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193纳米波长下固体NH3和NH3-H2O混合物的光解研究

期刊:The Journal of Chemical PhysicsDOI:10.1063/1.3506577

本文档属于类型a,即报告了一项原创性研究的科学论文。以下是针对该研究的详细学术报告:

1. 主要作者及研究机构

本研究的主要作者为M. J. Loeffler和R. A. Baragiola。M. J. Loeffler来自美国宇航局戈达德太空飞行中心(NASA Goddard Space Flight Center)的天体化学实验室,而R. A. Baragiola则隶属于弗吉尼亚大学(University of Virginia)的原子与表面物理实验室。该研究于2010年12月7日发表在《Journal of Chemical Physics》期刊上,卷号为133,文章编号为214506。

2. 学术背景

本研究的主要科学领域为天体化学和表面物理,特别是关于氨(NH₃)及其与水(H₂O)混合物在低温条件下的光解行为。氨和水是太阳系外天体(如彗星、冰卫星等)中常见的成分,研究其光解行为有助于理解这些天体的表面化学过程及其演化。

研究的背景知识包括: - 氨-水混合物在低温下会形成不同的水合物(如半水合物、单水合物和二水合物),这些水合物具有不同的晶体结构和红外吸收光谱。 - 氨在太阳系外天体的冰层中可能以混合物的形式存在,并且氨的存在可能影响冰卫星的低温火山活动。 - 此前的研究表明,氨在离子辐射下会被优先破坏,但关于紫外(UV)光解对氨及其混合物的影响尚未得到充分研究。

研究的主要目标是: - 通过实验研究193 nm紫外光对纯氨和氨-水混合物的光解作用。 - 探讨氨及其混合物在太阳系外天体中的稳定性及其对天体化学过程的影响。

3. 研究流程

本研究包括以下几个主要步骤:

3.1 实验装置与方法

所有实验均在低温真空室中进行,实验装置包括: - 低温恒温器(40 K)用于保持样品温度。 - 石英晶体微天平(QCM)用于测量薄膜的质量变化。 - 四极杆质谱仪(MS)用于监测光解过程中释放的物种。 - 傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)用于记录样品的红外吸收光谱。

实验流程如下: 1. 样品制备:通过气相沉积法在40 K下制备纯氨和氨-水混合物薄膜。纯氨薄膜的厚度为660单层(ML),氨-水混合物的比例为1:2(NH₃:H₂O)。 2. 光解实验:使用193 nm的ArF准分子激光对样品进行照射,激光能量为1.56 × 10¹⁵光子/cm²/脉冲,重复频率为5 Hz。 3. 质量损失测量:通过QCM记录样品在光解过程中的质量损失。 4. 质谱分析:使用质谱仪监测光解过程中释放的物种(如H₂、N₂、NH₃等)。 5. 红外光谱分析:通过FTIR记录样品在光解前后的红外吸收光谱变化。

3.2 数据分析

  • 质量损失分析:通过QCM数据计算样品的光解质量损失率。
  • 质谱数据分析:分析质谱仪记录的物种信号强度,确定光解过程中释放的主要物种及其相对丰度。
  • 红外光谱分析:通过红外吸收光谱的变化量化氨的破坏程度,并分析光解过程中样品结构的变化。

4. 主要结果

4.1 纯氨样品的光解

  • 质量损失:纯氨样品在光解过程中表现出显著的质量损失,光解3.7 × 10¹⁹光子/cm²后,质量损失约为14%。
  • 质谱分析:质谱仪检测到的主要释放物种为NH₃、H₂和N₂,其中H₂和N₂的释放量随激光能量增加而增加。
  • 红外光谱分析:红外光谱显示,光解过程中氨的吸收带逐渐变窄,表明样品结构趋于有序化。

4.2 氨-水混合物的光解

  • 质量损失:氨-水混合物的质量损失显著低于纯氨样品,光解3.7 × 10¹⁹光子/cm²后,质量损失仅为纯氨样品的1/200。
  • 质谱分析:质谱仪检测到H₂和N₂的信号非常微弱,表明氨-水混合物在光解过程中释放的物种较少。
  • 红外光谱分析:红外光谱显示,氨-水混合物的吸收带在光解过程中变化较小,氨的破坏程度低于5%。

5. 结论

本研究表明,纯氨在193 nm紫外光照射下会发生显著的光解,释放出H₂和N₂,并导致质量损失。相比之下,氨-水混合物在相同条件下表现出更高的稳定性,光解过程中氨的破坏程度显著降低。这一结果对理解太阳系外天体中氨的稳定性及其化学演化具有重要意义。

6. 研究亮点

  • 重要发现:首次系统研究了193 nm紫外光对纯氨和氨-水混合物的光解行为,揭示了氨-水混合物在紫外辐射下的高稳定性。
  • 方法创新:结合石英晶体微天平、质谱仪和红外光谱仪,实现了对光解过程的定量分析。
  • 应用价值:研究结果为解释太阳系外天体中氨的分布及其化学演化提供了实验依据。

7. 其他有价值的内容

  • 天文意义:研究结果表明,氨在太阳系外天体的冰层中可能以水合物的形式存在,并且其稳定性高于纯氨。这一发现有助于解释天文观测中氨的低丰度现象。
  • 未来研究方向:建议进一步研究不同波长紫外光对氨及其混合物的光解行为,以及离子辐射与紫外辐射的协同作用。

通过本研究,我们对氨及其混合物在低温条件下的光解行为有了更深入的理解,为天体化学和行星科学领域提供了重要的实验数据。

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