作者与发表信息
本研究由南方科技大学机械与能源工程系的 Pei Zhang, Iek Man Lei, Guangda Chen, Jingsen Lin, Xingmei Chen, Jiajun Zhang, Chengcheng Cai, Xiangyu Liang 以及 Ji Liu 共同完成。通讯作者为 Ji Liu。该研究成果以题为《Integrated 3D printing of flexible electroluminescent devices and soft robots》的论文形式，于2022年发表在学术期刊《Nature Communications》上。
学术背景
本研究隶属于柔性电子与软体机器人交叉领域。随着可穿戴电子设备、功能性显示器和软体机器人技术的快速发展，对柔性且可拉伸的电致发光器件提出了巨大需求。此类器件能够将电信号转换为光信号，在信息加密、电子皮肤、光学通讯及智能伪装等方面有广阔应用前景。其中，交流电致发光器件因其结构简单、耐用性强和制造相对容易而备受关注。
然而，传统的柔性电致发光器件制造方法（如丝网印刷多层压合技术）通常流程繁琐、成本高昂，且依赖昂贵的设备和精细的掩模，这限制了其在快速原型开发和个性化定制方面的应用。与此同时，多材料3D打印作为一种新兴的高通量、可编程制造技术，能够使用多种功能材料构建复杂的二维和三维结构，为突破上述限制提供了潜在可能。尽管3D打印在电子领域已取得进展，但通过多材料3D打印技术制造复杂的电致发光器件仍是一个未得到充分探索的领域。
因此，本研究旨在开发一种全新的、简便易行的制造路线，即利用基于直写成型技术（Direct Ink Writing, DIW）的多材料3D打印，一体化制造柔性、可拉伸的电致发光器件和软体机器人系统。其核心目标是：开发一套具备优异流变性能、可打印且功能性的墨水体系（包括离子导电、电致发光和绝缘介电墨水）；实现多层电致发光器件的高保真度、可定制化打印，并确保层间具有稳固的粘附力以承受机械形变；最终，通过将此3D打印的电致发光器件与软体机器人集成，构建能够感知环境并即时自适应改变表面颜色的人工伪装系统，为下一代智能伪装和柔性显示技术奠定基础。
详细工作流程
本研究的工作流程系统而严谨，主要包括墨水设计与表征、多材料3D打印工艺开发与器件制造、以及集成软体机器人实现自适应伪装三个核心部分，并在每个环节进行了深入的性能验证。
第一部分：墨水设计与制备 研究团队首先为电致发光器件的三层核心结构开发了三种紫外线固化复合墨水。 1. 离子导电弹性体墨水： 核心成分包括聚丙烯酸、离子单体DMAPS和离子液体EMES。加入聚乙二醇二丙烯酸酯作为交联剂，光引发剂I2959，以及关键成分二氧化硅纳米颗粒。SiO₂纳米颗粒作为流变改性剂，使墨水展现出剪切稀化和屈服应力特性，这对于DIW打印至关重要——在挤出时粘度降低易于流动，挤出后迅速恢复类固体行为以保持形状。墨水制备后通过行星搅拌机混合、溶剂蒸发和脱泡处理，最终得到可打印的ICE墨水。 2. 绝缘介电弹性体墨水和电致发光弹性体墨水： 两者共享相同的基体材料。IDE墨水通过将PVDF-HFP弹性体溶解在TEAC溶剂中形成粘性浆料，然后加入PEGDA交联剂、TPO光引发剂和SiO₂纳米颗粒混合而成。ELE墨水则是在IDE墨水配方基础上，进一步分散入不同颜色的ZnS荧光粉微粒（例如掺杂不同过渡金属以获得蓝、绿、橙色光）制备而成。 所有墨水均装载于避光注射器中，并在打印前储存于暗处，以确保性能稳定。
第二部分：多材料3D打印工艺与器件制造 研究使用多喷嘴直写成型工作站进行打印。 1. 打印参数优化： 首先对三种墨水的可打印性进行评估，优化了打印速度、挤出压力等关键参数。例如，ICE墨水通过直径0.26毫米的喷嘴，在0.3 MPa压力、12 mm/s速度下打印；ELE墨水则使用0.21毫米喷嘴，在0.5 MPa压力、5 mm/s速度下打印。打印过程中，同步施加365 nm波长的紫外线进行原位固化，以立即稳定打印结构并促进层间共价键形成，防止塌陷。 2. 器件制造流程： 制造过程按层顺序进行。首先在基底上打印一层ICE作为下电极；随后根据设计图案，使用一种或多种颜色的ELE墨水打印电致发光图案；接着，用IDE墨水填充ELE图案周围的区域以实现绝缘；最后，在顶层打印另一层ICE作为上电极。打印完成后，器件会进一步接受紫外线辐照以确保完全固化。铜导线通过导电银浆连接到上下ICE电极层以接入交流电源。
第三部分：软体机器人集成与自适应伪装系统构建 1. 软体机器人制造： 采用软光刻工艺制造气动驱动的四足软体机器人。通过定制模具浇筑Ecoflex（顶部柔性层）和Sylgard 184 PDMS（底部刚性层）硅胶材料，经部分固化后键合形成整体结构，并嵌入硅胶软管作为独立控制的气动通道。 2. 表面处理与器件集成： 为增强软体机器人硅胶表面与3D打印器件之间的粘附力，先对机器人表面进行氧等离子体处理，然后浸泡在TMSPMA硅烷溶液中进行功能化。处理后的机器人固定于打印平台，直接在其表面按照上述多材料打印流程制造电致发光器件单元。 3. 传感与控制逻辑构建： 集成商用光传感器（AS7341）用于探测环境光的波长和强度信息。使用Arduino微控制器作为控制核心，根据传感器读取的环境RGB值或特定波长，通过继电器独立控制连接各电致发光单元（EL单元）的交流电源（150-600V, 400-1000Hz）的开关。从而实现了根据背景光颜色选择性点亮相应颜色EL单元的逻辑。
数据分析与性能表征工作流贯穿始终：通过流变仪测量墨水的储存模量、损耗模量和粘度曲线；使用万能试验机进行单轴拉伸测试，获取材料的机械性能（模量、强度、断裂伸长率）；通过电化学工作站测量离子电导率；利用亮度计和光谱仪测量电致发光器件的亮度和光谱；通过扫描电镜和共聚焦显微镜观察层间界面形貌；进行180度剥离试验量化界面韧性；并采用有限元分析模拟器件在形变下的应变分布和界面剥离情况。
主要研究结果
本研究取得了一系列系统且相互支撑的研究成果。
在墨水与材料性能方面：优化后的ICE、ELE和IDE墨水均表现出显著的剪切稀化行为，粘度在剪切速率增加时可下降四个数量级，满足DIW打印的流变学要求。打印出的ICE、ELE和IDE材料本身具有高机械顺应性，其断裂伸长率分别高达720%、500%和640%。特别重要的是，由于打印过程中UV固化形成的链缠结和共价键，多层打印结构（如ICE/ICE、ICE/ELE界面）表现出优异的界面粘附力。SEM图像显示界面清晰、连贯无分层。剥离测试测得ICE-ICE界面韧性高达670 J m⁻²，ICE-ELE界面为150 J m⁻²，远优于物理层压器件。有限元分析模拟证实，这种强界面结合能有效重新分配各层间的机械应变，从而避免在形变时发生界面分层，而物理层压样品则出现明显的分层和应变集中。
在电致发光器件性能方面：3D打印的ELE层电致发光性能良好。器件的亮度和发光强度随所施加的交流方波电压幅值和频率的增加而迅速提升。尽管添加SiO₂纳米颗粒会使亮度略有下降（例如在3 V/μm场强下，含SiO₂的墨水亮度约为20 cd m⁻²，不含的约为30 cd m⁻²），但通过合理提高电压（如至4.5 V/μm）和/或频率（如至1000 Hz），亮度可进一步提升至120 cd m⁻²，满足常规室内照明所需的亮度要求。研究成功演示了多材料打印，制造出包含蓝、绿两种颜色发光图案的EL器件。
在集成系统演示与应用验证方面：这是本研究的亮点成果。 1. 柔性可穿戴演示： 成功打印出带有定制化“SUSTech”发光标志的柔性腕带。该腕带在弯曲、扭转和拉伸等多种机械形变下，发光图案保持稳定且性能无损，形变撤消后可完全恢复原状，证明了器件的优异机械稳定性和耐用性。 2. 自适应伪装软体机器人演示： 成功构建了两个ELBot（电致发光软体机器人）演示系统。 * 第一个ELBot集成了四个蓝色发光单元。当机器人在环境中爬行至蓝色光照射区域时，光传感器探测到背景光强度（对应于蓝色），微控制器随即接通四个蓝色EL单元的电源，机器人表面瞬间发出蓝光，与背景环境融为一体，实现了空间尺度的背景匹配。 * 第二个ELBot则集成了蓝色、绿色和橙色三种不同颜色的发光单元。当机器人爬行至不同颜色的光环境（蓝、绿、橙）时，控制逻辑根据光传感器探测到的背景光波长，选择性地仅点亮与之颜色匹配的EL单元，而关闭其他单元。例如，在绿光环境下只有绿色单元发光。这成功地模仿了自然界生物（如变色龙）根据环境变化而改变肤色的自适应伪装行为。所有颜色切换响应迅速，无明显延迟。
这些结果环环相扣：优异的墨水性能和打印工艺是制造高机械性能器件的基础；强界面结合确保了器件在形变下的功能稳定性；而最终的集成演示则直接将基础研究成果转化为具有明确应用前景的功能性系统，验证了整个技术路线的可行性和价值。
结论与价值
本研究成功提出并验证了一种基于多材料直写成型3D打印的流线型方法，用于制造机械顺应性优异的柔性电致发光器件。通过开发一套高性能、可打印的功能性墨水体系，并利用其构建的强界面结合，实现了即使在机械形变下也能稳定工作的EL器件。更重要的是，通过将3D打印的EL器件与气动软体机器人、传感及控制单元集成，创造性地设计并制造出了仿变色龙的人工自适应伪装系统，能够根据环境背景光即时、可逆地改变表面发光颜色。
该研究的科学价值在于，它为柔性光电子器件的制造提供了一种全新的、高度可定制化和快速原型的解决方案，推动了3D打印电子与软体机器人两大前沿领域的深度融合。应用价值则十分广泛，为下一代完全柔性的发光设备、智能显示、可穿戴电子、尤其是动态智能伪装系统开辟了新的途径。所展示的按需打印、多色集成、环境交互的能力，在军事伪装、互动娱乐、人机交互、生物医学传感等领域具有巨大潜力。
研究亮点
其他有价值内容
研究还指出，虽然当前演示是针对特定单色背景的响应，但通过将EL单元以像素化方式排列（每个像素由红、绿、蓝三色子像素构成），并结合对每个像素的独立编程控制，理论上可以实现对无限多种背景颜色的匹配响应，这为未来更复杂的全彩动态伪装或显示指明了发展方向。此外，文中对墨水长期储存稳定性、湿度影响及封装方案也进行了初步探讨，体现了研究的全面性。