区块链同位素大数据驱动的全球PM污染源追踪与干预研究

作者及机构
本研究由Yuming Huang（中国科学院生态环境研究中心环境化学与毒理学重点实验室；中国科学院大学中丹学院）、Xiangyu Li、Yuehan Wu等来自中国、德国、美国多国机构的21位学者共同完成，通讯作者为Jingwei Zhang（云南大学）、Zheng Zong（山东大学）和Dawei Lu（中国科学院生态环境研究中心）。研究成果于2025年发表在《Nature Communications》期刊（DOI: 10.1038/s41467-025-59220-4）。

学术背景
大气颗粒物（PM，Particulate Matter）污染对全球气候和公共健康构成严峻挑战。尽管世界卫生组织（WHO）将PM2.5（直径≤2.5微米的颗粒物）的年均暴露限值降至5μg/m³，但全球99%以上的地区和人口仍面临超标风险。传统PM溯源方法（如排放清单法）受限于非线性的大气过程，而同位素技术（Isotopic Techniques）虽能提供高精度“指纹”特征，但长期、全球尺度的多组分同位素数据匮乏。为此，研究团队建立了首个基于区块链技术的全球大气同位素数据库IDGAR（Isotopic Database for Global Atmospheric Research），旨在通过同位素大数据揭示PM动态来源及其与干预措施的关联性。

研究流程与方法
1. 数据库构建与区块链整合
- 数据规模：整合1957–2024年间66个国家1,890起污染事件的34,815条同位素数据，涵盖14种元素（如δ¹³C、δ¹⁵N、δ³⁴S、207Pb/206Pb等）及PM组分（OC有机碳、EC元素碳、硝酸盐等）。
- 区块链技术：采用SHA256加密算法将数据转化为64位哈希值，通过时间戳链式存储确保不可篡改。用户操作（如上传、下载）实时记录于区块链节点，数据版本控制通过增量编号实现（详见IDGAR平台http://idgar.org/）。

1. 全球同位素图谱绘制

   • 基于IDGAR生成全球PM源端同位素指纹图谱（图1），通过单因素方差分析（p<0.05）验证不同排放源（如燃煤、生物质燃烧、机动车尾气）的同位素差异显著性。例如，EC的δ¹³C在C3植物燃烧（-27.5±2.69‰）与C4植物燃烧（-15.4±2.73‰）间存在显著区分。
     

2. PM来源动态与干预效果评估

   • 趋势分析：采用自助法（Bootstrap）和Theil-Sen估计器分析同位素时间序列。例如，EC的放射性碳（fm-14C）在2014年前上升（生物质燃烧主导），之后下降（化石燃料主导），斜率变化反映干预措施效果（图2a-b）。
     
   • 混合模型溯源：利用贝叶斯稳定同位素混合模型（MixSIAR）量化源贡献。亚洲PM2.5主要来自燃煤（占比最高），而欧美以生物质燃烧为主（图3）。
     

3. 未来情景预测

   • 结合全球变化评估模型（GCAM）和WRF-Chem模拟，预测2100年气候减缓情景（SSP1-1.9和SSP1-2.6）下PM2.5浓度：美洲降至5.38±0.16μg/m³，亚洲为13.9±1.82μg/m³，但仍超WHO标准（图4），凸显自然排放（如野火）控制的必要性。
     

主要结果
1. 源贡献异质性：
- 生物质燃烧对亚洲、美洲、欧洲EC的贡献分别为1.29±0.82%、6.12±1.70%、5.06±4.30%，反映区域排放差异（如美洲野火频发）。
- 燃煤排放的OC在亚洲2013年后显著下降，与干预措施同步（补充图10）。

1. 干预效果异步性：

   • δ¹⁵N-NH₄⁺在2017–2020年增速放缓，表明机动车尾气干预生效；而δ³⁴S-SO₄²⁻在2010–2012年下降趋缓，反映燃煤控制效果（图2e-h）。
     

2. 技术创新：

   • IDGAR首次实现同位素数据的区块链化存储，支持全球研究者可信协作。t-SNE分析（图2j）证实多组分同位素的独立指示能力。
     

结论与价值
1. 科学意义：
- 揭示了PM来源的动态性及干预措施的滞后效应，提出“同位素智能干预系统”构想，为动态调整PM物种治理策略提供理论依据。

1. 应用价值：
   
   • IDGAR为精准溯源提供开放平台，未来可扩展至健康效应评估与政策优化。例如，预测表明需针对性控制农业焚烧（亚洲）和野火（美洲）以实现WHO目标。
     

研究亮点
1. 方法创新：全球首个区块链同位素数据库，解决数据共享与可信度问题。
2. 发现创新：首次量化生物质燃烧对PM2.5的递增影响（图3），挑战传统燃煤主导认知。
3. 跨学科整合：融合环境科学、区块链技术与气候模型，推动大气研究范式变革。

其他价值
- 研究强调自然排放（如土壤尘）在亚洲PM污染中的角色，呼吁修订现行控污政策（如加入沙尘干预）。
- 数据与代码开源（Zenodo: 10.5281/zenodo.15064820），促进方法复现与拓展。