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基于双锚定界面粘附增强应变不敏感水凝胶电子皮肤用于意识驱动脑机接口的研究

期刊:Advanced Functional MaterialsDOI:10.1002/adfm.202532170

关于“双锚定界面粘附增强型应变不敏感水凝胶电子皮肤用于意识驱动脑机接口”研究的学术报告

由东北大学医学与生物信息工程学院(中国沈阳)及东北大学佛山创新研究院(中国佛山)的叶田教授团队领导,联合多位研究人员(包括李德亮、周红星、刘乐、荆晨曦、纪坤鹏、刘冠石、白昊奇、袁慧琳、魏宏国、张文文、胡大宇、刘赫)共同完成的研究成果《Dual-Anchored Interfacial Adhesion-Enhanced Strain-Insensitive Hydrogels Electronic Skin for Consciousness-Driven Brain-Computer Interface》(双锚定界面粘附增强型应变不敏感水凝胶电子皮肤用于意识驱动脑机接口)已于2026年发表在学术期刊 Advanced Functional Materials 上(接收日期:2026年4月13日)。这项研究在柔性电子与脑机接口(Brain-Computer Interface, BCI)交叉领域取得了突破性进展。

一、 学术背景与研究目标

本研究隶属于柔性电子材料与生物医学工程交叉学科领域,核心聚焦于开发用于高性能电子皮肤(Electronic Skin, E-skin)的新型导电水凝胶材料,并将其应用于非侵入式脑机接口系统。

随着脑机接口技术的快速发展,其应用已从实验室走向医疗康复、虚拟现实和智能机器人等领域。然而,实现稳定、高质量脑电图(Electroencephalographic, EEG)信号采集面临关键挑战:需要一种能够与皮肤共形贴合、长期舒适佩戴、并能稳定传输微弱生理信号的柔性电路。理想的柔性电路材料需同时具备:1)与刚性电子元件间牢固的界面粘附;2)在皮肤形变下保持稳定的电学性能(即应变不敏感性);3)可靠的数字/模拟信号传输能力;4)良好的可图案化加工性。

目前主流材料如液态金属和复合导电水凝胶各有局限:液态金属存在泄漏风险以及与刚性元件界面稳定性不足的问题;而传统导电水凝胶则普遍存在电导率低、拉伸时电阻线性变化(导致信号基线漂移和噪声)等缺陷,限制了其在高速信号传输电路中的应用。

因此,本研究旨在开发一种新型的、可3D打印的导电水凝胶材料,以解决上述瓶颈。具体目标包括:1)合成一种具有可调粘度、高电导率、优异界面粘附力且电学性能对拉伸应变不敏感的水凝胶;2)利用该水凝胶直接打印功能化柔性电路(如无线充电线圈、近场通信模块、柔性印刷电路板);3)将打印的电路与柔性电极集成,构建完整的BCI电子皮肤系统;4)验证该系统在高质量EEG信号采集和实时意识状态分类及机器人控制方面的应用潜力。

二、 详细研究流程

本研究流程系统且环环相扣,主要包含材料设计与合成、性能表征、柔性电路打印与验证、以及BCI电子皮肤系统集成与应用四大阶段。

第一阶段:水凝胶材料的设计、合成与表征 本研究的核心是开发一种名为AgNSs/AA-DMAPS的水凝胶。其合成采用“双锚定”策略,是一个两步反应过程。 1. 共聚物合成:首先,通过过硫酸铵(APS)引发丙烯酸(AA)和[2-(甲基丙烯酰氧基)乙基]二甲基-(3-磺丙基)氢氧化铵(DMAPS)的自由基共聚合反应,制备P(AA-co-DMAPS)共聚物。通过精确调控AA与DMAPS的质量比(研究中采用4:1),可以控制共聚物的粘度,这是实现后续可打印性的关键。 2. 水凝胶网络构建:随后,将银纳米片(AgNSs)引入上述共聚物中。AgNSs表面的银离子(Ag+)作为多功能交联中心,通过配位键同时与共聚物链上的羧酸根离子(来自AA单元)和磺酸根离子(来自DMAPS单元)结合,形成动态的“双锚定”配位交联网络。这种结构不仅赋予了水凝胶机械性能,还通过引入AgNSs构建了电子导电通路。 3. “离子-电子双桥”策略增强电导率:为了进一步提升电导率并实现应变不敏感性,研究采用了团队先前报道的“双桥”策略。在体系中引入氯化锂(LiCl),Li+和Cl-离子在AgNSs之间形成“离子桥”。当水凝胶被拉伸导致AgNSs间距增大时,这些离子桥有助于维持电子传输通道,从而抑制电阻的剧烈变化。 4. 材料表征:研究团队运用了多种表征手段验证材料结构。X射线光电子能谱(XPS)证明了AA和DMAPS成功共聚而非简单物理混合。傅里叶变换红外光谱(FTIR)显示聚合后C=C双键特征峰消失,并证实了Ag+与-COO-和-SO3-的配位作用。表面增强拉曼散射(SERS)光谱在低波数区出现了Ag-O(羧基)和Ag-O(磺酸基)的配位振动峰,直接证实了“双锚定”机制。扫描电子显微镜(SEM)图像直观展示了引入AgNSs后,材料从二维薄膜结构转变为三维网络结构。

第二阶段:水凝胶的打印特性、界面粘附及电学性能表征 1. 流变性与可打印性:系统研究了水凝胶的粘度特性。通过调节AA含量(>10%)和AgNSs含量,可将水凝胶粘度控制在适合挤出的范围(> 6×10^4 mPa·s)。该水凝胶表现出显著的剪切稀化行为,即在低剪切速率下高粘度防止流淌,在高剪切速率下低粘度利于挤出,确保了打印图案的精确性和完整性。打印后,通过部分脱水(如脱水20%),水凝胶的机械强度和界面粘附力得到显著增强。 2. 界面粘附性能定量评估:通过搭接剪切测试量化了水凝胶与不同基底的粘附强度。结果表明,脱水后的水凝胶与热塑性聚氨酯(TPU)的粘附力可达~350 kPa,与纺织物可达~700 kPa。更重要的是,其与金属界面(如铜)的粘附力高达~450 kPa,这得益于静电相互作用、范德华力以及化学配位锚定的协同效应。这种强大的界面粘附使得打印的水凝胶电路可以直接与印刷电路板(PCB)焊盘或商用柔性电子器件实现稳固连接,并在拉伸、扭曲、弯曲等机械扰动下保持稳定的电接触。 3. 电学性能系统测试: * 高电导率:通过优化LiCl浓度(1.6%为佳)和AgNSs含量(28 wt.%),水凝胶的电导率可超过16,000 S/m(最高达17,000 S/m)。 * 应变不敏感性:这是本材料的突出优势。在高达500%的拉伸应变下,纯离子导电水凝胶的电导率变化超过31倍,而AgNSs/AA-DMAPS水凝胶的电导率变化仅为1.1倍。脱水处理(如脱水20%)能进一步提高AgNSs的有效浓度,使500%应变下的电导率变化进一步降低至0.5倍以下,证明了其卓越的应变不敏感特性。 * 长期稳定性:经过3000次拉伸循环测试,水凝胶的应力-应变曲线和电导率保持稳定,证明了其耐久性。 * 高频信号传输能力:通过阻抗谱分析,水凝胶表现出适合生物电信号采集的频率响应特性。与商用电极相比,其在全频段保持更低的皮肤接触阻抗。

第三阶段:基于水凝胶的柔性电路打印与功能验证 研究团队使用定制的3D打印平台,将AgNSs/AA-DMAPS水凝胶作为导电墨水,在Ecoflex或TPU基底上直接打印各种功能电路。 1. 无线充电与NFC电路:成功打印了可拉伸的无线充电接收线圈和集成近场通信(NFC)芯片的柔性线圈。实验证明,即使线圈发生形变,也能有效实现无线能量传输和NFC数据读写功能。 2. 柔性印刷电路(FPC)与信号传输测试:打印了多引脚FPC柔性电缆。使用信号发生器(1 kHz和1 MHz)和示波器测试了正弦波、锯齿波和方波的传输,结果表明水凝胶线路对波形影响可忽略。更关键的是,研究进行了高达8 MHz的图像信号传输测试。将水凝胶线路连接图像传感器,在50%的拉伸应变下,数字时钟信号(CLK, 8 MHz)和模拟视频输出信号(VOUT)仍能保持有效传输,仅出现因电阻增加导致的信号峰值平滑和整体亮度下降,但未出现严重失真或中断。这验证了该水凝胶电路在传输高速数字信号和模拟信号方面的实用能力。

第四阶段:BCI电子皮肤系统的构建、EEG采集与意识分类应用 1. BCI电子皮肤集成:利用上述打印技术,集成了由AgNSs/AA-DMAPS水凝胶构成的信号传输电路和团队此前开发的“双桥离子-电子两性”(DBIEA)水凝胶生物电极,制造出完整的、可穿戴的BCI电子皮肤。该设备轻薄、可全向拉伸,能像“退热贴”一样舒适地贴合于前额皮肤(覆盖AF7和AF8脑区)。 2. EEG信号采集与质量评估:使用该BCI电子皮肤采集人体在不同认知状态(静息、肢体运动、记忆任务)下的EEG信号。结果显示,其信噪比达到25.185 dB,优于商用干电极,证明了高质量的信号采集能力。时域和频域分析显示了不同意识状态下脑电活动的特征差异。 3. 深度学习模型构建与分类:为了解码EEG信号,研究团队开发了一个混合卷积神经网络-长短期记忆网络(CNN-LSTM)模型。该模型首先利用CNN从AF7和AF8双通道EEG信号中提取频域响应特征,然后利用LSTM捕捉特征间的时序动态关联。使用六类意识状态(静息、运动、阅读、听音乐、看电影、单词记忆)的数据进行训练和测试。 4. 实时脑控机器人验证:将训练好的CNN-LSTM模型部署在本地服务器上,构建了一个完整的实时脑机交互系统。EEG信号通过嵌入式开发板采集、放大、模数转换后,经蓝牙低能耗(BLE)传输至主机。模型进行实时分类,输出的分类结果通过Wi-Fi映射为控制指令,驱动机械手做出相应的手势(如握拳、伸指、比“6”)。实验视频证实了系统能够根据使用者的意识状态实时控制机械手运动。

三、 主要研究结果

  1. 成功合成具有“双锚定”结构的可打印水凝胶:表征数据(XPS, FTIR, SERS, SEM)确凿证明了AgNSs与P(AA-co-DMAPS)共聚物之间通过Ag+与-COO-和-SO3-的配位键形成了动态交联网络。该水凝胶具有可调的流变性能,适用于直接挤出式3D打印。
  2. 获得了卓越的界面粘附与机械兼容性:量化数据表明,水凝胶与多种柔性基底(TPU, 织物)和金属界面(铜、铝、铁)具有高强度粘附(最高~700 kPa与织物,~450 kPa与铜)。这确保了打印电路与刚性元件连接的可靠性,解决了柔性电子中常见的界面失效问题。
  3. 实现了高电导率与应变不敏感性的统一:电导率超过16,000 S/m,处于导电水凝胶材料的领先水平。最关键的是,在500%拉伸下电导率变化极小(最低仅0.5倍),突破了传统导电材料拉伸时电阻线性变化的限制。
  4. 验证了水凝胶电路的高频信号传输能力:功能化电路(无线充电、NFC)工作正常。FPC线路能够稳定传输高达8 MHz的数字信号,并在50%应变下维持有效的图像信号传输,证明了其作为柔性电路导线的实用价值。
  5. 构建并演示了高性能BCI电子皮肤系统:集成的BCI电子皮肤实现了高信噪比(25.185 dB)的EEG采集。基于采集的数据,CNN-LSTM模型在六类意识状态分类任务中达到了90.8%的准确率。系统最终成功实现了基于实时EEG信号分类的机械手控制,完成了从材料、器件到系统应用的完整闭环验证。

这些结果层层递进:优异的材料性能(结果1-3)是制造可靠柔性电路(结果4)的基础;而高性能的柔性电路又是构建稳定、高效BCI电子皮肤(结果5)的前提。最终,意识分类与机器人控制演示直接证明了整个技术链条的有效性和应用潜力。

四、 研究结论与价值

本研究成功开发了一种基于“双锚定”策略和“离子-电子双桥”策略的新型可3D打印AgNSs/AA-DMAPS水凝胶。该材料兼具高电导率、应变不敏感性、强界面粘附性和良好的可加工性,为高性能柔性电路的制造提供了关键的材料解决方案。

其科学价值在于:1)提出了“双锚定”动态交联机制,为设计多功能、高性能导电水凝胶提供了新思路;2)通过“离子-电子双桥”策略,巧妙解决了高电导率与应变不敏感性难以兼得的矛盾;3)展示了水凝胶材料在传输高频电子信号方面的潜力,拓宽了水凝胶在柔性电子中的应用范畴。

其应用价值显著:1)提供了一种高效、可扩展的柔性电子制造方法(直接3D打印);2)所开发的BCI电子皮肤系统,为实现舒适、长期、稳定的脑电监测提供了可行的工具,推动了实验室BCI技术向日常应用的转化;3)在神经精神疾病进展的连续监测、精密假肢控制、智能人机交互系统等领域展现出广阔前景。

五、 研究亮点

  1. 材料创新:“双锚定”策略实现了水凝胶与金属界面的牢固化学-物理结合;应变不敏感的高电导特性是突破性进展。
  2. 工艺创新:实现了水凝胶的直写式3D打印,并能与刚性电子元件“自焊接”,简化了柔性-刚性混合电路的制造流程。
  3. 性能突破:水凝胶柔性电路实现了高达8 MHz的高速信号传输,并能在形变下保持信号完整性,性能接近传统金属导线。
  4. 系统集成与验证:完成了从材料合成、电路打印、器件集成到算法开发、系统部署的全链条工作,并成功演示了实时意识分类驱动的脑控机器人操作,验证了技术的实用性和可靠性。

六、 其他有价值内容

研究中对水凝胶脱水过程的控制及其对粘附力和电导率影响的细致考察,为实际应用中平衡材料柔韧性、稳定性和性能提供了重要参考。此外,将CNN与LSTM结合的深度学习模型架构,针对双通道EEG信号的时空特征进行了有效提取和分类,为基于有限通道的便携式BCI设备提供了高效的解码方案。支持信息中提供的补充数据(如阻抗谱、皮肤接触阻抗对比、材料对比雷达图等)进一步丰富了研究的论证体系。

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