报告摘要
研究背景及目的： 本文标题为《Unveiling interfacial structure and improving thermal conductivity of Cu/diamond composites reinforced with Zr-coated diamond particles》, 由Luhua Wang、Guangzhu Bai、Ning Li等人撰写，并于2022年5月4日在线发表于《Vacuum》期刊。这项研究主要探讨了如何通过镀锆(Zr)涂层改进铜(Cu)基复合材料中的界面结构，从而提高热导率，尤其是在以金刚石为增强材料的Cu/diamond复合材料中。
金刚石粒子由于其优异的热导性被广泛应用于电子封装材料中，尤其是高功率密度的电子系统中。随着现代电子系统的多功能化、微型化以及高集成化，系统内部积累了大量的废热，这要求电子封装材料具备极高的热导性。然而，金刚石与铜基体之间较差的界面结合力严重影响了其热导性能。因此，本研究的核心目标是通过引入Zr涂层，增强金刚石颗粒与铜基体之间的界面结合力，从而有效提高复合材料的热导率。
研究方法与流程： 本研究使用了气压浸渗法(Gas Pressure Infiltration, GPI)来制备Cu/Zr-金刚石复合材料，并在金刚石表面通过磁控溅射技术镀覆不同厚度的Zr涂层。研究过程包括了几个主要步骤： 1. 样品准备：首先选择了99.99%纯度的铜块和高品质单晶金刚石颗粒作为复合材料的基体和增强相。金刚石颗粒通过磁控溅射技术涂覆了不同厚度的Zr层，涂层厚度从47nm到430nm不等。 2. 热处理实验：在高温下对金刚石颗粒进行热处理，目的是让Zr涂层转变为ZrC（氮化锆）层。热处理温度为1423 K，经过此处理后，Zr涂层与金刚石表面发生了化学反应，形成了ZrC层。 3. 气压浸渗：将涂覆Zr层的金刚石颗粒与铜基体在1423 K下进行气压浸渗，铜在高温下熔化，并渗透到金刚石颗粒表面，形成复合材料。在此过程中，Zr涂层与金刚石颗粒之间形成了ZrC层，从而增强了金刚石颗粒与铜基体的界面结合力。 4. 表征与分析：研究人员利用扫描透射电子显微镜(STEM)、X射线衍射(XRD)、电子能谱(EDS)等技术，表征了复合材料的微观结构、界面特征以及热导率。特别是，使用了FIB（聚焦离子束）技术制作薄片，进一步观察界面形成的细节。
研究结果与讨论： 1. 界面结构与ZrC层形成：在热处理过程中，Zr涂层与金刚石表面的碳原子发生反应，形成了ZrC层。通过XRD分析和STEM观测，发现ZrC层具有显著的结晶结构，且金刚石与ZrC之间具有优良的晶体取向关系，具体为(111)diamond//(111)ZrC和[110]diamond//[110]ZrC。这种晶体取向关系显著减小了界面能量，有利于界面反应的持续进行。 2. 热导率提升：通过引入ZrC层，复合材料的热导率得到了显著提高。当ZrC层厚度为50 nm时，热导率达到了735 W m^−1 K^−1，相比未涂覆Zr的Cu/diamond复合材料，提升了421%。但随着ZrC层厚度的增加，热导率有所下降。特别是当ZrC层厚度达到450 nm时，复合材料的热导率急剧下降，降至527 W m^−1 K^−1，主要原因是ZrC层本身的低热导率以及过厚的ZrC层引发的界面脱粘现象。 3. 界面热导性分析：研究还采用了声阻抗匹配模型(AMM)计算了界面热导率，结果表明，随着ZrC层厚度的增加，Cu/ZrC和ZrC/diamond界面的热导率都有显著提高。当ZrC层厚度为50 nm时，界面热导率达到1.08 × 10^8 W m^−2 K^−1，显著高于未涂层Cu/diamond界面的值(4.72 × 10^7 W m^−2 K^−1)。这表明，ZrC层的引入显著改善了复合材料的界面热传导性能。 4. 理论预测与实际值比较：通过差分有效介质理论（DEM）模型，研究人员计算了Cu/Zr-金刚石复合材料的理论最大热导率。理论值为1047 W m^−1 K^−1，而实验中获得的最大热导率为735 W m^−1 K^−1，约为理论值的70%。这表明该研究在热导率提升方面取得了显著进展，尽管仍有进一步优化的空间。
研究结论： 本文的研究成功地通过镀覆Zr层，显著改善了Cu/diamond复合材料的界面结合力，从而提高了材料的热导率。研究表明，ZrC层的引入有效地桥接了金刚石和铜之间的声阻抗差，减小了界面热阻，提升了热导率。当ZrC层厚度为50 nm时，复合材料的热导率达到735 W m^−1 K^−1，这是一个相当高的水平。然而，过厚的ZrC层会导致热导率下降，因此在实际应用中应控制ZrC层的厚度，以优化热导性能。
该研究的意义不仅在于为Cu/diamond复合材料的热导率提升提供了一种有效的界面优化方案，还为复合材料的界面设计和热管理应用提供了有价值的指导。通过进一步改进涂层技术，预计Cu/Zr-金刚石复合材料的热导率将进一步提高，从而满足现代电子设备对高效热管理材料的需求。
研究亮点与创新： 1. Zr涂层的创新应用：本研究通过镀覆不同厚度的Zr层，优化了Cu/diamond复合材料的界面结构，解决了金刚石与铜基体之间的界面结合力问题。 2. 界面热导率的系统分析：研究不仅关注了材料的整体热导率，还对复合材料的界面热导性进行了深入分析，为界面热传导的优化提供了量化依据。 3. 高效热管理材料的开发：研究成果为高效热管理材料的设计提供了新的思路，尤其是对高功率电子系统中的热问题具有重要应用前景。