2.5和PM10）的质量浓度指标广泛用于研究环境暴露与健康之间的关系。然而，超细颗粒物（ultrafine particles, UFPs）的粒径小于100 nm，其高比表面积和独特的物理化学特性使其能够穿透人体组织并接触关键器官，对健康风险的贡献可能比质量指标更为显著。然而，由于传统的质量浓度指标未能充分量化UFP的影响，暴露评估面临着较大的科学挑战。

尽管世界卫生组织（WHO）已建议采用粒子数浓度（Particle Number Concentration, PNC）作为UFP暴露的主要评估标准，但由于PNC监测设备昂贵且数据稀缺，大多数研究未能覆盖大规模和高分辨率的暴露评估。研究者亟需开发能够基于有限数据源实现高精度暴露评估的创新方法。

研究目标： 本研究旨在开发一种基于机器学习的堆叠（stacking）集成模型框架整合数据驱动和物理化学模型，以实现全国范围内高时空分辨率（1 km×1 h）的UFP暴露评估，尤其对城乡暴露异质性进行详细分析，从而为制定未来UFP标准提供科学依据。

研究流程与方法

研究流程分为以下几个主要步骤：

1. 数据来源与特征整合

• 原始数据来源：研究整合了瑞士国家空气污染监测网络（NABEL）自2005年以来的长期标准化PNC监测数据（粒径覆盖5 nm到3µm的数据），以及来自Copernicus Atmosphere Monitoring Service（CAMS）和ECMWF Reanalysis V5（ERA5）的气象与空气质量重分析数据。此外，还包括交通流量和人口密度等地理信息。
• 特征变量：输入变量包括污染物（如NOx、PM2.5、PM10、O3）、气象参数（风速、温度、降水相对湿度等）以及时间与交通信息。

2. 堆叠集成模型的开发与训练

• 模型架构：提出的堆叠模型（STEM-PNC）包括两层架构：
  • 第一层: 包含四种基学习器（k-邻近算法、决策树、随机森林LightGBM）。
  • 第二层: 元学习器采用多层感知机（MLP）网络，综合第一层模型的预测结果。
• 数据划分与训练：
  • 模型以2016–2019年的PNC监测数据（占78%数据）为训练集，以2020年数据（占22%）为测试集。
  • 使用多重交叉验证确保模型的预测具有空间和时间通用性。
  • 功能选择利用Shapley Additive Explanations（SHAP）方法来解释每个特征的重要性。

3. CAMS网格数据降尺度处理

为提高初始CAMS数据的分辨率（从10 km提升至1 km），研究团队开发了基于LightGBM的降尺度技术。通过将NABEL监管污染物观测数据与CAMS模型输出结合，以机器学习校正偏差后生成更细致的污染物分布。

4. 空间外推与高分辨率PNC估算

• 利用降尺度后的CAMS数据、ERA5气象数据、时间数据以及交通流量数据，通过训练好的STEM-PNC模型实现全国范围内1 km空间分辨率、1 h时间分辨率的PNC估算和空间分布预测。

实验结果与分析

研究获取了全国范围PNC分布及暴露情况，主要结果如下：

1. 模型预测与验证

• STEM-PNC在五个测试站点（Bas、Ber、Hae、Lug、Rig）表现出较高的一致性，其PNC预测的R²值为0.85（月平均R²为0.92）。通过交叉验证评估证明模型在空间和时间上的良好推广能力。
• 与深度学习相比，STEM-PNC取得了类似的预测精度，但耗费的计算资源显著减少，仅为GPU深度学习模型的4%。

2. PNC时空分布特征

• 瑞士全年的PNC年平均为(9.3 ± 4.7) × 10³粒子/ cm³：
  • 城市中心的暴露水平最高，PNC年均值达到(1.4 ± 0.5)×10⁴粒子/cm³；
  • 城市郊区（urban clusters）和农村地区（rural areas）分别为(8.5 ± 3.1)×10³和(5.5 ± 2.3)×10³粒子/cm³。
• 情景分析揭示了四个季度PNC浓度分布的显著季节性变化，在冬季最高，在夏季最低，部分原因是冬季低大气边界层高度和稳定性导致污染物积累。

3. 人口暴露评估

• 大约20%的瑞士人口（约170万）暴露在超出WHO建议的PNC年均标准（10⁴粒子/cm³）的高浓度UFP中。
• 约50万居民（城市中心和郊区人群）经历了超过2 × 10⁴粒子/cm³的PNC暴露。
• 社区层面的暴露分析揭示，31.2%的人口暴露在11 × 10³–2 × 10⁴粒子/cm³范围内。

4. 参考标准间非线性关系

发现WHO推荐的1小时和24小时高暴露水平参考标准之间存在显著的非线性关系： - 高暴露持续时间在小时水平较为稳定，在24小时水平下呈现指数增长趋势。 - 表明两者在评估UFP暴露模式时并非完全可互换，这对未来标准制定具有重要意义。

研究结论与意义

科学价值：

• 本研究首次揭示了瑞士全国范围内UFP暴露的高分辨率空间异质性图谱，为UFP的长期暴露研究建立了坚实的数据基础和方法框架。
• 提出了基于现有观测数据开发高效、通用、资源友好的波动预测方法（STEM-PNC），其优越的时间和空间泛化能力使其成为UFP暴露调查和流行病学研究的重要工具。

实际应用：

• 通过对城乡暴露异质性的详细分析，该研究为未来公共卫生政策提供了科学支持。
• 降尺度方法和集成模型框架可扩展至其他国家，根据当地有限监测数据用于制定相应的环保标准。

创新点：

• 提出基于机器学习的堆叠模型，为大规模UFP暴露测算领域提供了创新性工具。
• 对WHO参考标准间关系的非线性研究进一步深化了对暴露评估标准制定的理解。

未来，随着更多高时空分辨率和动态人口数据的加入，该方法有望进一步提升洞察力，为全球范围的UFP暴露评估和管理提供基础。